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纳米尺度金属粒子的光谱研究

闫月荣  
【摘要】: 纳米尺寸的金属与功能分子的自组装在未来纳米电子器件中具有广阔的应用前景,对其基本理论和实际应用的研究正成为一个新兴的研究领域。单粒子电荷转移的性质与粒子的大小和粒子间的距离有很大的关系。重要的是,耦联分子的结构可以改变两个粒子间电子转移的活化能。特别是当粒子与具有共轭Π键的分子相结合时,会有隧道电荷转移现象出现。另外,最近SERS已实现单分子检测,这对纳米材料,分析化学,和单分子光谱学都是相当有意义的。据估计,空间上相距很近的两个粒子间,由电磁场增强引起的增强因子大约为10~(11)。在单分子SERS中,电荷转移(CT)机理也扮演着重要角色。 在大多数的SERS研究中,从实验上获得与CT机理相关的增强效应是困难的,通常情况下,化学增强不可避免地伴随有电磁场增强。考虑到电磁场增强与金属粒子在可见光区的表面等离子体共振有强烈的依赖关系,在我们的SERS测定中选用1064nm的激发光作为光源,此激发光远离组装体中纳米粒子的表面等离子体吸收区,在这样的条件下获得的SERS谱峰可能与CT效应有极大的关系。 本论文的主要工作和结论: (1)用氢气还原法合成性质稳定、粒径较大的银纳米粒子。在不同条件下制备银纳米粒子与功能分子PABA的复合物,采用1064nm激发光对复合物进行SERS研究。研究发现,功能分子浓度较低时,b_2振动得到极大增强,这是通过功能分子在银纳米粒子间的电荷转移的直接结果。浓度较高时,SERS中a_1振动占主导地位,因为在这样的体系中,银粒子被功能分子包围,彼此相距较远,跨越粒子的电荷转移被阻断的结果。 (2)在水-乙醇体系中PATP作为稳定剂一步合成银-PATP复合物,并对此复合物进行吸收光谱、TEM和拉曼光谱研究。研究发现,在酸性条件下合成的银粒子粒径较小,形状不规则且不稳定,而非酸性条件下得到的粒子呈球形,粒径非常大却非常稳定。 (3)用柠檬酸钠还原法合成性能稳定、粒径均匀的金纳米粒子,利用自组装技术在ITO玻璃上构筑二维亚单层金纳米结构,并用电化学方法沉积半导体材料CdS。不同条件下得到的CdS具有不同的形貌和不同的光学特性。


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