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《苏州大学》 2017年
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硅纳米结构异质结太阳能电池的光电转化及电能存储研究

刘瑞远  
【摘要】:随着全球能源格局的更迭,与之相关的气候现象以及安全问题不断涌现。太阳能电池做为新能源的代表,在过去六十多年里的研究历程里一直是高效,稳定,环保,安全的典范。在全世界科研人员的不懈努力下,除了率先进入产业化并占据了市场主导地位的晶硅太阳能电池之外,各种新型的光伏器件也被开发出来。科技的进步带动了电子设备的日益轻量化和小型化,移动设备例如手机,手环已经深入到生活的各个方面,智能化的穿戴器件对供能器件提出了新的挑战。传统的硅太阳能电池在大规模的发电情况下占有绝对优势,但是封装的组件比较重,而且硅片本身也不具备可弯折性,在很多移动或者穿戴的场合中并不能满足使用要求。在最新太阳能电池设计中,器件的制备流程注重低温工艺,无毒害,低成本;性能则除了最重要的转化效率之外,对器件长期的稳定性,针对不同场合的适用性,例如可弯折、耐湿度、透明度甚至美观度都提出了新的要求。在这种背景下,基于成熟的硅工艺生产和导电有机聚合物的异质结杂化太阳能电池具有独特的研究前景。硅-有机物杂化太阳能电池可以结合有机无机两类不同材料的特性,既能利用晶体硅的高稳定性,高载流子迁移率和成熟的制备工艺,同时也可以兼具有机材料分子结构的可塑性,调节光谱吸收以及光学带隙,以及简便的溶液制作过程。另外,通过常温或者低温过程形成的有机-无机异质结既能简化流程,降低成本,同时又避免了高温过程对结区的不利影响,具有良好的研究前景。硅的纳(微)米线、孔、锥、金字塔等表面不仅能对光进行减反和散射作用从而提高吸光能力,其大的比表面积也提供了更大的结区接触面积,从而提高载流子的分离效率,同时也可以减少材料的使用和对硅纯度的依赖。这类基于硅纳米结构的有机无机杂化异质结太阳能电池因为制备工艺简单,转化效率较高,具有重要应用前景和科学意义。但是,电池中由于存在硅纳米结构悬空键和缺陷等问题,严重影响了器件效率。针对上述问题,本论文从可控制备硅纳米结构入手,探讨了异质结光伏电池中的界面效应,并深入研究纳米结构对器件光电性能的影响,实现了太阳能电池和超级电容器的高效集成。论文的主要工作包括:1.结合纳米球模板和等离子体刻在硅片上制备了新型纳米蜂窝阵列,将表面反射率降低到5%以下。采用四甲基氢氧化铵(TMAH)溶液在常温下降低纳米结构表面粗糙度和比表面积,进而降低了器件接触界面处的载流子复合速率。用TMAH处理过60s的样品制备的器件得到了12.79%的转化效率,比没有处理的器件提升了59%。2.将高折射率的氧化钼沉积在聚(3,4-亚乙二氧基噻吩):聚(苯乙烯磺酸)(poly(3,4-ethylenedioxythiophene):poly(stylenesulfonate),PEDOT:PSS)上方可以在硅表面形成双减反层,在PEDOT:PSS厚度确定的条件下,通过改变热蒸镀的氧化膜厚度调节样品的表面反射率。高功函数的氧化钼沉积在PEDOT:PSS上可以在硅表面产生一层反型层。通过表面电势扫描可以看到沉积了氧化钼的表面电势更低,电容-电压特性测试分析可以看到有氧化钼的样品内建电场和耗尽层的宽度都有了明显的增加。反型层促使少数载流子在耗尽层中成为多数载流子,降低传输时的电阻;硅的表面态被过量的少数载流子占据以后,降低了成为复合中心的概率,减少了复合损失,从而提高了载流子的收集效率。经过优化的器件在蒸镀了15 nm氧化钼以后得到了630 mV的开路电压,29.2 mA/cm~2的短路电流密度,74.9%的填充因子和13.8%的最高转化效率。相比没有蒸镀氧化钼的最好器件电流提升了11%,电压提升了30 mV,最终电池的效率提升了21%,充分显示出了这种简便处理方法的显著作用。3.利用纳米球模板和金属辅助湿法刻蚀相结合,制备了高规整,大面积的垂直纳米线阵列结构。纳米线的周期,直径和长度都可以根据不同条件进行控制,从而调节其光学性能。甲基化处理可以降低纳米线表面的粗糙度,甲基取代了不稳定的氢键,进而钝化纳米线的表面,提高了少数载流子寿命,在硅纳米线阵列-PEDOT:PSS杂化太阳能电池上得到了13.39%的转化效率。4.通过蒸镀金属钛和电化学沉积的聚吡咯作为连接层,将杂化太阳能电池和超级电容器集成为一个可以即时转化和存储能量的自充电系统,并且得到了10.5%的最终效率,是目前报道的太阳能电池和电容器自充电系统的最高值。一个基于超薄硅的柔性自充电系统展示了在便携式或者可穿戴器件的电子器件中广阔的应用前景。
【学位授予单位】:苏州大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2017
【分类号】:TM914.4

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