4f泵浦—探测技术研究氯铝酞菁溶液的激发态非线性动力学过程

【摘要】： 非线性光学材料在光开关,光限幅等光子器件应用开发方面具有很高的价值,便捷可靠的测量方法是寻找理想非线性材料的必要工具。材料的激发态光学非线性动力学瞬态过程为实现超高速光开关与限幅应用提供了极佳的物理机制,而时间分辨的泵浦-探测技术是研究激发态非线性动力学过程的有效手段。 本文采用最新的皮秒时间分辨4f泵浦-探测技术研究了氯铝酞菁/乙醇溶液在532nm波长和22ps脉冲激光激励下其激发态非线性的动力学过程,对实验中在-400ps到2000ps延迟时域内的不同延迟时刻CCD采集到的七十帧图像进行数据处理和非线性信息提取,得到样品溶液激发态非线性吸收与折射的动态值。实验结果表明氯铝酞菁溶液在皮秒脉冲激光激励下表现出瞬时响应的反饱和吸收与自聚焦效应,随后以缓慢的速度向平衡态弛豫,过程中氯铝酞菁单重态第一激发态对体系激发态非线性起主导作用。通过激发态非线性理论和五能级模型光物理过程理论分析了实验结果,数值拟合实验数据确认了氯铝酞菁的部分光物理参数:单重态第一激发态吸收截面,单重态第一激发态与基态分子折射度差异值;基于4f相位相干成像单脉冲技术的时间分辨泵浦-探测系统可以实现对材料激发态非线性吸收与折射的同步动态测量,这对研究材料激发态非线性折射的动力学过程具有重要意义。