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基于形貌控制和界面修饰的倒装平面异质结钙钛矿太阳能电池的性能研究

尹伟  
【摘要】:有机-无机杂化钙钛矿太阳能电池因其具有制备成本低、光电能量转换效率高和制备工艺简单等优点,被认为是最有应用前途的下一代太阳能电池。在过去的几年,钙钛矿太阳能电池的能量转换效率从只有3.81%提高到20.2%。其中平面异质结钙钛矿太阳能电池因具有结构简单、可以低温制备等特点,成为目前研究的重要方向。在平面异质结结构中,直接将钙钛矿置于空穴传输层和电子传输层中间,形成三明治结构。目前提高平面异质结钙钛矿太阳能电池的方法主要有控制钙钛矿形貌和器件界面修饰。钙钛矿作为活性层,其薄膜质量直接决定器件的整体性能。通过溶液工程,优化旋涂工艺,改进退火方法,提高钙钛矿覆盖率、增大晶粒尺寸、减少针孔以获得高质量的钙钛矿活性层,提高器件的整体性能。空穴(电子)传输层不仅为载流子提供了一个传输路径,同时还会影响钙钛矿活性层的形貌。空穴(电子)传输层与钙钛矿能级的匹配程度,决定了其抽取空穴(电子)及阻挡电子(空穴)的能力。采用电荷迁移率高、电导率高、稳定性好的空穴(电子)传输材料,可以降低器件串联电阻,提高器件性能和稳定性。本文集中讨论了通过钙钛矿薄膜控制和器件界面修饰提高倒装平面异质结钙钛矿太阳能电池的器件性能,主要开展了以下两方面工作:(1)通过溶液工程,调整前驱体的CH3NH3I、PbI2、PbCl2配比和前驱液的浓度,调节前驱体反应的过程,降低钙钛矿晶体缺陷、提高钙钛矿薄膜的均匀性和致密性,减少针孔,提高钙钛矿薄膜的覆盖率并提高载流子的扩散距离。氯离子的引入,可以调节反应的进程,改善钙钛矿成膜特性,进而提高钙钛矿的结晶度和电子-空穴的扩散长度。虽然含氯添加剂可以改善钙钛矿薄膜的质量,但是氯原子并不能在CH3NH3PbI3取代碘原子实现掺杂。同时优化退火方式和退火温度,控制钙钛矿前驱体进一步的反应进程,增大晶粒尺寸,提高钙钛矿薄膜的覆盖率,减少针孔,进而提高器件的整体性能。(2)调整空穴传输层PEDOT:PSS和电子传输层PCBM的厚度,一方面能够使空穴(电子)传输层可以完整的覆盖下界面,减少漏电流的出现,另一方面又防止空穴(电子)传输层过厚增大器件的串联电阻并且增大电荷复合的概率接着我们通过聚合物EDOT-DPP对PEDOT:PSS空穴传输层进行界面修饰,EDOT-DPP的HOMO可以很好的弥补PEDOT:PSS功函数和钙钛矿HOMO的能级差,增大空穴的抽取能力,同时由于EDOT-DPP的LUMO较高,可以很好的阻挡电子,减少了界面处的电荷复合。通过EDOT-DPP空穴传输界面修饰层,器件的开路电压、填充因子得到了较大的提高。最后我们采用PFN-Br对电子传输层PCBM进行界面修饰。PFN-Br可以形成界面偶极,降低金属电极的功函数,使钙钛矿、PCBM电子传输层、金属电极之间形成更好的能级匹配,同时还可以提高电子的抽取能力、降低器件的串联电阻、形成欧姆接触。同时PFN-Br还有电子选择能力,能够有效的阻挡空穴,这可以有效的减少界面处的电荷复合。


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