收藏本站
《苏州大学》 2017年
收藏 | 手机打开
二维码
手机客户端打开本文

异原子掺杂多孔碳材料的制备及氧还原催化性能研究

陈凯  
【摘要】:近年来燃料电池以高功率密度、低污染物排放等优点在清洁能源领域引起了广泛的关注。当前商业上主要使用贵金属铂(Pt)或以Pt为基础的复合材料作为促进燃料电池氧气还原反应(ORR)的催化剂材料。虽然Pt催化剂表现了高效的ORR催化性能,但是Pt作为贵金属材料也面临着诸多问题:价格昂贵、存储量低、长期使用稳定性能较差、抗甲醇氧化能力差等,这以成为了制约燃料电池大规模应用的重要因素。近年来,各种非Pt催化剂的研究迅速,例如:过渡金属氧化物,多孔碳,石墨烯及其复合物等等。其中多孔碳催化剂以成本低、可调节催化活性、热/化学稳定性好等优点成为了当前研究的热点。本论文也主要讨论了多种异原子掺杂的多孔碳材料对于ORR催化剂的应用。本文制备了一种新型的氮(N)、硫(S)、磷(P)三元掺杂片层状多孔碳材料(NSP-PC-2)。它具备了优秀的ORR催化性能及稳定性能。通过N、P、S三元掺杂材料PZS作为前驱体材料,PZS在900℃高温碳化生成微孔碳纳米小球NSP-PC-1,NSP-PC-1具备了高达967 m~2 g~(-1)的比表面积,丰富的异原子掺杂(N、P、S三元掺杂),规则的微孔小球结构等特点,体现了优异的ORR催化性能。将前驱体材料掺杂三聚氰胺,改善原有的内部结构和原子掺杂比例。通过高温碳化,将原来的NSP-PC-1单一的微孔小球结构改善成NSP-PC-2微孔-介孔结合的片层结构。NSP-PC-2材料具有超薄片层结构,比表面积高达613m~2 g~(-1),微孔-介孔结合的多孔体系,合理的异原子掺杂(10%左右的掺杂量)等特点。NSP-PC-2相比于原先的NSP-PC-1材料催化性能得到了进一步提升(ORR催化性能高于商业贵金属Pt(Pt/C))。本文还制备了金属掺杂的多孔碳材料,样品有着多孔结构及丰富的异原子掺杂。通过含N多孔碳材料掺杂过渡金属铁(Fe)和钴(Co),体现了非常优秀的ORR催化性能,其中Fe掺杂的多孔碳材料展现了非凡的催化能力(ORR催化性能高于Pt/C催化剂)。FePc-CMP-1材料具有较高的比表面积及微孔-介孔相结合的多孔体系,较高的比表面积给予了充足的活化面积,微孔-介孔多孔体系确保了质子的稳定传输,从而保证了催化反应的顺利进行。同时Co掺杂体系也体现了优秀、稳定的催化性能。随着碳化温度的变化,CoPc-CMPs系列材料展现了稳定的催化能力。MPc-CMPs(M=Co、Fe)系列材料的稳定性测试结果优于Pt/C电极,表明了该材料具有稳定的物理化学性质。本文还以浓酸处理MPc-CMPs得到CMP-2参比催化剂,对比实验进一步证明了掺杂的Fe、Co在催化过程中起到了重要作用。
【学位授予单位】:苏州大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2017
【分类号】:O643.36;TM911.4

【相似文献】
中国期刊全文数据库 前10条
1 杨伟;陈胜洲;邹汉波;林维明;;氮掺杂非贵金属氧还原催化剂研究进展[J];化工进展;2010年11期
2 王丽娟;在石墨及聚酞菁化合物电极上氧还原的电催化[J];催化学报;1988年01期
3 黄幼菊;李伟善;黄青丹;李伟;张庆龙;蒋腊生;;氢钼青铜对铂催化氧还原反应的促进作用[J];高等学校化学学报;2007年05期
4 李之乐;曾为民;马玉录;;聚苯胺载铂钯电极的制备及氧还原催化性能研究[J];华东理工大学学报(自然科学版);2013年04期
5 李萍;李升宪;胡晓宏;王会勤;;球磨方法对氧还原催化剂性能的影响[J];电池;2006年03期
6 位辰先,田建华,梁宝臣,刘邦卫;制备条件对卟啉钴氧还原催化性能的影响[J];天津理工学院学报;2004年03期
7 孙晓然;李光跃;夏定国;张立美;李钒;;均苯四甲酰亚胺桥联的聚酞菁亚铁的氧还原反应(英文)[J];物理化学学报;2013年07期
8 左小刚;;硫酸盐还原菌对阴极氧还原反应的影响[J];新疆有色金属;2013年05期
9 张丽娟,夏定国,王振尧,袁嵘,吴自玉;铂铋金属间化合物催化剂的氧还原与抗甲醇氧化性能[J];物理化学学报;2005年03期
10 李英霞;陈章霖;罗瑞贤;陈霭璠;;用于氧还原的固体催化电极材料活性的研究[J];北京化工学院学报(自然科学版);1993年04期
中国重要会议论文全文数据库 前10条
1 张丽娟;王振尧;陈戈;袁嵘;夏定国;;抗甲醇中毒氧还原催化剂铂铋金属间化合物的研究[A];第五届中国功能材料及其应用学术会议论文集Ⅲ[C];2004年
2 闫晶;袁晓利;袁定胜;;氮掺杂石墨化介孔炭的制备及其氧还原性能[A];第30届全国化学与物理电源学术年会论文集[C];2013年
3 陈艳霞;;铂和金电极上氧还原机理与动力学研究[A];中国化学会第29届学术年会摘要集——第23分会:电催化与洁净能源电化学转化[C];2014年
4 张慧娟;李昊亮;李梅;邓成成;杨俊和;;基于烟煤的无金属氧还原催化剂研究[A];第一届全国储能科学与技术大会摘要集[C];2014年
5 杨文秀;郏建波;;铁掺杂的多孔碳复合材料的制备及其氧还原研究[A];中国化学会第29届学术年会摘要集——第04分会:纳米生物传感新方法[C];2014年
6 王静;王勇;;S、N共掺杂石墨炭材料的制备及催化氧还原性能研究[A];第十四届全国青年催化学术会议会议论文集[C];2013年
7 李昊亮;张慧娟;李祥太;赵斌;杨俊和;;预处理对钴基非贵金属氧还原催化剂性能影响的研究[A];第30届全国化学与物理电源学术年会论文集[C];2013年
8 杨立军;蒋雨霏;胡征;;开发在酸/碱性介质中有高氧还原催化活性的碳基纳米材料[A];中国化学会第29届学术年会摘要集——第37分会:能源纳米科学与技术[C];2014年
9 于亚楠;包淑娟;;非金属(N、P、S)掺杂型石墨烯的氧还原催化性能研究[A];中国化学会第29届学术年会摘要集——第23分会:电催化与洁净能源电化学转化[C];2014年
10 杨立军;赵宇;马延文;王喜章;胡征;;碳基无金属氧还原电催化机理探究[A];中国化学会第28届学术年会第4分会场摘要集[C];2012年
中国重要报纸全文数据库 前1条
1 记者 张可喜;日科学家分析光合作用机理[N];新华每日电讯;2001年
中国博士学位论文全文数据库 前10条
1 游诚航;质子交换膜燃料电池阴极高性能碳基非贵金属氧还原催化剂的制备与研究[D];华南理工大学;2015年
2 白佛;碳基/过渡金属(Co、Cu)氧还原催化剂的制备及其电化学性能研究[D];吉林大学;2016年
3 蒋雨霏;碳基无金属氧还原电催化剂的设计及作用机理研究[D];南京大学;2016年
4 孙涛;酸性介质中新型非贵金属氧还原催化剂的设计、性能及调控机制研究[D];南京大学;2016年
5 周学俊;M-N_x/C类非贵金属氧还原催化材料的构筑及其电化学性能研究[D];东华大学;2016年
6 阳梅;氮掺杂碳材料的制备及其氧还原电催化性能研究[D];湘潭大学;2016年
7 韩策;过渡金属/杂原子掺杂纳米碳材料制备及其电催化氧还原性能研究[D];东北师范大学;2016年
8 张晓凤;非贵金属(氢)氧化物/石墨烯复合物的电化学合成及其对氧还原反应催化性能[D];福建师范大学;2016年
9 杨建;多巴胺掺杂的多元碳基催化剂设计与氧还原性能研究[D];河南大学;2016年
10 袁文静;几种氮掺杂多孔碳材料的大量制备及其催化氧还原性能研究[D];安徽大学;2017年
中国硕士学位论文全文数据库 前10条
1 王文心;铂单原子层修饰型低温燃料电池阴极氧还原催化剂的制备与性能研究[D];山东大学;2015年
2 杨俊;吲哚类化合物修饰碳载钴催化剂对氧还原催化作用的研究[D];浙江大学;2015年
3 黄慧慧;新型碳基非贵金属催化剂的可控制备及其高效氧还原性能研究[D];温州大学;2015年
4 刘林;空心碳球负载铁、钴纳米材料在氧还原反应中的应用[D];浙江工业大学;2014年
5 迟向芳;掺氮碳纳米管的制备与氧还原性能研究[D];北京化工大学;2015年
6 王娟;离子液体作为锂空气电池电解质的性能研究[D];太原理工大学;2013年
7 金念;含氧石墨烯负载铂基合金催化剂的氧还原反应机理研究[D];天津大学;2014年
8 韩宝海;纳米多孔钯基双金属材料的制备及其氧还原性能研究[D];济南大学;2015年
9 曹泰;氮掺杂碳纳米管的制备及其氧还原性能研究[D];北京理工大学;2016年
10 苏小钢;基于对苯二胺的燃料电池非贵金属氧还原催化剂[D];南京大学;2016年
 快捷付款方式  订购知网充值卡  订购热线  帮助中心
  • 400-819-9993
  • 010-62791813
  • 010-62985026