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《南京航空航天大学》 2006年
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锂离子电池用层状锰酸锂正极材料的制备及性能研究

何平  
【摘要】: 相对于LiCoO2,层状LiMnO2原料丰富、价格低廉、环境友好、理论容量高,是一种有希望应用于锂离子电池的正极材料,目前已成为研究的热点。由于生产工艺复杂、成本高,也由于Mn3+强烈的Jahn-Teller效应,通常使层状LiMnO2循环稳定性变差而无法满足实际应用的需要,因此研究适宜的制备工艺,寻求提高LiMnO2循环稳定性的方法成为许多科研人员的奋斗目标。 本文使用固相法合成出晶体结构较为均一的斜方相层状LiMnO2材料。SEM显示该材料片层厚度达150nm左右,片层尺寸大约为5~10μm,颗粒粒径较为均匀。经恒电流充放电测试,固相法合成的LiMnO2初始放电比容量达到126.6mAh/g,在4.5~2.5V之间有两个明显的放电平台,表明材料向类尖晶石型转变,80次循环后容量衰减到82.0mAh/g,衰减35.2%。 为了解决固相合成法获得的层状LiMnO2电化学稳定性差的问题。本文采用了溶胶凝胶和水热合成两种软化学方法对材料进行合成和体相掺杂改性。溶胶凝胶法所得LiMnO2材料的XRD结果显示,该材料为斜方晶系,Pmnm空间群,有极少量Mn2O3杂质;SEM结果显示其片层尺寸大约在1~2μm,厚度大约为50~100nm。该材料最高放电比容量达到170.7mAh/g,80次循环后衰减到100.8mAh/g,衰减达40.9%。使用溶胶凝胶法对层状LiMnO2进行2%Al3+的掺杂改性,初始放电容量可达165mAh/g,80次循环后衰减约20%。 通过水热合成72h制备了具有斜方相结构的层状LiMnO2,SEM结果显示其粒子尺寸约为1~2μm,初始放电比容量为154mAh/g,首次循环即发生了尖晶石相转变,80次循环衰减到96.4mAh/g,衰减37.4%。掺杂4%和6%Ni2+的层状LiMnO2在容量和循环稳定性方面有不同程度的提升,80次循环后,容量衰减比率分别降低到34.2%和30.7%。 还采用交流阻抗谱研究了上述层状LiMnO2的动力学特征。研究发现层状LiMnO2在初始充放电循环后阻抗谱由Nyquist半圆和Warburg扩散阻抗组成,金属离子的掺杂虽然引起阴极电荷传输电阻的增大,但也有利于固体电极内锂离子扩散系数的增加。层状LiMnO2经多次充放电循环后,电极表面形成钝化膜,影响锂离子离子扩散,导致容量衰减。
【学位授予单位】:南京航空航天大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2006
【分类号】:TM912.9

【引证文献】
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