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《南京理工大学》 2005年
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催化脱除燃煤烟气中NO_x的研究

曲虹霞  
【摘要】:采用浸渍法制备V_2O_5/TiO_2催化剂,在固定床反应器中对NH_3选择性催化还原(SCR)NO_x进行了实验研究。研究结果表明,对于100/140目催化剂,n(NH_3)/n(NO_x)=1.2时,NH_3选择性催化还原NO_x反应,对NO_x的反应级数为一级,反应活化能为95.1kJ/mol。适宜的反应温度、接触时间、V_2O_5质量分数和n(NH_3)/n(NO_x)分别为310℃、200ms、4.5%和1.2。实验结果表明,在适宜反应条件下,NO_x脱除率可达90%。对于片状催化剂,气体流量和催化剂厚度对脱硝反应有较大影响。气体流量增加,NO_x脱除率提高,当流量增至410kg/(m~2·h)后,NO_x脱除率趋于稳定。片状催化剂厚度由0.1cm增至0.2cm,NO_x脱除率从83%降至40%,催化剂有效因子从0.254降至0.127。NO_x转化率可以表示为空速和其它参数的显函数并获得单一的解析解。实验与模型结果相一致,模型能够较好地反映转化率的变化趋势,为SCR反应器的优化设计提供理论依据。 采用共混法制备100目MoO_3/TiO_2催化剂,在较低温度下(≤310℃),升高温度和降低空速,NO_x脱除率提高;在反应温度较高时(310℃),NH_3氧化副反应的影响加强,此时过度延长反应时间和提高反应温度反而会使NO_x脱除率降低。在310℃、空速为12000h~(-1)时,NO_x转化率可达92%。FT-IR光谱和XRD分析结果表明,MoO_3形成分散相,均匀分布在TiO_2颗粒表面并形成稳定的Mo=O基,它的加入没有影响TiO_2(锐态矿型)的结构和形貌。动力学研究结果表明,MoO_3(6%)/TiO_2、WO_3(7%)/TiO_2和V_2O_5(1.4%)-MoO_3(6%)/TiO_2催化剂上SCR反应活化能分别为14.45kJ/mol、87.3kJ/mol和9.5kJ/mol。 采用离子交换法制备Cu-ZSM-5、Me-Cu-ZSM-5(Me=Ni、Co、Ce)和Ni-Ce-ZSM-5催化剂,考察了它们对NO直接分解反应的活性。催化剂的制备方法、离子交换条件、焙烧条件、反应条件以及第二种金属离子Me的掺杂,对催化剂的活性有较大影响。实验结果表明,Cu-ZSM-5催化剂适宜反应温度为550℃,其活性随反应空速和氧气浓度的增加而降低。在550℃、NO浓度为0.29g/m~3及空速为1 350h~(-1)条件下,含铜量为3.55wt%的Cu-ZSM-5催化剂上NO脱除率可达82.5%。在Cu-ZSM-5中掺杂Ni~(2+)可以提高催化剂的催化活性,掺杂Co~(2+)可使催化剂的适宜反应温度降低,而掺杂Ce~(3+)可以提高催化剂的抗氧性。Cu-ZSM-5反应宏观动力学分析表明,两个被吸附的NO分子之间的表面双分子反应为反应速率控制步骤。
【学位授予单位】:南京理工大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2005
【分类号】:X701.3

【引证文献】
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3 张峰;SCR脱硝催化剂的抗硫再生性能和整体化制备研究[D];浙江工业大学;2010年
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【参考文献】
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【共引文献】
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10 周国忠,高正明,王英琛,施力田,刘青;多级搅拌槽内流动特性实验及模型研究[J];北京化工大学学报(自然科学版);2001年01期
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7 李亮;胡筱敏;董怡华;;我国火电行业NO_x排放现状及烟气脱氮技术发展[A];中国环境保护优秀论文集(2005)(下册)[C];2005年
8 王圣;朱法华;;我国燃煤电厂氮氧化物控制技术与对策[A];中国环境保护优秀论文精选[C];2006年
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10 王恒颖;孙珮石;王洁;杨常亮;常学秀;;微生物法处理SO_2、NO_x废气研究概要[A];2007中国环境科学学会学术年会优秀论文集(上卷)[C];2007年
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7 金会心;织金新华磷矿稀土赋存状态及其在浮选、酸解过程中的行为研究[D];昆明理工大学;2008年
8 李惠娟;等离子体与CuO/TiO_2/γ-Al_2O_3催化体系协同脱除NO研究[D];浙江大学;2009年
9 苏静;有机污染物电化学氧化反应器的流体动力学和传质性能研究[D];吉林大学;2011年
10 郭天祥;新型复合吸收剂液相同时脱硫脱硝的实验研究[D];华北电力大学(北京);2011年
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1 宋涛;SCR烟气脱氮催化剂及技术研究[D];山东科技大学;2010年
2 王志涛;利用钢厂赤泥和碱厂白泥研制燃气(H_2S)脱硫剂[D];中国海洋大学;2010年
3 王萍;改性活性半焦脱除烟气中NO_X的研究[D];中国海洋大学;2010年
4 夏斌;CuSO_4-CeO_2/TiO_2-SiO_2和Cr_2(SO_4)_3/TiO_2催化剂催化氧化NO性能研究[D];湘潭大学;2010年
5 于群;活性炭和膨润土强化SBR工艺脱氮性能研究[D];中国海洋大学;2010年
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7 冯柄楠;K对活性炭还原NO用CuO催化剂的助催化作用研究[D];华东理工大学;2011年
8 朱瑶(?);环戊醇制备工艺的研究[D];华东理工大学;2011年
9 焦延涛;两段式化学热回收煤气化工艺冷态及热态的研究[D];华东理工大学;2011年
10 蒋健翔;CdS/介孔TiO_2复合半导体光催化降解苯酚的研究[D];浙江大学;2011年
【同被引文献】
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1 王腊姣;吸附法脱除烟气中二氧化硫的研究[D];武汉理工大学;2002年
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【二级引证文献】
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中国博士学位论文全文数据库 前1条
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【二级参考文献】
中国期刊全文数据库 前10条
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10 本报记者 张兴刚;尿素将为电厂脱硝大显身手[N];中国化工报;2011年
中国博士学位论文全文数据库 前10条
1 曲虹霞;催化脱除燃煤烟气中NO_x的研究[D];南京理工大学;2005年
2 任丙南;选择性催化还原NO低温催化剂的制备和表征[D];中国矿业大学(北京);2011年
3 李华;溶剂法脱除烟气中SO_2、NO_x的基础研究[D];郑州大学;2002年
4 钟毅;基于WFGD系统的硫、氮、汞污染物协同脱除的理论与实验研究[D];浙江大学;2008年
5 岑超平;尿素添加剂湿法烟气同时脱硫脱氮研究[D];华南理工大学;2000年
6 高洪亮;模拟燃烧烟气中汞形态转化及脱除技术的实验及机理研究[D];浙江大学;2004年
7 董丽敏;气—水两相流体中电晕放电脱硫脱硝机理的研究[D];哈尔滨理工大学;2005年
8 杨剑斌;H_2选择性还原NO的产物分布和反应机理研究[D];中国科学院研究生院(大连化学物理研究所);2005年
9 李哲;贫燃条件下Fe-Mo/ZSM-5催化剂上氮氧化物的选择性催化还原研究[D];太原理工大学;2006年
10 孙克勤;选择性催化还原脱硝的理论及实验研究[D];南京理工大学;2007年
中国硕士学位论文全文数据库 前10条
1 吴媛媛;天然气高效利用与传热传质研究[D];北京建筑工程学院;2007年
2 殷志凌;水煤浆锅炉上喷淋水洗法烟气余热回收设备技术研究[D];湖南工业大学;2007年
3 郑淑芳;氨肥法烟气脱硫、脱硝、除尘一体化技术的研究[D];华北电力大学(北京);2005年
4 张剑;SCR法烟气脱硝催化剂试验研究[D];西安理工大学;2008年
5 杨超;活性炭治理烟气中氮氧化物的研究[D];湘潭大学;2006年
6 兰生;水电协同烟气脱硫脱硝实验研究[D];哈尔滨理工大学;2004年
7 刘月生;氨法脱硫监测系统的设计及脱硝问题的研究[D];华北电力大学(北京);2006年
8 刘佳;二甲醚选择性催化还原NO_X的试验研究[D];上海交通大学;2011年
9 王承礼;氮氧化物催化分解详细机理研究与数值模拟[D];大连理工大学;2007年
10 张杰;钒基脱硝催化剂的制备及其性能研究[D];哈尔滨工程大学;2008年
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