收藏本站
收藏 | 手机打开
二维码
手机客户端打开本文

咪唑型离子液体衍生催化剂的制备及其应用

杨国强  
【摘要】:绿色化学化工的兴起使得离子液体的开发和应用成为当今的研究热潮之一。离子液体可以通过各种不同结构的阴、阳离子的配对从而实现对化学组成和物理化学性质的调变,使得离子液体具有可设计性。所以,具有催化效果的离子液体,或者用离子液体修饰催化剂改善催化剂的可回收性、活性和选择性等都得到了广泛的研究和应用。本文针对离子液体新特征的发现和离子液体修饰的催化剂这两方面做了相关研究,具体研究内容和结果概述如下:1)咪唑碳酸氢盐离子液体-卡宾共同体(IL-NHCs)发现及应用基于理论计算和实验,发现咪唑碳酸氢盐可被当作离子液体和N杂卡宾(NHC)的共同体。这类特殊的离子液体可以自发地转变成为NHC-C02加合物,在其溶液中存在IL与NHC-C02之间的化学平衡。这种平衡转变具有较小的转变能垒和较小的Gibbs自由能变,因而容易通过化学环境的改变控制IL与NHC-C02之间的相对平衡。核磁共振分析表明,由于N上官能团和溶剂的不同,IL-NHCs中NHC-C02的含量在3.0%-95.5%之间。IL-NHCs兼具离子液体和N杂卡宾的优点,如高反应活性、对空气和水不敏感、良好的可回收性和较好的热稳定性。与传统的N杂卡宾相比,IL-NHCs的合成简单廉价。对于安息香缩合反应,IL-NHCs具有与传统的N杂卡宾相似的催化性能,且能用比较简单的方式得到回收。IL-NHCs在其他反应如酯转移反应、苯甲醛氧化等有良好的催化性能。这种IL-NHCs是首例发现能够同时包含有IL和NHC的化合物。IL-NHCs的这种双重属性提供了靠传统N杂卡宾或离子液体提高反应催化活性的可能性。2)咪唑离子液体支载的铜催化剂制备及其应用在不使用有机溶剂的条件下,设计并合成了一种新的、简单的、水溶性的、咪唑离子液体支载的铜催化剂[Cu-Imace-H][X] (X-= Cl-, Br-,NO3-,HSO4-,BF4-),并对该催化剂进行了详细的结构表征,包括1H-NMR,13C-NMR, FT-IR, UV-Vis, ESR, ESI-MS,元素分析和熔点测量。这些催化剂在能在水相中用双氧水作为氧化剂催化氧化苯酚及羟基衍生物,能用氧气作为氧化剂催化间接氧化2,6-二甲氧基-4-甲基苯酚。不同阴离子修饰的能够明显的影响催化剂的外观颜色,并同时影响催化剂在催化氧化过程中的催化活性及选择性。在催化剂合成和苯酚氧化实验中均没有使用有机物作为溶剂,这两个过程符合绿色化学理念。


知网文化
【相似文献】
中国期刊全文数据库 前20条
1 马英哲;余良;孙春领;;季胺型三相催化剂[J];河南化工;1989年02期
2 李永存;;铜铁铝催化剂的制备方法[J];石油炼制与化工;1993年07期
3 杜星球;钱东;;耐温强酸性阳离子交换树脂催化剂的合成及应用[J];适用技术市场;2000年08期
4 王丽;李云庆;杨柳娜;郭成;王家喜;;磁性纳米负载钌催化剂的制备及其催化性能[J];精细石油化工;2009年01期
5 鲁亚东;王艳华;金子林;;以聚乙二醇为载体的催化剂及为反应介质的催化反应体系[J];有机化学;2006年02期
6 禹大龙;张玉芳;李秀艳;;磁性碳基固体磺酸催化剂的制备及其催化性能研究[J];化学与生物工程;2013年10期
7 ;从失效催化剂分离和回收金属[J];稀有金属;1997年02期
8 冉然;;在液相中实现连续多相催化反应的方法[J];辽宁化工;1978年04期
9 ;催化剂及助剂[J];精细与专用化学品;2001年11期
10 汤长青,杜新玲,王伟;合成乳酸正丁酯的主要催化剂述评[J];化学研究;2003年03期
11 袁友珠,杨意泉,林国栋,张鸿斌,蔡启瑞;水溶性铑膦配合物催化剂的制备、结构和性能[J];厦门大学学报(自然科学版);2001年02期
12 雷宏;吾国强;;可溶聚合物支载催化剂[J];现代化工;2006年12期
13 张帆;李云庆;王家喜;;磁性负载钌催化剂的制备及其在吗啉存在下的稳定性研究[J];化学试剂;2011年03期
14 单成基,欧阳均;稀土Ziegler-Natta催化剂的结构和活性[J];催化学报;1989年01期
15 崔觉剑;赵建明;邵洪根;;液相催化加氢中催化剂的分离方法[J];化工生产与技术;2008年05期
16 郭明;武晓鹏;宋传虎;李涛;;杂多酸固载催化剂的合成及窄分子量纤维素制备的研究[J];材料导报;2012年08期
17 邹贵田;王瑞;余磊;;用环境清洁催化剂催化合成肉桂酸正丙酯研究[J];贵阳学院学报(自然科学版);2006年01期
18 李桂连;任长友;董为民;姜连升;张学全;;氯化钕异丙醇合物/三异丁基铝催化剂活性中心的分离与聚合[J];应用化学;2011年09期
19 李庆远;MUHAMMAD Ammar;季生福;王景艳;刘想;;磁性Zn-BTC@SiO_2@Fe_3O_4催化剂及其对甲苯与对甲基苯甲酰氯酰基化反应的催化性能[J];石油学报(石油加工);2014年01期
20 王雯雯;张秋禹;郭飞鸽;顾军渭;尹常杰;孙九立;;原子转移自由基聚合催化剂固载化的研究进展[J];材料导报;2011年07期
中国重要会议论文全文数据库 前3条
1 杨家宽;朱新锋;肖波;王秀萍;;大颗粒纳米晶TiO_2催化剂的制备及光催化性能研究[A];2004年全国太阳能光化学与光催化学术会议论文集[C];2004年
2 宋春明;贾丽华;闫小玲;郭祥峰;;镧改性钛柱撑蒙脱土的合成及其光催化性能[A];第六届全国工业催化技术及应用年会论文集[C];2009年
3 张丽芳;江平;何代平;;掺锰TiO_2的制备及光催化性能[A];第六届全国环境催化与环境材料学术会议论文集[C];2009年
中国重要报纸全文数据库 前1条
1 记者 钱大新;武石化催化剂回收有突破[N];中国石化报;2001年
中国知网广告投放
 快捷付款方式  订购知网充值卡  订购热线  帮助中心
  • 400-819-9993
  • 010-62982499
  • 010-62783978