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曝气生物滤池联合中性光Fenton降解水中典型医药品污染物的效果及机理研究

董伟羊  
【摘要】:水是生命之源,随着人类社会的快速发展,大量微污染物不断进入水环境。医药品及个人护理品(PPCPs)作为一类新兴微污染物,己成为世界各国普遍关注的热点问题之一。PPCPs具有生物积累性、毒性和假持久性等特征,能够对水生态环境安全和人类健康造成潜在危害。由于传统水处理工艺无法有效降解水体中的多数PPCPs,因此,开发新型深度处理技术是该方面的研究重点之一。本文重点研究了内循环曝气生物滤池(InBAF)对污水中几种典型PPCPs的生物降解效能及机理;此外,进一步探讨了中性光Fenton高级氧化技术对InBAF出水中残余PPCPs的深度处理效能。取得的研究结果概述如下:首先,构建了 InBAF反应器,并以医药品卡马西平(CBZ)、克罗米通(CTMT)、避蚊胺(DEET)和布洛芬(IBP)作为典型PPCPs目标污染物,在连续流处理模式下(242天)评估了它们在InBAF中的生物降解行为。研究结果表明,InBAF能够有效降解污水中的DEET(95%)和IBP(80%);但是,其对CBZ(5%)和CTMT(30%)的降解效果较差。原因在于CBZ和CTMT具有难生物降解特性;相反,DEET和IBP具有一定的可生化性,故容易被微生物代谢分解。此外,间接证实了自养型微生物(即硝化细菌)是降解DEET和IBP的主要贡献者。利用高效液相色谱-飞行时间质谱(LC-QTOF-MS)技术对InBAF中DEET和IBP的生物降解产物进行了分析,结果显示IBP的生物降解产物主要包括羟基-布洛芬和1-(4-异丁基苯基)乙醇;而DEET的生物降解产物主要为N,N-二乙基苯甲酰胺。其次,构建了连续流光应器,并将其与InBAF反应器串联(后置),在连续流模式下,重点考察了乙二胺二琥珀酸三价铁离子络合体(即FeⅢ-EDDS)催化中性光Fenton反应体系对InBAF出水中残余PPCPs的深度处理效能。探究了 FeⅢ-EDDS和H2O2投加量、EDDS:FeⅢ摩尔比率、光源类型(UVA/UVC)及强度等对InBAF出水中残留PPCPs深度降解效果的影响规律。研究结果表明,UVA/FeⅢ-EDDS/H2O2体系能够有效降解InBAF出水中残留的PPCPs(如CBZ、CTMT和IBP)。获得的最佳工艺参数为:0.178 mM FeⅢ-EDDS、EDDS:FeⅢ摩尔比率 1:1、4.54mM H2O2、UVA(9 W)、pH 7.6和水力停留时间(HRT)2 h,该条件下对InBAF出水中残留PPCPs的降解率可达到90%以上。此外,LC-QTOF-MS分析结果表明,UVA/FeⅢ-EDDS/H2O2体系不仅能够有效降解残余目标PPCPs污染物,而且它们的生物降解产物(如羟基-布洛芬、1-(4-异丁基苯基)乙醇和N,N-二乙基苯甲酰胺)同样得到有效降解。第三,在连续流模式下,进一步对比研究了其它铁离子络合体(FeⅢ-L,如次氮基三乙酸(NTA)、柠檬酸、酒石酸、丙二酸和草酸等)催化中性光Fenton反应体系对InBAF出水中残余PPCPs的深度处理效能。研究结果表明,在相同的实验条件下,UVA/FeⅢ-NTA/H2O2体系对InBAF出水中残余PPCPs的深度降解效果最佳;此外,获得FeⅢ-L络合体催化中性光Fenton体系的氧化效能排序如下NTAEDDS柠檬酸酒石酸≈丙二酸≈草酸。InBAF联合中性UVA/FeⅢ-EDDS(NTA)/H2O2体系能够有效降解水中的PPCPs(如CBZ、CTMT、DEET和IBP),研究结果能够为城市污水中PPCPs污染物的深度处理提供科学依据和技术参考,具有重要的理论意义和实际应用价值。


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