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《南京航空航天大学》 2011年
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有序介孔碳的改性及其负载性能研究

丁晓春  
【摘要】:以酚醛树脂为碳源、F127为模板剂、正硅酸乙酯为硅源,通过三组分共组装所得C-Si体系的有序介孔碳的石墨化程度较低,碳载性能不佳,因而限制了其进一步的应用研究。为此,本文将含Pd的化合物引入到制备介孔碳的溶胶中,通过金属粒子的高温催化作用提高介孔碳的石墨化度。尝试将氧化石墨掺杂到C-C体系的介孔碳的溶胶中,利用氧化石墨的固有特性以获得负载性能更好的有序介孔碳。 首先将不同质量比的PdCl2掺杂到C-Si体系的介孔碳的溶胶中,尝试以金属Pd微粒为催化中心改善介孔碳的石墨化程度。XRD、TEM结果表明,掺杂适量的PdCl_2不会破坏碳材料的有序介孔结构,同时还可提高介孔碳的石墨化度。以Pd 9%相对添加量的介孔碳为载体,微波法负载Pt催化剂的电化学活性面积可达231.6 m~2g~(-1),是纯有序介孔碳负载Pt的3.3倍(70.0 m~2g~(-1))。表明Pd元素的引入能有效提高有序介孔碳负载Pt催化剂的电化学活性。 在合成介孔碳的溶胶阶段掺杂Pd/Pt化合物,由于Pd/Pt金属粒子已嵌入到介孔碳的骨架中,催化金属粒子的周围被更多的碳原子“包围保护”起来,缓解了因碳载体的氧化而造成的催化剂粒子的迁移、团聚等问题,进而提高了催化剂的稳定性。实验结果显示,溶胶阶段添加的Pd、Pt为催化剂的循环伏安500次后的峰值电流损失率分别为29.8%、11.3%,而通过直接碳载的Pd、Pt为催化剂的电流损失率则分别高达88.6%、68.8%。 为进一步改善C-C体系的有序介孔碳的负载性能,本文将氧化石墨掺杂到介孔碳中。氧化石墨在碳热还原过程中转变成石墨烯。拉曼光谱显示,掺杂适量的氧化石墨,可以使介孔碳的R值从1.38降至1.17,微波负载20wt%的Pt时,其电化学活性面积高达79.2 m~2g~(-1),远大于纯介孔碳的活性面积(5.04 m~2g~(-1))。 综上所述,在合成C-Si体系的有序介孔碳的过程中添加适量的含Pd化合物可提高碳载体的石墨化度,从而大大提高了载体的负载活性;介孔碳溶胶中添加具有催化活性的贵金属可以有效缓解直接碳载的催化剂稳定性较差的问题;氧化石墨以石墨烯的形态掺杂到C-C体系的介孔碳的碳骨架中,能够提高了介孔碳的石墨化度,同时较好地保存了有序介孔结构,进而有效地改善了介孔碳的负载性能。
【学位授予单位】:南京航空航天大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2011
【分类号】:O613.71

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【参考文献】
中国期刊全文数据库 前3条
1 钟文健,董新法,陈胜洲,林维明;一种新型非贵金属氧还原电催化剂[J];电池;2003年04期
2 ;Promoter Effects of Rare Earth Ions on Electrocatalytic Oxidation of Methanol[J];Chinese Chemical Letters;2002年06期
3 刘长鹏,杨辉,邢巍,陆天虹;铂、钌共修饰的氧化钛电极对甲醇的电催化氧化[J];应用化学;2001年07期
中国硕士学位论文全文数据库 前2条
1 刘振辉;直接醇类燃料电池阳极催化剂的研究[D];四川大学;2007年
2 余维新;碳材料催化石墨化研究[D];湖南大学;2008年
【共引文献】
中国期刊全文数据库 前10条
1 魏永生;朱红;郭玉宝;郭志军;张新卫;;直接甲醇燃料电池的单电池实验测试及性能优化[J];北京交通大学学报;2010年06期
2 简弃非;王丹;魏蕤;;交指型流场结构的质子交换膜燃料电池温度分布特性模拟[J];兵工学报;2009年09期
3 范韬;;质子交换膜燃料电池及其在电动汽车上的应用[J];北京汽车;2009年04期
4 谭俊;邢汝鑫;钱耀川;;磁控溅射CrNx薄膜的接触电阻及其耐腐蚀性能[J];中国表面工程;2010年06期
5 桂长清;柳瑞华;;目前动力电池的市场格局[J];蓄电池;2010年03期
6 马伯岩;;潜艇AIP系统和燃料电池[J];船电技术;2007年04期
7 宋义超;余波;;高温质子交换膜燃料电池用电解质膜研究进展[J];船电技术;2011年12期
8 唐德修;;对燃料电池推动汽车技术进步的探讨[J];重庆工学院学报;2006年11期
9 税安泽;夏海斌;刘平安;曾令可;王慧;程小苏;;直接甲醇燃料电池阳极催化剂的研究进展[J];材料导报;2007年S3期
10 陈云俊;孙毅;崔志伟;康高英;;氧化钆掺杂氧化铈势函数的综述[J];材料导报;2010年19期
中国重要会议论文全文数据库 前6条
1 汪强兵;奚正平;汤慧萍;王培;王建勇;杨保军;葛渊;;多孔材料在燃料电池中的应用[A];第七届中国功能材料及其应用学术会议论文集(第6分册)[C];2010年
2 刘向;郭振波;张伟;王东;钱斌;;质子交换膜燃料电池膜电极组件性能研究[A];第二十七届全国化学与物理电源学术年会论文集[C];2006年
3 杜巍;张凯健;黄成德;;不同晶型TiO2掺杂PtRu电催化剂的合成及其在电催化中的应用[A];第二十七届全国化学与物理电源学术年会论文集[C];2006年
4 王荣方;刘军民;廖世军;;有机溶胶法制备PdFe/C氧还原催化剂[A];第七届全国氢能学术会议论文集[C];2006年
5 张晓东;陈雷;孟祥梅;孙立;;生物质制氢与燃料电池整合系统研究[A];第七届全国氢能学术会议论文集[C];2006年
6 尤欣敏;郭福田;许鑫;赵志刚;;利用回收铂料制备Pt/C催化剂及其性能表征[A];第一届氢能关键材料与应用研讨会论文集[C];2013年
中国博士学位论文全文数据库 前10条
1 吴林;镁锂基合金在NaCl溶液中电化学行为的研究[D];哈尔滨工程大学;2010年
2 刘杨华;SOFC固体氧化物燃料电池分布式发电系统仿真及其潮流计算[D];湖南大学;2010年
3 詹跃东;质子交换膜燃料电池的综合智能协调控制研究[D];昆明理工大学;2010年
4 徐瑞东;脉冲电沉积制备纳米颗粒增强金属基复合材料的研究[D];昆明理工大学;2008年
5 于洁;固体氧化物燃料电池钙钛矿型复合氧化物阴极材料的研究[D];昆明理工大学;2009年
6 张新卫;直接乙醇燃料电池新型阳极催化剂的研究[D];北京交通大学;2011年
7 魏永生;直接甲醇燃料电池膜电极的关键材料与模型模拟研究[D];北京交通大学;2011年
8 林海丹;磺化聚芳醚酮类质子交换膜材料的制备及性能研究[D];吉林大学;2011年
9 张杨;用于直接甲醇燃料电池的新型磺化聚芳醚酮质子交换膜材料的制备与性能研究[D];吉林大学;2011年
10 李雪峰;新型聚芳醚质子交换膜材料分子设计及结构和性能关系的研究[D];吉林大学;2011年
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1 刘洋;碳载Pd及碳载Pd-Au催化剂对甲酸电催化氧化的研究[D];哈尔滨师范大学;2010年
2 高艳伟;炭载Pd-Ni催化剂对甲酸的电催化氧化[D];哈尔滨师范大学;2010年
3 石非;20kW燃料电池动力装置系统研究[D];哈尔滨工程大学;2010年
4 许标;被动式微型直接甲醇燃料电池的研究[D];哈尔滨理工大学;2010年
5 刘毅;金属空气燃料电池聚合物电解质的合成[D];哈尔滨理工大学;2010年
6 宁德争;氧化物掺杂Ce_(0.9)RE_(0.1)O_(2-δ)(RE=Sm,Gd)陶瓷材料结构与电性能研究[D];长春工业大学;2010年
7 温河丽;直接甲醇燃料电池金铂纳米复合催化剂的制备及研究[D];昆明理工大学;2010年
8 黄健;PEMFC输出性能影响因素的仿真研究[D];昆明理工大学;2010年
9 李红彬;碳载Au基低温燃料电池阳极催化剂电化学性能研究[D];昆明理工大学;2010年
10 杨微格;固体氧化物燃料电池梯度阴极及复合电解质的研究[D];浙江大学;2011年
【二级参考文献】
中国期刊全文数据库 前10条
1 张复盛,吴瑜,庄严;双丙酮丙烯酰胺在碳纤维表面的电聚合研究[J];北京航空航天大学学报;1998年02期
2 李崇俊,马伯信,霍肖旭,郝志彪;硼在碳/碳复合材料中的状态及其催化石墨化作用[J];材料工程;1998年12期
3 童叶翔,刘鹏,沈培康,杨绮琴;质子交换膜和直接甲醇燃料电池进展[J];电池;2002年03期
4 邹汉波,董新法,林维明;碳纳米管在电池工业中的潜在应用[J];电池;2004年02期
5 苏爱华,李长志,孙公权,张颖,陆天虹;直接甲醇燃料电池中阳极催化剂的研究进展[J];电源技术;1995年06期
6 刘建国,衣宝廉,魏昭彬;直接甲醇燃料电池的原理、进展和主要技术问题[J];电源技术;2001年05期
7 曾庆冰;溶胶-凝胶法TiO_2涂层碳纤维增强铝基复合材料的研制[J];高分子材料科学与工程;1999年04期
8 贺福,杨永岗;酚醛基活性碳纤维[J];高科技纤维与应用;2003年05期
9 康勇,项素云,梁培亮;沥青基碳纤维表面复合处理的研究[J];功能高分子学报;1999年04期
10 赵根祥,邱海鹏;聚酰亚胺基碳纤维的开发[J];合成纤维工业;2000年01期
【相似文献】
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1 童辉,赵俊,陈永熙,孙育斌,郭丽萍;水热法合成介孔氧化硅材料的结构及表面特性[J];化工新型材料;2003年11期
2 王建方;张学骜;田甜;吴文健;;溶胶-凝胶法有序介孔氧化硅薄膜的蒸发诱导自组装制备(英文)[J];稀有金属材料与工程;2008年S2期
3 陈航榕,施剑林,禹剑,严东生;非硅组成有序介孔材料合成及应用[J];硅酸盐学报;2000年03期
4 ;炭素专利[J];炭素技术;2008年02期
5 彭迟香;吴国友;余煜玺;程璇;;疏水性有序介孔氧化硅薄膜的制备[J];化学学报;2011年06期
6 ;磁场固定毛细管电色谱柱的制备及评价、半胱氨酸在有序介孔碳修饰电极上的电化学行为及检测[J];分析化学;2007年08期
7 姚琴;葛蔚;张一平;;模板剂脱除方法对HMS介孔分子筛结构的影响[J];浙江教育学院学报;2010年02期
8 张学骜;刘长利;钱斯文;吴晓森;王建方;吴文健;;有序介孔二氧化硅薄膜制备及其组装化学[J];化学进展;2006年10期
9 王琼;Adel Attia;施志聪;杨勇;;有序介孔磷酸钛锂离子电池正极材料制备及电化学性能[J];电化学;2008年01期
10 邹永存;陆凤国;李国栋;;具有多级复合孔TiO_2薄膜的合成及吸附DNA的性能[J];高等学校化学学报;2010年01期
中国重要会议论文全文数据库 前10条
1 谢卓颖;黄素雯;顾忠泽;;基于HSiO_(1.5)的有序介孔功能材料研究[A];中国化学会第28届学术年会第4分会场摘要集[C];2012年
2 李江涛;;双酸型有序介孔有机二氧化硅的制备及表征[A];中国化学会第28届学术年会第4分会场摘要集[C];2012年
3 袁勋;邢伟;禚淑萍;;有序介孔炭的合成及液相酚类大分子吸附性能研究[A];第五届全国环境催化与环境材料学术会议论文集[C];2007年
4 刘琳;郭黎平;;磷钨酸铈-有序介孔复合材料制备及电催化研究[A];第十五届全国分子筛学术大会论文集[C];2009年
5 赵晓晨;王爱琴;张涛;;液相自组装法合成硼掺杂的有序介孔碳及其电化学应用[A];第十五届全国分子筛学术大会论文集[C];2009年
6 于润升;秦秀波;王巧占;张子良;张鹏;王宝义;魏龙;;有序介孔TiO_2薄膜的制备及其结构表征研究[A];第十届全国正电子湮没谱学会议论文集[C];2009年
7 党文修;韩书华;许军;闫欣;侯万国;;有序介孔二氧化硅中空管的合成[A];中国化学会第十届胶体与界面化学会议论文摘要集[C];2004年
8 万颖;汪海燕;赵卿飞;Klingstedt Mila;Terasaki Osamu;赵东元;;高效有序介孔Pd/C-SiO_2催化剂应用于水介质中氯苯的偶联反应[A];第六届全国环境催化与环境材料学术会议论文集[C];2009年
9 蔡敏敏;周济;;单分散乳液模板制取有序介孔二氧化硅[A];中国硅酸盐学会2003年学术年会论文摘要集[C];2003年
10 万颖;汪微;孔丽娜;;有序介孔碳基材料应用于绿色催化[A];中国化学会第28届学术年会第1分会场摘要集[C];2012年
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1 刘娜;有序介孔炭的形态控制及其电化学性能研究[D];北京化工大学;2011年
2 王涛;不锈钢表面有序介孔碳基薄膜的制备及其性能[D];南京航空航天大学;2012年
3 孙志鹏;直接醇类燃料电池用有序介孔碳基复合材料的制备、表征及电催化性能研究[D];南京航空航天大学;2009年
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5 马天翼;有序介孔金属有机膦酸盐和磺酸盐材料的合成与应用[D];南开大学;2013年
6 翟赟璞;有序介孔聚糠醇的组装及有序介孔碳材料的合成与功能化修饰[D];复旦大学;2009年
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1 廖丽芳;双表面活性剂体系制备有序介孔炭及电化学性能[D];北京化工大学;2012年
2 李子琦;有序介孔氧化铝的合成及性能研究[D];河北科技大学;2011年
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4 芦宝平;有序介孔碳复合材料的合成及其电催化研究[D];东北师范大学;2010年
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6 赵建国;有序介孔碳自组装行为及吸附性能的模拟研究[D];华南理工大学;2012年
7 洪周琴;铁掺杂有序介孔碳的合成及其在中药吸附、电化学检测和工业催化中的应用[D];华东理工大学;2014年
8 朱雯;有序介孔碳的控制合成、化学改性及其吸附性能[D];南京理工大学;2014年
9 郝文成;不同形貌有序介孔碳的制备与表征[D];吉林大学;2013年
10 刘云朋;氮掺杂有序介孔碳对石化废水中五氯酚的选择性吸附[D];浙江大学;2014年
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