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《东南大学》 2015年
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钾基吸收剂CO_2捕集过程机理建模及系统仿真

张中林  
【摘要】:近年来,随着世界经济和人口的迅速增长,温室气体排放所造成的全球变暖问题成为国际社会普遍关注的焦点,其中大部分是燃煤电站释放出的CO2气体。目前,对于绝大多数火力发电技术,包括新建和改造机组,均可以采用燃烧后脱碳的方法捕集CO2。在众多燃烧后CO2捕集技术中,采用碱金属基固体吸收剂吸收烟气中的CO2,具有原料成本低、反应能耗低、循环利用效率高、设备无腐蚀以及无二次污染等优点,被认为具有广阔的应用前景。相关研究表明,将钾基吸收剂负载在具有发达孔隙结构的载体上,获得了良好的碳酸化特性。目前,国内外对钾基吸收剂碳酸化特性的研究还处于起步阶段,对其碳酸化反应机理的研究还不够充分,影响钾基吸收剂碳酸化特性的因素还未完全掌握。国内外在反应器级钾基吸收剂碳酸化反应的研究上,主要集中在小型鼓泡流化床试验装置,较大规模的CO2脱除-吸收剂循环再生连续脱碳的综合试验研究开展的还较少,且获得的研究成果有限。针对上述问题,本文旨在探寻钾基吸收剂颗粒的反应机理及其在反应器中的反应特性,在吸收剂颗粒、小型鼓泡床反应器、综合脱碳试验系统等三个层面开展机理模型和数值模拟工作。首先,围绕着机理模型开展了一系列试验研究,为其提供建模依据和验证数据,主要包括:(1)利用改进的热重试验平台,对比分析了不同粒径的纯K2CO3吸收剂和负载型K2CO3/A12O3吸收剂颗粒的碳酸化特性,研究了其微观结构的差异以及在碳酸化过程中微观结构的变化规律;(2)在热重试验平台上,对比研究了纯K2CO3吸收剂和负载型K2CO3/Al2O3吸收剂碳酸化产物的再生反应特性;(3)在小型鼓泡床试验系统上,考察了主要操作参数对负载型K2CO3/Al2O3吸收剂碳酸化特性的影响规律。其次,在试验研究基础上,开展了吸收剂颗粒机理模型和反应器系统数值模拟及综合试验系统的仿真研究,主要包括:(1)以热重试验及相关试验数据为基础,建立了纯K2CO3吸收剂颗粒缩核反应模型和负载型K2CO3/Al2O3吸收剂颗粒粒子反应模型,并对所建立的模型进行试验验证和进一步分析;(2)建立了小型鼓泡床反应器的CFD-DEM模型,并利用该模型对小型鼓泡床反应器内碳酸化反应的细节特征和反应机理进行了分析;(3)以CFD-DEM模拟和相关试验研究为基础,以Kunii-Levenspiel气固两相模型(K-L两相模型)为基础,耦合了吸收剂颗粒碳酸化反应机理模型和传热模型,建立了小型鼓泡床反应器宏观经验模型,利用该模型对小型鼓泡床反应器进行了模拟计算;(4)以CO2脱除-吸收剂循环再生综合试验系统为对象,建立了“CO2脱除-吸收剂循环再生连续脱碳系统”的仿真试验系统,在该系统上开展了一系列的仿真试验研究。对纯K2CO3吸收剂和负载型K2CO3/Al2O3吸收剂微观结构和孔隙结构的研究表明,纯K2CO3吸收剂是致密性固体,颗粒内部气体扩散系数较小,属于气固缩核反应模型的范畴,而负载型K2CO3/Al2O3吸收剂是疏松固体,颗粒内部气体扩散系数较大,属于粒子反应模型的范畴。本文利用缩核反应模型描述纯K2CO3吸收剂的碳酸化反应机理,并在试验数据的基础上给出了其气体内扩散系数与吸收剂转换率之间的经验关联式,利用此关联式改进了模型,改进后的模型计算结果与试验值吻合较好,从而验证了所选取的机理模型和建立的关联式是合适的。利用粒子反应模型描述负载型K2CO3/Al2O3吸收剂的碳酸化反应机理,结合负载型吸收剂的物理结构特征,对传统的粒子模型进行了改造,采用改造后的粒子模型对负载型K2CO3/Al2O3吸收剂碳酸化特性进行模拟,模拟结果与试验结果较吻合。通过对钾基吸收剂机理模型的研究,加深了对吸收剂碳酸化反应机理的认识,为进一步开展反应器级的模拟研究提供基础,同时本文的研究思路和研究方法也为开展类似的气固反应机理模型研究提供了思路和方法,具有一定的借鉴意义。利用CFD-DEM模拟方法对小型鼓泡床反应器碳酸化反应开展了模拟研究,模拟研究的结果与试验结果较吻合。CFD-DEM模拟研究结果表明:在小型鼓泡床反应器内,吸收剂颗粒浓度和温度总体上分布较均匀;气泡对吸收剂的CO2吸收反应具有双重影响,一方面气泡强化了吸收剂颗粒混合从而有利于碳酸化反应,另一方面气泡本身作为反应气体的短路途径而不利于吸收剂碳酸化反应。利用该模型考察了主要操作参数对反应器脱碳特性的影响,有助于深入了解反应器内吸收剂的碳酸化特性。在CFD-DEM模拟研究的基础上,为了适应建立反应器宏观经验模型的需要,选取了K-L鼓泡两相模型作为宏观经验模型。尝试在K-L两相模型中耦合颗粒的反应机理模型,取得了较好的结果。通过与试验数据的对比,K-L两相模型能正确反映出小型鼓泡床反应器内负载型K2CO3/Al2O3吸收剂吸收CO2的反应过程,同时也能够对各种不同操作条件对反应的影响特性进行估算。结果表明,K-L两相模型简单可靠,计算量小,实时性好,能够适应实时仿真模拟的需要。以“CO2脱除-吸收剂循环再生连续脱碳综合试验系统”为对象,以小型鼓泡床反应系统宏观经验模型为基础,在自主研发的仿真支撑系统上,开发了综合试验系统的仿真试验平台,用于研究负载型K2CO3/Al2O3吸收剂在综合试验系统上碳酸化特性。利用综合试验结果验证了仿真试验系统的精度,结果表明仿真试验系统与实际试验系统较吻合且具备了一定的精度。利用该仿真试验系统开展了一系列的模拟试验,仿真试验结果表明:(1)由于吸收剂碳酸化反应是强放热反应,且吸收剂的碳酸化反应温度较狭窄,通过冷却水有效的控制反应温度是至关重要的;(2)在碳酸化-再生过程中,存在一个最佳循环倍率使得系统脱碳效率能达到设计要求;(3)烟气中CO2浓度在较小的值波动时,对系统脱碳效率影响不大,当CO2体积浓度超过一定值后,系统脱碳效率下降较快;(4)气体表观气速对脱碳效率影响较大,增大气体表观气速,造成一部分CO2气体未能及时参与碳酸化反应就被带出反应区。在确保吸收剂流化良好的基础上,选取较小的流化数有利于提高CO2吸收效率;(5)再生反应器内,吸收剂获得及时有效的再生是确保系统能够连续稳定连续运行的基础;(6)通过吸收反应器串联运行的方式能有效进一步提高系统的脱碳效率,同时也能提高系统的稳定性。总之,本文从吸收剂颗粒、小型鼓泡床试验系统以及综合试验系统的角度,建立了颗粒级的反应机理模型和反应器模型及综合系统的仿真系统,且围绕着机理模型和反应器模型开展了一系列试验研究。试验研究和模拟研究相互结合且相互印证。在颗粒机理模型和反应器模型研究的基础上,本文建立了一个综合的仿真试验系统,用于开展CO2脱除-吸收剂循环再生连续脱碳综合试验的仿真模拟研究,并取得了丰富的研究成果,为钾基吸收剂CO2捕集机理的进一步研究和工程应用奠定了基础。
【学位授予单位】:东南大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2015
【分类号】:X773

【参考文献】
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1 柳海兰;;化工仿真技术在实践教学中的应用与发展[J];广东化工;2010年11期
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1 张翠翠;多孔材料负载碳酸氢钾吸附分离二氧化碳研究[D];南京信息工程大学;2011年
【共引文献】
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1 赵传文;陈晓平;赵长遂;;碱金属基吸收剂干法脱除CO_2技术的研究进展[J];动力工程;2008年06期
2 仇中柱;龚少林;郑超润;张雷;李欢;李芃;李启明;;填料塔内氨水同时吸收SO_2和CO_2的试验研究[J];动力工程学报;2011年09期
3 贾素改;邹海魁;初广文;陈建峰;;填料塔中乙二胺/磷酸溶液吸收SO_2的体积总传质系数[J];高校化学工程学报;2012年06期
4 谭雅倩;刘洋;张翠珍;张四宗;张辉;;高浓度CO_2在MEA溶液中平衡溶解度的实验研究[J];低温与特气;2013年03期
5 左卫元;;浅谈化工仿真实验在化工教学中的作用[J];广州化工;2013年07期
6 魏广飞;刘应书;张辉;李虎;李小康;刘洋;;沼气提纯过程中二乙醇胺溶液吸收二氧化碳的影响因素[J];北京科技大学学报;2014年08期
7 张军;谢文霞;龚勋;;θ环填料塔中灰颗粒对K_2CO_3溶液吸收CO_2性能的影响[J];东南大学学报(自然科学版);2015年03期
8 沈洪士;张永春;陈绍云;姜鹏;;填料塔中混合胺吸收二氧化碳的研究[J];现代化工;2010年02期
9 曾庆;郭印诚;牛振褀;林文漪;;氨水细喷雾吸收CO_2的体积总传质系数[J];中国电机工程学报;2011年02期
10 魏广飞;刘应书;张辉;李虎;李小康;谭雅倩;;沼气提纯过程中乙醇胺溶液吸收CO_2影响因素的交互作用[J];现代化工;2013年05期
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1 张宁;二氧化碳在有机胺中吸收及解吸动力学研究[D];华东理工大学;2011年
2 满林香;生物质能源气体中甲烷和二氧化碳的液化回收技术[D];哈尔滨工业大学;2011年
3 沈洪士;填料塔内胺回收烟道气中CO_2的研究[D];大连理工大学;2010年
4 孙小慧;炼化企业CO_2减排评估体系及减排技术研究[D];中国石油大学;2010年
5 燕涛;填料塔中醇胺水溶液回收低浓度CO_2的研究[D];大连理工大学;2012年
6 贾素改;可再生胺法脱硫的工艺研究[D];北京化工大学;2012年
7 郭庆伟;氨法脱除燃煤锅炉烟道气中CO_2及咪唑类离子液体萃取分离铈的研究[D];山东大学;2012年
8 赵行健;规整填料塔中氨水吸收二氧化碳的研究[D];天津大学;2012年
9 王立威;基于非等温动力学的负载型KHCO_3/燃煤飞灰吸收剂CO_2再生特性研究[D];东华大学;2013年
10 史兴盛;煤化工冷态半实物仿真培训系统的研究与设计[D];杭州电子科技大学;2013年
【二级参考文献】
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1 马爱民;;气候变化的影响与我国的对策措施[J];中国科技投资;2009年07期
2 傅水香;王耀强;;二氧化碳在活性炭颗粒中的吸附量测定[J];环境科学与技术;2010年S1期
3 吴赛苏;;化工仿真实训教学在应用技术人才培养中的开展与作用[J];广东化工;2008年04期
4 黄艳芳;马正飞;姚虎卿;;活性炭吸附CO_2与其微孔体积的关系[J];燃料化学学报;2008年03期
5 易超,董军;热电厂排放的CO_2回收技术[J];制冷空调与电力机械;2004年02期
6 宋雯雯;刘姝;刘海莲;任瑞霞;臧树良;;沸石分子筛吸附性能的测定方法[J];应用化工;2011年01期
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1 ;“干水”有望应用于CO_2存储[J];华东电力;2010年09期
2 张友珍;;水洗CO_2红外线气体分析器的改进[J];中氮肥;1987年03期
3 李辉;;CO_2焊机中一种自锁和非自锁功能电路[J];电焊机;1990年02期
4 曹信孚;日研制以CO_2等为原料的环境和谐型塑料[J];江苏环境科技;1997年04期
5 张广然;白酒发酵中的CO_2回收和利用[J];酿酒;2003年04期
6 ;我国首套低品位天然气CO_2膜分离装置应用成功[J];能源与环境;2008年01期
7 袁志峰;杨永才;;甲醇储集罐CO_2微量偏高的原因及处理措施[J];石油化工应用;2009年06期
8 靳爱民;;挪威通过技术创新减少CO_2排放[J];石油炼制与化工;2013年04期
9 喻爱辉;;CO_2红外线气体分析仪的应用及其理论分析[J];化工设计通讯;1987年04期
10 叶选和,王树楹,李桂娟;长春客车工厂CO_2提纯的商榷[J];吉林工学院学报;1990年01期
中国重要会议论文全文数据库 前10条
1 秦小光;蔡炳贵;刘东生;;北京灵山黄土草甸的土壤CO_2动态特征[A];第六届全国环境地球化学学术讨论会论文摘要汇编[C];2002年
2 赵引弟;张井贝;乐群;;基于卫星遥感数据的中国CO_2柱浓度时空分布[A];第九届长三角气象科技论坛论文集[C];2012年
3 张兵;叶建平;;注CO_2开采煤层气置换效率评价[A];2013年煤层气学术研讨会论文集[C];2013年
4 李小春;;CO_2地质封存:潜力与测试技术[A];全国MTS岩土混凝土试验研讨会论文集[C];2009年
5 宋玉苏;张燕;陈竹青;;CO_2电极气体隔离膜的研究[A];2006年全国腐蚀电化学及测试方法学术会议论文集[C];2006年
6 龚毅;侯峰;梁志礼;吴学红;;跨临界CO_2循环制冷系统的实验研究[A];走中国创造之路——2011中国制冷学会学术年会论文集[C];2011年
7 孙谷畴;曾小平;赵平;彭少麟;;大气CO_2增高与植物多样性[A];第五届全国生物多样性保护与持续利用研讨会论文摘要集[C];2002年
8 张永民;郭赞如;冯玉军;;CO_2开关型智能软物质[A];中国化学会第28届学术年会第15分会场摘要集[C];2012年
9 漆卫国;张为明;马献成;;CO_2焊机在水电施工中推广应用存在的问题与对策[A];第三届21世纪中国焊接技术研讨会论文专刊[C];2001年
10 柴成文;路民旭;张玉芳;;新型抗CO_2缓蚀剂的合成与性能研究[A];山东石油学会第三届腐蚀与防护技术学术交流会论文集[C];2005年
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1 杨丽娟;氨基功能化咪唑型离子液体设计及捕集CO_2机制研究[D];华北电力大学;2015年
2 熊大珍;CO_2调控离子液体—水体系及其在反应分离中的应用[D];河南师范大学;2015年
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5 续晶华;高分散Pd、Ru催化剂的制备、表征及在CO_2加氢转化中的应用[D];山东大学;2015年
6 王长权;油藏中CO_2驱油与地质埋存机理[D];西南石油大学;2013年
7 张中林;钾基吸收剂CO_2捕集过程机理建模及系统仿真[D];东南大学;2015年
8 杨东晓;分离CO_2固定载体膜传质机理及其膜过程模拟和优化研究[D];天津大学;2009年
9 戴耀;钯催化CO_2、CO的转化及C-N键偶联反应的研究[D];大连理工大学;2012年
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1 王冠男;碳纳米管表面性质对Cu基催化剂催化CO_2加氢合成甲醇性能的影响[D];华南理工大学;2015年
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8 邢津铭;高解吸率CO_2复合吸收剂的性能研究[D];北京化工大学;2015年
9 隋海东;CO_2和其他环境因子对脆江蓠(Gracilaria chouae)光合固碳和生长影响的初步研究[D];上海海洋大学;2015年
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