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《南京大学》 2016年
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半导体量子点中多激子的新奇光学特性研究

黄向南  
【摘要】:半导体量子点的大小一般约为1-20 nm,包含约100-100000个原子。由于半导体量子点的尺寸较小,其内部电子、空穴波函数空间重叠度较高,因此电子与空穴间具有极强的库伦作用,导致了量子点中激子之间具有极强的俄歇复合作用,因此大部分半导体量子点在高功率激发下具有非辐射荧光复合、荧光闪烁、荧光寿命加快等现象。由于量子点尺寸小于激子的玻尔半径,半导体量子点一般具有较强的量子受限效应,造成量子点内部能级分裂,由于不同能级间电子跃迁的选择特性,有部分能级不能吸收、发射光子,这样就形成了暗态能级。半导体量子点还有很多其他的特性,如光谱蓝移、载流子倍增、荧光共振能量转移等等。随着对半导体量子点研究的深入,半导体量子点在现实生活中应用逐渐增多。在半导体量子点众多实际应用中,半导体量子点多激子特性的应用尤为突出,如激光器、光子探测器、太阳能电池、光发射二极管等器件中都有用到半导体量子点的多激子特性,所以对多激子的研究工作不容忽视。目前,多激子的研究已经取得了很大的成功,特别是俄歇复合对多激子弛豫过程的解释,让我们能够清晰认识到多激子光学特性的内在机理。但是,还有一些领域的多激子研究没有被开拓,如多激子的能量转移特性、暗态多激子特性等等。在本篇文章中,我们分别对多激子的能量转移和暗态多激子特性进行了尝试性的研究工作,希望能够激发研究领域对上述特性进行尝试性的理论计算和进一步深入的实验测量,从而促进多激子在光电器件中的高效利用。第二章我们主要研究了单个半导体量子点中双激子的能量转移过程。我们把多个ATT0647染料分子以化学方法连接到单个发光在605 nm波长的CdSe/ZnS半导体胶体量子点的表面上(量子点担任能量供给者,染料担任能量接收者),通过染料漂白作用可以对能量转移过程进行调控。在高功率激发下,半导体量子点中同时存在单激子和双激子,其中单激子的寿命由单激子的辐射跃迁寿命、能量转移寿命决定,而双激子的寿命由双激子的辐射跃迁寿命、能量转移寿命和俄歇复合寿命共同决定,因此半导体量子点的荧光寿命曲线将会表现出双指数的分布特性。当染料被漂白后,能量转移过程停止。这样,通过比较染料漂白前后的半导体量子点荧光双指数寿命的变化,我们可以分别得到单激子和双激子的能量转移寿命。在大量实验数据基础上,我们通过对单、双激子的能量转移寿命进行统计比较,发现前者是后者的4倍左右。这个实验工作,不仅是首次实现了双激子能量转移寿命的测量,同时也提供了将双激子从单个半导体量子点中转移出来的途径,从而为极大提高光电器件的性能提供了宝贵的信息。第三章我们主要研究的是半导体量子点在低温下暗态能级的多激子特性。我们首先在常温(T=295 K)下观测了605(655)量子点的亮态多激子发光特性。通过增加激发光的功率密度,我们标定了亮态多激子的荧光寿命加快过程,以及多激子、单激子数量比值的增大特性。在完成室温亮态能级上多激子特性的标定后,我们在4K温度下成功观测到了暗态能级上的荧光。当增大激发光功率,我们发现605(655)量子点产生了额外的一个荧光寿命,该寿命相对亮态来说太长,相对暗态来说又太短,极有可能来自暗态能级上多激子的Auger复合过程。我们以研究亮态多激子的办法再次探究了暗态多激子的特性,发现其同样具备常温下亮态多激子随激发光功率变化的特性。我们希望目前的工作能够激发研究领域对暗态多激子的进一步的理论计算和实验测量,从而推动暗态多激子在光电器件中的实际应用。
【学位授予单位】:南京大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2016
【分类号】:O471.1

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