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《苏州大学》 2018年
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基于金属氧化物复合材料的完全光解水的研究

韩沐梅  
【摘要】:基于金属氧化物的半导体由于具有合适的带隙位置,较好的物理化学性质,低成本等优点,在利用太阳光完全分解水中越来越受到关注。利用半导体催化剂实现完全光解水是一种绿色途径,它可以将太阳能转换为以氢气形式存在的化学能。然而,单一半导体常常难以满足完全光解水的要求,因此,设计半导体异质结体系是一种有效的解决方法。本文设计合成了三种基于金属氧化物半导体的光催化系统,包括氧化亚钴/石墨型氮化碳复合物(Co O/g-C3N4),磷酸钴/氧化铁Co3(PO4)2/α-Fe2O3的Z-Scheme结构以及氧化亚铜/碳点(Cu2+1O/NCQDs)的纳米复合体系,同时检测了这些催化体系的光催化活性,并进一步研究了其反应的机理。详细的工作内容如下:(1)利用一步热分解法合成了Co O/g-C3N4的纳米复合物。该复合物作为光催化剂在无任何牺牲剂、可见光的照射下,可以实现完全光解水。通过改变复合物中Co O的含量,实验证实:10%Co O/g-C3N4展现出最佳的光催化性能,产氢速率为0.46μmol/h且产氧速率为0.21μmol/h。值得关注的是氢气和氧气的化学计量比满足2:1。进一步实验结果表明,复合物Co O/g-C3N4增强的光催化活性主要归因于有效的电荷分离和Co O具有快速分解g-C3N4光催化下产生的H2O2,从而避免g-C3N4被毒化的性能。(2)利用半导体Co3(PO4)2和α-Fe2O3的能带结构,设计合成了Co3(PO4)2/α-Fe2O3的Z-Scheme型复合光催化剂。在该体系中,Co3(PO4)2和α-Fe2O3分别作为产氢和产氧的光催化剂。该复合光催化剂体现出增强的可见光吸收和完全光解水光催化活性。通过改变α-Fe2O3在该复合物中的含量,实验证明:Co3(PO4)2/α-Fe2O3-1.6%展现了最佳的光催化效率,产氢(0.63μmol/h)和产氧(0.32μmol/h)速率最高,这是纯的Co3(PO4)2产氢速率的35倍。另外,所有的光催化剂所产的氢气和氧气的化学计量比都满足2:1的关系。复合光催化剂增强的光催化效率归因于Co3(PO4)2和α-Fe2O3形成的Z-Scheme结构的协同作用引起的高效的电荷分离。(3)利用简单的室温搅拌法,通过Cu2+1O和氨水处理的碳点(NCQDs)获得了Cu2+1O/NCQDs纳米复合物。光催化测试证实:纯的Cu2+1O是通过四电子过程来光催化分解水直接产生H2和O2。而NCQDs的加入增加了光生电荷的分离效率。在可见光照射、无任何助催化剂和牺牲剂的条件下,Cu2+1O/NCQDs-1.5%展现了最佳的光催化性能,产氢速率为0.14μmol/h,且产氧速率为0.07μmol/h。进一步的实验测试证明:引入NCQDs后的复合光催化剂体现出增强的光稳定性,这主要归因于NCQDs的加入而加快了光生电荷的分离效率。
【学位授予单位】:苏州大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2018
【分类号】:TB33;O643.36

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