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《南京大学》 2019年
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二维纳米材料电子结构的调控及其析氢动力学研究

周钢  
【摘要】:二维纳米材料由于其独特的物理特性己被广泛应用于催化制氢的研究。然而,低催化效率限制了材料的实际应用。本文通过实现二维材料的半金属化、半导体到金属相的转变以及引入空位缺陷等手段调控材料的能带结构,以提高电子传输速率、增加活性位点以及降低析氢活化能,从而使材料展现出极高的催化活性。具体内容如下:1、无金属半导体作为光催化剂已广泛用于光催化产氢领域,但是这些传统的半导体材料电子迁移率较低、光生载流子复合速率快以及人造微结构设计的缺乏导致了有限的析氢效率。我们制备了一种具有半金属特性的无金属元素参与的碳氮化合物二维材料hm-C(CN)3。引入的半金属特性不仅有效地促进了载流子转移,而且为析氢反应提供了更多的活性位点,从而拥有了高效的光催化析氢能力。在研究中,我们进一步将hm-C(CN)3纳米片通过在离子液体里的原位热解结合到多孔氧化铝共振微腔结构中,获得了明显增强的光电耦合效应以及对全太阳光谱的良好吸收,使得催化产氢效率达到了 1009 μmolg-1 h-1。这个研究结果为电催化、光电催化以及光伏电池领域中电子迁移和全太阳能谱的吸收提供了一种新的思路。2、目前利用电化学/光电化学技术分解水制氢主要依靠的是淡水,然而淡水仅占世界水资源总量的7%。对海水进行分解制备氢气的困难是由于海水有复杂的成分和环境,但从更好地利用自然资源的角度来看,在海水中进行析氢反应(HER)是一个非常可取的方案。因此,我们设计并制备了少层具有金属T相和半导体Td相的面内异质结构的ReS2纳米薄片,并在其中特意引入阳离子Re空位作为活性位点。ReS2纳米薄片对整个可见光光谱都有响应,并能有效地从海水中产生氢气。理论计算和实验研究表明,与其它海水里的阳离子相比,H+具有最低的吸附能,因此阳离子Re空位最有利于H+吸附。ReS2纳米片在海水不同盐度的情况下均展现出超过12小时的析氢稳定性。这种有效的利用海水制氢的策略可以推广到其它的二维材料中。3、开发具有催化活性高、性能稳定且地球储量丰富的电催化剂一直是析氢反应的重大挑战。与制备复杂的纳米结构不同,我们使用一种简单、有效的办法,通过操纵材料的固有物理性质来提高析氢反应性能。我们首次通过近红外辐照超薄陨硫铁(FeS)纳米片,在近室温条件下诱发半导体-金属相变。光诱导的金属相FeS纳米片在析氢反应过程中表现出优异的催化活性以及快速的载流子迁移,在电流密度为10mAcm-2时的过电位仅为142mV,塔菲尔斜率低至36.9mV/dec,具有高效的析氢能力。我们的研究结果为调控电子的转移和设计新型催化剂提供了新的想法。
【学位授予单位】:南京大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2019
【分类号】:TQ116.2;O643.36;O644.1

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