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《东南大学》 2005年
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天然气水合物相平衡及其表面张力影响研究

高伟  
【摘要】: 天然气水合物物藏是巨大的有机碳库,它将在下个世纪后期会成为提供给人类最重要的能源,天然气水合物作为一种潜在能源具有广阔的前景和发展空间。 作为工业应用的基础性研究,天然气水合物的相平衡问题是当今研究的热点。本文依据量子化学,从分子结构的角度改进了天然气水合物相平衡的模型。该模型不仅能较为准确的预测正常状态下天然气水合物的相平衡点,而且能够预测出在分子结构发生细微变化时,天然气水合物相平衡的变化趋势,为分子水平微观研究水合物的特性,提供了一种新的模型和方法。并在研究过程中,建立一个小型的水合物合成模拟试验装置,初步人工合成了天然气水合物。由于表面活性剂SDS会影响天然气水合物的生成速度,本文在100ppm、200ppm、300ppm下,对天然气水合物的生成速度进行了实验测定,并给出了理论分析。 本文首先论述了课题研究的背景和意义,对当今天然气水合物的基本性质和研究发展动态进行综述。其次,本文分析当今存在的各种计算天然气水合物相平衡的模型,分析了各种模型存在的问题,给出了模型的改进方向。本文从量子化学的角度,分析了天然气水合物存在的可能性,并计算了不同结构下体系的总势能和零点能。在量子化学分析的基础上,本文依据零点能构造了天然气水合物的相平衡模型。最后,依据天然气水合物的基本性质,建立了一个小型的合成装置及观测生长装置,并在4MPa、5MPa下合成了天然气水合物。由实验得出了不同浓度的表面添加剂下天然气水合物的生成速度,并进行了理论分析。
【关键词】:天然气水合物 相平衡 表面张力 合成实验
【学位授予单位】:东南大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2005
【分类号】:P744.4
【目录】:
  • 摘要4-5
  • Abstract5-8
  • 符号表8-9
  • 第一章 绪论9-24
  • 1.1 课题的背景及意义9-10
  • 1.2 天然气水合物的性质与资源分布10-17
  • 1.2.1 天然气水合物的基本性质10-13
  • 1.2.2 天然气水合物的定量评价方法13-14
  • 1.2.3 天然气水合物的资源分布14-17
  • 1.3 水合物的研究历史和现状17-19
  • 1.3.1 水合物的研究历史17-18
  • 1.3.2 水合物的研究现状18
  • 1.3.3 我国水合物的研究现状18-19
  • 1.3.4 当今天然气水合物的研究方向与研究重点19
  • 1.4 水合物技术的应用19-21
  • 1.4.1 天然气水合物的开采策略19-20
  • 1.4.2 天然气水合物技术在其他领域的应用20-21
  • 1.5 开发水合物可能带来的环境问题21-23
  • 1.6 本课题研究的主要内容23-24
  • 第二章 水合物生成条件的预测模型24-36
  • 2.1 气水体系天然气水合物生成24-25
  • 2.1.1 气水体系天然气水合物生成机理24
  • 2.1.2 影响水合物形成的条件24-25
  • 2.2 气水体系天然气水合物相平衡测定方法25-26
  • 2.3 水合物生成条件的各种预测模型简介26-30
  • 2.3.1 经验或半经验模型26-27
  • 2.3.2 热力学相态平衡理论模型27-30
  • 2.4 VDWP 预测模型30-36
  • 2.4.1 VDWP 相态平衡理论模型的前提条件30
  • 2.4.2 VDWP 相态平衡理论模型的计算公式30-33
  • 2.4.3 VDWP 理论模型的计算步骤与结果分析33-36
  • 第三章 应用量子化学分析天然气水合物的形成36-46
  • 3.1 量子化学简介36-37
  • 3.2 量子化学几何构型的优化37
  • 3.3 密度泛函理论(DFT)37-43
  • 3.3.1 密度泛函理论的基本原理37-39
  • 3.3.2 密度泛函理论的理论背景39
  • 3.3.3 Gaussian98 中包含的 DFT 方法39-43
  • 3.4 密度泛函理论对天然气水合物的分析43-46
  • 3.4.1 计算模型的简化43
  • 3.4.2 DFT 计算结果分析43-46
  • 第四章 基于量子化学改进天然气水合物相平衡模型46-54
  • 4.1 相平衡的热力学基础46-47
  • 4.2 天然气水合物相平衡改进模型47-50
  • 4.3 改进模型的计算步骤及结果分析50-54
  • 第五章 表面张力对天然气水合物生成影响实验54-74
  • 5.1 概述54
  • 5.2 实验内容介绍54-58
  • 5.3 天然气水合物的燃烧与分解58-61
  • 5.4 天然气水合物的含气实验61
  • 5.5 不同表面张力下天然气水合物生成实验分析61-68
  • 5.6 表面张力对天然气水合物生成的影响机理分析68-72
  • 5.7 结论72-74
  • 第六章 总结与展望74-75
  • 参考文献75-78
  • 致谢78

【引证文献】
中国硕士学位论文全文数据库 前1条
1 刘培培;管输天然气水合物形成位置预测模型研究[D];西安石油大学;2011年
【参考文献】
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【共引文献】
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7 韩江涛;刘国兴;唐君辉;;TEM拟地震成像法在漠河地区探测永久冻土层的应用[J];吉林大学学报(地球科学版);2008年06期
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10 郭西水;张林;肖良平;冯大鹏;;深水完井技术研究[J];重庆科技学院学报(自然科学版);2011年04期
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5 王海;;二氧化碳回收技术及其应用前景[A];安徽节能减排博士科技论坛论文集[C];2007年
6 郝文峰;樊栓狮;梁德清;田龙;杨向阳;;甲烷水合物生成实验研究[A];第九届全国化学工艺学术年会论文集[C];2005年
7 罗艳托;朱建华;陈光进;郭绪强;;天然气水合物资源的开发利用及环境保护[A];第九届全国化学工艺学术年会论文集[C];2005年
8 卢振权;;天然气水合物开发利用前景浅析[A];第四届全国青年地质工作者学术讨论会论文集[C];1999年
9 郭磊;童思友;黄光南;;海洋天然气水合物BSR特征研究[A];国家安全地球物理丛书(四)——地球物理环境探测和目标信息获取与处理[C];2008年
10 吴必豪;肖汉强;;南海北部天然气水合物新能源的良好开发前景[A];海洋油气、能源装备制造业发展与国产化合作——第一届全国海洋高新技术产业化论坛文集[C];2004年
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1 孙运宝;南海北部陆坡深水区地质灾害机理与钻前预测[D];中国科学院研究生院(海洋研究所);2011年
2 赵江鹏;天然气水合物钻控泥浆制冷系统及孔底冷冻机构传热数值模拟[D];吉林大学;2011年
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10 刘玉东;纳米复合低温相变蓄冷材料的制备及热物性研究[D];重庆大学;2005年
中国硕士学位论文全文数据库 前10条
1 李彬彬;冻土带可燃冰成因机理研究[D];辽宁工程技术大学;2009年
2 杨旭;祁连山冻土区天然气水合物钻探区沉积物及岩心热释光特征初探[D];中国地质大学(北京);2011年
3 贺涛;天然气水合物保温保压绳索取心钻具设计[D];中国地质大学(北京);2011年
4 房治强;冻土区天然气水合物热激法试开采系统及数值模拟研究[D];吉林大学;2011年
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7 郭长松;气体水合物生成特性基础研究[D];大连理工大学;2011年
8 郭星旺;祁连山冻土区天然气水合物测井响应特征及评价[D];中国地质科学院;2011年
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10 邱传宝;基于干水的水合物储气实验研究[D];华南理工大学;2011年
【同被引文献】
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【二级参考文献】
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10 罗艳托;朱建华;陈光进;郭绪强;;天然气水合物资源的开发利用及环境保护[A];第九届全国化学工艺学术年会论文集[C];2005年
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2 ;与国家需求共呼吸 立科学前沿同攀登[N];中国国土资源报;2010年
3 本报记者 窦克林 通讯员 陈惠玲;科技进步:我国海洋勘查的支撑[N];中国矿业报;2011年
4 樊栓狮;天然气水合物如何成为后续能源[N];中国化工报;2005年
5 记者 滕艳 特约记者 曹雪晴;模拟实验研究推进天然气水合物探测[N];中国国土资源报;2011年
6 本报通讯员 肖宝巨;点燃“冰”火[N];工人日报;2009年
7 李明明;青藏高原冻土区天然气水合物钻探计划通过论证[N];中国矿业报;2010年
8 毛彬;天然气水合物开发的利与弊[N];中国海洋报;2004年
9 肖宝巨;点燃“冰”火[N];中国煤炭报;2009年
10 本报记者 肖宝巨;点燃“冰”火[N];中煤地质报;2009年
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1 吕琳;天然气水合物(地球物理属性)的神经网络识别方法及软件开发[D];吉林大学;2011年
2 贾瑞;天然气水合物热管式孔底快速冷冻机构及蒸汽法试开采试验研究[D];吉林大学;2013年
3 李洋辉;天然气水合物沉积物强度及变形特性研究[D];大连理工大学;2013年
4 赵江鹏;天然气水合物钻控泥浆制冷系统及孔底冷冻机构传热数值模拟[D];吉林大学;2011年
5 刘大军;冻土带天然气水合物科学钻探参数检测系统研究[D];吉林大学;2013年
6 刘锋;南海北部陆坡天然气水合物分解引起的海底滑坡与环境风险评价[D];中国科学院研究生院(海洋研究所);2010年
7 孙建业;海洋沉积物中天然气水合物开采实验研究[D];中国海洋大学;2011年
8 涂运中;海洋天然气水合物地层钻井的钻井液研究[D];中国地质大学;2010年
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1 周越;天然气水合物测井解释方法初步研究[D];吉林大学;2010年
2 毕海波;台西南海域天然气水合物含量估算及地球化学特征分析[D];中国科学院研究生院(海洋研究所);2010年
3 王峰博;天然气水合物制备过程中的多相流传递研究[D];北京化工大学;2010年
4 庞群利;深水油气田开发过程中的天然气水合物预测模型研究[D];中国石油大学;2010年
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6 李国圣;天然气水合物钻探泥浆冷却系统数值模拟及应用研究[D];吉林大学;2011年
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10 马文婧;南海天然气水合物开发的风险因素分析[D];中国海洋大学;2011年
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