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含氮配体与第四副族金属的络合物的合成及其对炔烃氢化胺化反应催化作用的研究

韩小瑜  
【摘要】: 本论文主要研究第四副族钛锆金属络合物的合成及其对炔烃氢化胺化反应催化作用的研究,包括以下两个部分内容: 首先,我们设计合成了八个不同的钛锆金属络合物, Ti_2(bppda)_3(NMe_2)_2·3THF (1),Ti_2(bppda)_3(NEt_2)_2·3THF(2),Ti(bppda)_2(3),Ti(bppda)(NPh) (4),Ti(p-toslopdi)(NEt_2)_2(5),Ti(bph)(NMe_2)_2(6),Ti(bppda)(N tBu)(Py)(7),Zr(bppda)_2·4THF (8),(H2bppda=N,N'-bis(2-pyrrylmethylidene)-1,2-Phenylediamine; p-toslopdi=1,2-bis(p-toluenesulphonylamido)benzene;H_2bph=bis(pyrrol-2-ylmethylene) hydrazine)。络合物1-8均经过核磁及元素分析表征,并测定了络合物1,3,5的晶体结构。其中,络合物1和2是配体桥连的双核的钛金属络合物,此种由一分子配体桥连两分子配体配位的双核的钛金属络合物并不多见。 其次,在合成络合物的基础上,研究了其对炔烃氢化胺化反应的催化作用。在研究中我们发现,络合物1能催化末端炔烃1-己炔和芳香胺、脂肪胺的分子间氢化胺化反应,与以往报道的钛络合物催化剂相比,络合物1催化的1-己炔的氢化胺化反应,催化剂用量小(5 mol%),反应条件温和,在80°C,进行12 h,以生成马氏加成产物为主,区域选择性较好(对于部分底物胺的反应M:anti-M 99:1)。此种双核的钛金属络合物对炔烃氢化胺化反应的催化作用也是首次报道。络合物6,7也能催化末端炔烃和芳香胺的氢化胺化反应,且反应以生成马氏加成产物为主。


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1 韩小瑜;含氮配体与第四副族金属的络合物的合成及其对炔烃氢化胺化反应催化作用的研究[D];苏州大学;2007年
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