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《南京理工大学》 2015年
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碳基锰钴尖晶石氧化物复合阴极电催化剂的制备及性能研究

胡登平  
【摘要】:微生物燃料电池(Microbial Fuel Cell, MFC)技术利用微生物作为催化剂分解有机/无机物并实现同步产电,具有环境友好、操作条件温和、运行成本低等优点,为开发可再生能源、解决传统废水处理技术应用中存在的运行费用高和二次污染等问题提供了一条新途径,成为近年来能源和环境领域的研究热点。MFC自身潜在的优点使其具有较好的发展前景,但作为电源应用于实际生产与生活还比较遥远,输出功率低是限制MFC商业化的主要原因。其中,阴极氧还原反应(Oxygen Reduction Reaction, ORR)过电势高、动力学弱成为MFC研究的瓶颈。本文以碳基锰钴尖晶石型氧化物为研究对象,开展MFC阴极氧还原电催化剂的制备、表征及其应用于小试MFC产电性能的研究,探索了所制备的催化剂取代商用Pt/C的可能性。首先,采用水热法制备了锰钴氧化物和碳粉的复合物(in situ-MnCo2O4/C),考察了MnCo2O4负载比例对其ORR活性的影响。结果表明:当MnCo2O4:C的摩尔比为1:60时,产物ORR催化活性最高,记为in situ-MnCo2O4/C-60。循环伏安(CV)和旋转圆盘电极(RDE)测试表明in situ-MnCo2O4/C-60催化ORR为准四电子氧还原过程;它的峰电位(-0.111V)仅比Pt/C(-0.100V)负移11 mV; XRD、TEM、SEM和XPS测试说明具有尖晶石相且颗粒尺寸为10nm的MnCo2O4均匀分散在碳粉表面。其次,采用水热法制备了Cu掺杂碳基尖晶石型Mn-Co氧化物(记为MnxCu1-xCo2O4/C, x=0,0.2,0.4,0.6,1),考察了Cu掺杂对MnxCu1-xCo2O4/C形貌、晶型和ORR活性的影响,确定适宜Cu掺杂量。TEM和XRD分析表明Cu掺杂对MnxCu1-xCo2O4/C的晶型和表观形貌没有显著影响,MnxCu1-xCo2O4均具有尖晶石型结构,纳米颗粒大小相似且均匀负载在碳粉表面;BET测试说明Cu掺杂对MnxCu1-xCo2O4/C内部结构影响显著,其中Mn0.6Cu0.4Co2O4/C具有最大的比表面积(159m2/g);循环伏安测试证实Mn0.6Cu0.4Co2O4/C催化活性最高(Ep=-0.160 V),但是低于Pt/C(Ep=-0.100V)。再次,采用水热-煅烧法在碳毡表面直接生长MnCo2O4(MnCo204-CF),初步考察不用Nafion粘合的电极与催化剂涂覆电极ORR催化活性的差异。XRD和SEM测试说明MnCo2O4-CF存在尖晶石相,MnCo2O4在碳毡表面形成一层均匀的絮状物。CV测试说明MnCo2O4-CF的电位(Ep=-0.360 V)比涂覆电极(Ep=-0.410 V)正。最后,将in situ-MnCo2O4/C-60和MnxCu1-xCo2O4/C分别作为阴极催化剂进行平行MFC产电性能研究。结果表明:in situ-MnCo2O4/C-60的功率密度为545 mW/m2,远远高于未修饰电极(Pmax=214 mW/m2),但略低于商用催化剂Pt/C(Pmax=689mW/m2); Mn0.6Cu0.4Co2O4/C的功率密度为Pmax=469 mW/m2,开路电压OCV=0.64V,略低于相应的Pt/C值(Pmax=550mW/m2, OCV=0.72V)。本文通过对碳基锰钴尖晶石型氧化物作为MFC阴极电催化剂的系统研究,确定了复合催化剂ORR活性的主要影响因素,发现了组分之间的协同作用、活性组分的负载量、金属离子的掺杂和粘合剂的有无对此类复合催化剂的ORR活性有着显著影响,为非贵金属催化剂研究开拓了思路。本研究也可以为其它电池体系电极材料的研究提供有益的参考。
【学位授予单位】:南京理工大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2015
【分类号】:O643.36

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