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选择性催化还原脱硝的理论及实验研究

孙克勤  
【摘要】: 结合实验研究、分子模拟和数值计算,针对目前燃煤烟气脱硝的选择性催化还原脱硝催化剂的制备及其脱硝机理进行了研究,开发了该技术脱硝所需的一系列关键技术设备,并应用于某燃煤机组烟气脱硝工程。 实验采用溶胶一凝胶法制得TiO_2凝胶,对凝胶进行不同条件下的干燥和煅烧处理,然后通过浸渍法在TiO_2上依次负载WO_3和V_2O_5,最终得到了一系列选择催化还原脱硝用催化剂V_2O_5-WO_3/TiO_2。实验结果表明,TiO_2凝胶的处理温度对TiO_2的晶型、催化剂结构和脱除NO的性能均有影响,在实验条件下NO脱除效率最高可达98.3%。 采用VO_4H_3、V_2O_7H_4和V_6O_(20)H_(10)3种不同大小的原子簇模型,模拟了不同V_2O_5存在形式下,NH_3和H_2O在SCR催化剂表面的吸附作用。V_2O_5表面,尤其O(1)H位,很容易形成稳定的Bronsted酸位。NH_3与氧化钒单体或者二聚物模型作用放出略小于50 kJ/mol的能量,而与多聚物原子簇模型的O(1)H位形成NH_4~+,该物质在SCR反应中起着关键作用,吸附能则为-128 kJ/mol。提高聚合态氧化钒的比例,有利于氨以NH_4形式吸附在催化剂的B酸位O(1)H,促进脱硝反应的进行。H_2O与V_2O_5氧位的吸附作用,均小于V位和OH位。其与V_6O_(20)H_(10)的O(1)H位形成稳定构型,吸附能为-97 kJ/mol。在V_2O_5不同的存在形式下,水与氨的吸附能均相当,两者存在竞争吸附,一定程度上影响了SCR脱硝反应速率。 以600MW机组为例,对大型、重载、高温SCR反应器的结构设计要点进行了研究。基于流体力学分析设计,确定反应器和导流叶片的结构与布置,从而在大截面空间范围内有效控制烟气速度标准偏差和NH_3/NO_X摩尔比标准偏差,满足脱硝反应的要求;运用有限元方法进行结构和热分析与设计,精确计算反应器强度与变形,合理设计加强筋、柱、梁和支座,以减小温差,降低热应力,优化出轻型、适配于主机组的反应器结构;有效的防积灰结构设计,设置清灰装置,减少或及时清除积灰。 针对NH_3、NO_X混合这一SCR脱硝工程关键问题,提出了以“主动利用不均”代替传统的“单一尺度的平均化”的混氨理念,在SCR反应器短直进口段内实现了良好的NH_3/NO_X混合效果,进而解决了改造工程中常见的空间制约问题。同时,充分发挥有限体积的催化剂的效能,在较低氨逃逸率前提下,实现了较高的脱硝效率。该技术的开发及应用为我国大型火电厂烟气脱硝技术自主化、装备国产化探索了一条有效途径。


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