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《南京理工大学》 2017年
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可用于去除放射性碘的银/铜基复合材料的制备与反应机理研究

茆平  
【摘要】:传统化石燃料能源的日渐枯竭和对环境造成的污染已引起全球关注,作为清洁能源的核电虽已受到众多国家的青睐,但核电潜在的辐射污染使其广泛应用备受阻力。而放射性碘是核裂变的必然产物之一,若将其释放到环境中,必将对生物和环境造成严重危害。因此,开展水体环境中放射性碘的高效、快速吸附研究具有显著意义。本文制备了一系列具有不同形貌结构的银/铜基复合材料,并探究了各自吸附性能和吸附机理。具体内容如下:(1)以大比表面积的MIL-101为基体材料,依靠其超高的物理吸附性能将溶液中碘离子快速聚集于材料表面;随后,浸渍掺杂的Ag~Ⅱ与I~-反应生成AgI_3(AgI+I_2),从而使材料在数分钟内达到2.14 mmol g~(-1)的吸附容量。由于Ag@MIL-101对溶液中碘离子的吸附机理属于物理吸附和化学吸附的协同作用,因此易破坏MIL-101骨架结构的碱性环境可造成吸附剂的吸附性能严重下滑。此外,物理吸附易脱附的属性使得吸附后产物的脱附率较高,对Ag@MIL-101吸附剂的实际应用造成了负面影响。(2)为降低吸附剂吸附后产物的脱附率,本文改用Cu_2O为基体材料。为消除Cu_2O表面惰性致密层CuO对其吸附性能的影响,分别将单质Ag和Cu掺杂进Cu_2O材料中,使掺杂的单质金属与表面CuO发生歧化反应生成Ag_2O/Cu_2O或Cu_2O,从而使Cu_2O吸附剂的吸附容量从0.02分别提升到0.20和0.18 mmol g~(-1)。实验结果还表明,该类吸附剂的吸附后产物在纯水环境下的脱附率基本忽略不计。此外,酸性环境和强酸根离子有利于该类吸附剂对溶液中碘离子的吸附;由于碱性环境和弱酸根离子易将单质Cu和Cu_2O氧化成CuO。因此,碱性环境和弱酸根离子降低了 Cu/Cu_2O的吸附容量,但仍可提升Ag/Cu_2O的吸附性能。此外,本文还探究了Cu/Cu_2O晶体的结晶机理:氨水与溶液中的铜盐形成铜铵盐([Cu(NH_3)_n]~(2+),n=3-8);铜铵盐([Cu(NH_3)_n]~(2+),n8)可与甲酸反应生成 Cu_2O并释放出NH3。随后,释放的NH_3与未反应的铜铵盐(n8)进一步结合形成结构和性质稳定的[Cu(NH3)8]2+。因此,铜铵盐([Cu(NH_3)_n]~(2+),n8)与过量甲酸反应生成单质Cu。(3)为研究吸附中Ag和Cu对溶液中碘离子吸附的选择性和吸附机理的差异性,本文将单质Ag和Cu同时掺杂进Cu_2O基体材料中。实验结果表明,Ag对溶液中碘离子选择性更佳;Ag2O直接与碘离子反应生成Agl,而Cu_2O的吸附为表面羟基自由基被碘离子取代。双金属掺杂的吸附剂对溶液中碘离子的吸附容量可高达0.52 mmol g~(-1)。同时,酸碱环境均有利于其对溶液中碘离子的吸附;而Cl-,CO_3~(2-),SO~4~(2-)和NO_3~-等干扰离子、海水环境对AgCu/Cu_2O的吸附性能基本无影响;吸附剂对放射性碘离子仍有效吸附;而吸附后产物的脱附率基本可以忽略不计。
【学位授予单位】:南京理工大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2017
【分类号】:TB33;X52

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