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《苏州大学》 2018年
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钯铂贵金属在燃料电池中的抗毒化能力研究

冯勇刚  
【摘要】:燃料电池作为一种理想的新能源技术,其应用前景十分广阔,因此一直是基础研究乃至市场追捧的热点。钯(Pd)和铂(Pt)基纳米催化剂,由于具有独特的理化性质,在催化领域一直是研究的热点,尤其在燃料电池的阴阳极反应上起着不可替代的作用。然而,燃料电池通常以有机小分子(甲醇,乙醇等)作为持续供应的燃料源,但这些醇类分子在电催化氧化过程中很难完全生成二氧化碳(CO_2)和水(H_2O),在催化过程中难以避免地会产生一些类似一氧化碳的中间产物(CO-like species)。此外,由于Pd、Pt贵金属与CO会产生强烈的化学吸附作用,这就会造成Pd、Pt贵金属在催化过程中发生严重的“催化剂中毒”现象,导致催化剂的活性和稳定性急剧地下降。这不仅降低了燃料电池的实际催化效能,也间接地提高了燃料电池的实际应用成本,是阻碍燃料电池进一步大规模商业化应用的重要原因。因此,开发出具有高效催化燃料电池阴阳极反应,并且具有一定抗毒化能力的催化剂具有十分重大的现实意义。近年来,在研究人员的努力下,尽管在提升贵金属催化剂抗毒化能力上取得了一定的研究成果,但是同时实现贵金属催化剂高催化活性和优异的抗毒化能力依然是一个巨大的挑战。本论文中,通过对Pd、Pt基催化剂的形貌、组分和表面结构进行有效调控,分别合成了PtxPb网状纳米线(nanowires,NNWs)、Pt Bi纳米片(nanosheets,NSs)以及具有核壳结构的Pd@NiO纳米颗粒(nanoparticles,NPs),并对其结构特征、生长机理以及催化性能进行了深入的研究。主要内容概括如下:第一章:简要综述了燃料电池中催化剂中毒现象的成因、原理以及相关解决方法的研究进展,并阐明了本文的选题依据、研究内容和意义。第二章:提出了一种制备Pt_xPb NNWs的方法。反应温度是调控Pt_xPb NNWs组分的关键。由于有Pb的引入,并且Pt_xPb NNWs表面富含缺陷和原子台阶面,得到Pt_xPb NNWs在酸碱性的乙二醇电氧化中(ethylene glycol oxidation reaction,EGOR)表现出较高的催化活性和抗毒化能力。第三章:提出了一种制备PtBi NSs的方法。由于PtBi具有独特的有序金属间化合物结构,并且具有二维(2D)结构纳米催化剂的优势。相比于PtBi NPs和商业Pt/C,其在ORR测试中,展示了较高的催化活性以及非常优异的抗毒化性能。第四章:提出了制备具有独特核壳结构的Pd@NiO NPs的方法。通过对Pd@Ni/C进行H_2O_2处理,得到一系列的Pd@NiO-x/C。通过优化壳层的氧化程度,实现对核壳界面的精细调控。其中Pd@NiO-0.3/C展示了较高的ORR催化活性,同时由于NiO壳层的表面修饰和保护作用,Pd@NiO-0.3/C还具有优异的抗毒化性能以及极高的稳定性。
【学位授予单位】:苏州大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2018
【分类号】:O643.36;TM911.4

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