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《苏州大学》 2018年
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碳/金属纳米复合材料的电催化还原二氧化碳性能的研究

赵思琪  
【摘要】:电化学还原二氧化碳生成含碳燃料,与风能和太阳能等可再生能源相结合,是合成碳中性燃料和实现精细化学品生产的有利途径。许多金属已被广泛研究应用于电催化还原二氧化碳,但是碳氢化合物的形成需要高的过电势(~1 V),这也意味着巨大的能量损失。为了改进催化过程,需要更好地理解影响该催化反应的选择性和能量效率的因素。本文制备了金纳米粒子/碳点/氮化碳复合物(Au-CDots-C3N4)、硫化亚铁/硫化镍纳米复合物(Fe S2/Ni S)以及多孔银/碳点纳米复合物(p-Ag/CQDs)并使用多种仪器(例如透射电子显微镜,X射线光电子光谱和X射线粉末衍射等)表征了这些材料的结构。进一步研究了它们的电催化性能以及相应的催化机理。主要内容如下:(1)使用热解法和光还原法制备了高催化活性的Au-CDots-C3N4三组分复合物,其电催化还原CO2可以生成CO。反应的过电位仅为0.19 V。并且在-0.5 V的电压下,CO的法拉第效率高达79.8%。对比实验结果(Au NPs、C3N4、CDots、CDots-C3N4和Au-C3N4)以及DFT理论计算表明Au-CDots-C3N4三组分复合物催化剂对催化还原CO2的高活性源于Au NPs、CDots和C3N4三者之间的协同作用。此外,CDots具有吸附CO2和H+的能力,在一定程度上也提高了Au-CDots-C3N4复合物催化剂的催化活性。(2)应用传统的水热法合成了高效、价格低廉的CO2还原电催化剂Fe S2/Ni S纳米复合物。Fe S2/Ni S纳米复合物作为电催化剂催化CO2还原的产物是CH3OH,反应的过电位仅为0.28 V。此外,在-0.6 V的电位下,生成CH3OH的法拉第效率为64%。实验对比了单独的Fe S2、Ni S和Fe S2/Ni S纳米复合物的催化活性,发现单独的Fe S2和Ni S在CO2还原中都没有催化活性。因此,可以推测催化CO2还原反应的活性位点在Fe S2和Ni S的交界面处。(3)利用超声还原Ag2O前驱体的方法合成纳米多孔银和碳点的纳米复合物(p-Ag/CQDs),其能够选择性的催化还原CO2生成CO,反应的过电位为0.29 V。在-0.8 V的电压下,CO的法拉第效率可以达到83.2%。p-Ag/CQDs纳米复合物电催化还原CO2的电流密度分别是多孔银(p-Ag)和银箔(Ag foil)的6.3倍和20.8倍。多孔Ag和Ag foil的对比实验表明p-Ag/CQDs纳米复合物的高活性源于其多孔结构以及表面的CQDs。电化学动力学实验表明反应的低过电位是因为中间产物CO2-能够在p-Ag/CQDs纳米复合物表面稳定存在。同时,p-Ag/CQDs纳米复合物的多孔结构以及表面包裹的碳点使CO2吸附能力和CO脱附能力增强,这对于催化还原CO2也起到很重要的作用。
【学位授予单位】:苏州大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2018
【分类号】:X701;O643.36

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