收藏本站
《南京理工大学》 2009年
收藏 | 手机打开
二维码
手机客户端打开本文

利用粉煤灰合成沸石技术与吸附性能研究

王春峰  
【摘要】: 本论文目的是研究以粉煤灰为原料合成沸石,主要开展了从沸石制备工艺、材料品质表征、重金属及碱性染料吸附性能、吸附机理、沸石吸附剂再生这一较为系统的研究。论文探讨了由粉煤灰合成沸石的影响因素,从结构、性能和应用指标方面对比了采用两种方法(两步法和碱熔融—水热法)合成沸石的品质,并通过吸附等温线模型、动力学、热力学研究,深入解析了沸石吸附剂对重金属和染料的吸附机理。最后对粉煤灰合成沸石的新方法也进行了初步研究。 首先,采用由粉煤灰制备沸石的两步法和碱熔融—水热法,重点探讨了NaOH溶液浓度、NaOH与粉煤灰质量比、Si/Al摩尔比和合成时间对沸石的种类和结晶度的影响,并从结构、性能及其应用指标三个方面对比研究了合成沸石的品质。结果表明,以除铁粉煤灰为原料,采用两步法分别合成了纯结构的NaA和八面沸石(NaX和NaY型沸石),在3种NaOH溶液浓度(1.67 mol·L~(-1),5 mol·L~(-1)和6.67 mol·L~(-1))条件下,由粉煤灰制备的硅铝凝胶在100℃下分别经过5.5 h,4h和3 h晶化后可得到纯结构NaA型沸石。通过激光粒度仪和透射电镜表征,在5 mol·L~(-1)和6.67 mol·L~(-1)NaOH溶液浓度的条件下首次合成了纯结构的亚微米NaA型沸石,平均粒径分别为450 nm和250 nm,粒度分布范围分别为3.84和2.44。在3.33 mol·L~(-1)NaOH溶液浓度条件下,通过调节硅铝凝胶的SiO_2/Al_2O_3摩尔比为7.36,晶化合成24 h后获得纯结构的NaX型沸石。通过晶胞参数(α)和X射线荧光两种手段计算的SiO_2/Al_2O_3摩尔比值说明,由除铁粉煤灰合成纯结构的NaY型高硅八面沸石。对于碱熔融—水热合成法,在NaOH与粉煤灰的质量比为1.3,由粉煤灰制备的硅铝凝胶在100℃下经过24 h晶化后可由粉煤灰得到单一、结晶度完好的NaX型沸石;在此基础上,通过添加铝源调节硅铝凝胶的SiO_2/Al_2O_3摩尔比,晶化合成5 h后可获得单一、结晶度完好的NaA型沸石矿物种类。 对采用两种方法(两步法和碱熔融—水热法)制备的NaA和NaX型沸石的品质(结构、性能及其应用指标)进行了详细表征,并与相应商品沸石作了对比。IR光谱分析表明合成产物具有相应的沸石骨架结构红外谱峰;DTA分析表明了合成产物中沸石水的存在,且产物稳定性较好;通过比较化学组成表明,大规模应用合成产物不会对环境造成危害;比表面积、孔容和CEC的比较说明,合成产物的性能和各项应用指标均接近于商品沸石,具有良好的工业潜在应用价值。此外,除铁前后合成产物的CEC表明:粉煤灰除铁有利于沸石产物的合成。 静态吸附条件下,两步法合成NaA型沸石吸附三种重金属(Cu(Ⅱ)、Cr(Ⅵ)和Zn(Ⅱ))的动边界模型研究表明,Cu(Ⅱ)和Zn(Ⅱ)离子的吸附过程主要由液膜扩散控制,而Cr(Ⅵ)离子的吸附过程主要由颗粒扩散控制,三种重金属离子的吸附过程都符合二级动力学速率方程。NaA型沸石对三种重金属离子的吸附等温线更加符合Langmuir模型,静态饱和吸附量分别为82.30,65.96和47.78 mg·g~(-1)。解吸与再生实验表明,Cu(Ⅱ)和Zn(Ⅱ)离子的解吸效果较好,有利于重金属的回收及沸石吸附剂的再生重复利用。NaA型沸石对Cu(Ⅱ)和Zn(Ⅱ)离子的吸附机理主要是金属氢氧化物沉淀和离子交换吸附,而对Cr(Ⅵ)离子的吸附机理主要是氢键作用和沸石吸附。 静态吸附条件下,对于碱熔融—水热法合成NaA和NaX型沸石矿物吸附MB染料而言,MB染料的吸附过程主要由膜扩散和颗粒内扩散联合控制,一级、二级动力学速率方程吸附速率方程拟合结果显示,两种沸石吸附剂对MB染料的吸附则更符合二级动力学速率方程。在Langmuir和Freundlich模型中,它们对MB染料吸附的更符合Langmuir等温线模型,且MB染料在NaX型沸石上的静态饱和吸附量均大于NaA型沸石,热力学参数(焓ΔH、熵ΔS和ΔG)表明,一方面,它们对染料的吸附主要为吸热过程;另一方面,染料的吸附是一种自发过程。本文以初始pH值、温度和沸石用量为考察因素,研究了原始和再生吸附剂对MB染料去除率的影响,发现随着初始pH值、沸石用量和吸附温度的增大,MB染料的去除率增大,焙烧再生后的沸石矿物吸附剂对MB染料的吸附性能略低于原始吸附剂。NaA和NaX型沸石矿物对MB染料的吸附机理为,通过静电引力、氢键、n-π作用及范德华力吸附MB染料分子,其中,静电引力与氢键作用起主要作用。 本文提出了新工艺及新方法以补充和发展由粉煤灰合成沸石的研究领域。主要包括:一是基于传统一步合成法,以熔融粉煤灰和脱硅粉煤灰为原料,考察NaOH溶液浓度和晶化时间对合成沸石矿物种类和结晶度的影响。结果显示,合成产物以NaA、NaP和HS型三种沸石矿物类型为主,另外有少量菱沸石生成。二是在F~-离子体系下的同步抽取法,采用NaOH溶液同步抽取脱硅粉煤灰中硅铝成分;而后利用HF酸调节溶液的pH值;最后在F~-和OH~-离子共存的体系中水热合成沸石。实验结果表明,应用此新方法,可由脱硅粉煤灰合成了纯结构的NaA-NaX-HS型混合沸石相。
【学位授予单位】:

知网文化
【相似文献】
中国期刊全文数据库 前20条
1 胡友彪;张慰;王世超;;粉煤灰对重金属废水的吸附性能研究[J];煤炭科学技术;2007年07期
2 余其俊,成立,赵三银,古国榜;水泥和粉煤灰中重金属和有毒离子的溶出问题及思考[J];水泥;2003年01期
3 金漫彤;张琼;楼敏晓;王连军;;粉煤灰用于土壤聚合物固化重金属离子的研究[J];硅酸盐通报;2007年03期
4 刘红研;汪树军;刘澜;王永刚;;粉煤灰制取多孔粉末材料对重金属离子的富集试验研究[J];华北电力大学学报;1993年S1期
5 赵亚娟;赵西成;江元汝;;粉煤灰合成沸石的研究进展[J];硅酸盐通报;2009年05期
6 杨文澜;;壳聚糖联合碱改性粉煤灰对重金属离子的吸附特性[J];环境工程学报;2009年12期
7 固旭;蒋金龙;冯良东;周苏闽;韩虹;;粉煤灰碱浸残渣合成沸石及其对Cu~(2+)和Pb~(2+)的去除[J];非金属矿;2010年06期
8 施惠生;林茂松;郭晓璐;;粉煤灰基地聚合物材料的研究进展[J];粉煤灰综合利用;2011年03期
9 柯如家;;工业废水处理中的若干化学方法研究[J];科技咨询导报;2007年13期
10 刘兴勇;刘应刚;张利;;粉煤灰沸石的合成及应用研究进展[J];无机盐工业;2010年01期
11 刘开红;王辉;朱乾德;王宁;孙春阳;;煤矸石与粉煤灰淋溶渗出液对水环境影响研究[J];环境科学与管理;2006年04期
12 杜乃林,董滨奎,王贵领;粉煤灰净化污水中重金属离子的研究[J];黑龙江环境通报;1996年04期
13 谭宏斌;马小玲;;粉煤灰合成沸石方法[J];粉煤灰综合利用;2007年01期
14 郝志涛,陆正禹;粉煤灰处理采油废水的试验研究[J];给水排水;2005年04期
15 左俊利;;粉煤灰的改性及改性效果的研究[J];粉煤灰;2007年04期
16 绿州;利用粉煤灰进行吸附脱色[J];污染防治技术;1997年03期
17 徐国想;范丽花;李学字;陈文宾;许兴友;严连香;;粉煤灰沸石合成及应用研究[J];化工矿物与加工;2006年09期
18 何水清;粉煤灰处理废水的机理与应用[J];中国资源综合利用;2001年06期
19 安金鹏;卢忠远;严云;;沸石改性粉煤灰地聚物水泥固化材料的研究[J];核化学与放射化学;2008年03期
20 曹阳;;粉煤灰沸石合成机理、方法及改性技术的研究[J];贵州化工;2011年03期
中国重要会议论文全文数据库 前10条
1 齐广才;刘珍叶;梁毓学;杨智军;;用粉煤灰处理含镉、铅、锌、铜废水[A];中国城市建设与环境保护实践——城市建设与环境保护学术研讨会论文集[C];1997年
2 王袁;蒋平;刘可柯;程胜高;;改性膨润土去除废水中重金属离子的应用前景[A];中国矿物岩石地球化学学会第12届学术年会论文集[C];2009年
3 令狐文生;徐江锋;徐景华;;污泥焚烧过程中重金属离子迁移规律研究[A];第六届全国环境化学大会暨环境科学仪器与分析仪器展览会摘要集[C];2011年
4 刘志明;严立;郑向勇;吴德意;何圣兵;孔海南;;粉煤灰吸附模拟富营养化景观水体中磷的研究[A];第二届全国环境化学学术报告会论文集[C];2004年
5 高敏;薛宝龙;高龙成;;含硫聚电解质的合成及在水处理应用[A];2011年全国高分子学术论文报告会论文摘要集[C];2011年
6 邵颖;徐伟民;芮春芳;;羧甲基交联壳聚糖树脂对重金属离子的吸附及树脂再生研究初探[A];面向21世纪的科技进步与社会经济发展(上册)[C];1999年
7 常玉芬;宁桂玲;林源;;一种球状高分子聚合物对污水中重金属离子的分离作用[A];新世纪 新机遇 新挑战——知识创新和高新技术产业发展(下册)[C];2001年
8 王信东;岳钦艳;;复合工业废渣去除活性翠蓝[A];中国化学会第七届水处理化学大会暨学术研讨会会议论文集[C];2004年
9 范娟;詹怀宇;刘梦茹;;球形木素基离子交换树脂的合成及其对重金属离子的吸附性能[A];中国造纸学会第十二届学术年会论文集(下)[C];2005年
10 袁亚仙;姚建林;马君银;顾仁敖;;重金属离子的电化学与表面增强拉曼光谱检测[A];第十三次全国电化学会议论文摘要集(上集)[C];2005年
中国重要报纸全文数据库 前10条
1 本报记者 张春红;辽阳 废弃粉煤灰变“金砖”[N];辽宁日报;2007年
2 李宝智;二次资源——粉煤灰[N];中国矿业报;2003年
3 林传仁;“吃”进粉煤灰 “吐”出新建材[N];福建日报;2006年
4 记者  刘志强;粉煤灰二次污染不可忽视[N];科技日报;2007年
5 久木;国内首个以粉煤灰为原料的大型氧化铝项目启动[N];中国有色金属报;2006年
6 记者段华;石河子市用粉煤灰造纸[N];中国绿色时报;2008年
7 戚敏红 程伟虹;全市三成粉煤灰 “砌成”高楼大厦[N];江阴日报;2010年
8 记者 呼跃军;我国实现粉煤灰提取氧化铝产业化[N];中国化工报;2006年
9 宝玉;淮北凌云电力实业公司粉煤灰活化剂生产线试产成功[N];中国建材报;2006年
10 记者 杨煜莲;昌鑫成为宁夏新墙材龙头企业[N];中国建材报;2006年
中国博士学位论文全文数据库 前10条
1 王春峰;利用粉煤灰合成沸石技术与吸附性能研究[D];南京理工大学;2009年
2 任月明;铜离子印迹磁性生物吸附材料的制备及性能研究[D];哈尔滨工程大学;2008年
3 郭祥峰;亲水性萘酰亚胺阳离子荧光分子探针的设计、合成及性能[D];大连理工大学;2004年
4 郑蕾;活性污泥胞外聚合物吸附重金属效能与机制研究[D];哈尔滨工业大学;2006年
5 姜爱莉;柄海鞘的生理能量学及对重金属的富集作用[D];大连理工大学;2007年
6 王艳;黄土对典型重金属离子吸附解吸特性及机理研究[D];浙江大学;2012年
7 赵晓伟;新型吸附材料的制备及其对溶液中重金属离子的吸附性能研究[D];吉林大学;2012年
8 吴小宁;分散支撑液膜中重金属离子的传输与分离研究[D];西安理工大学;2010年
9 乔秀臣;用FGD激活废弃粗粉煤灰固化/稳定重金属废物的研究[D];武汉理工大学;2004年
10 史静;沸石微囊反应器合成与应用研究[D];复旦大学;2012年
中国硕士学位论文全文数据库 前10条
1 徐西奎;可吸附重金属离子的透水性水泥基材料研究[D];北京工业大学;2008年
2 赵世永;粉煤灰合成4A沸石及应用研究[D];西安科技大学;2005年
3 单红丹;富铁环境物质对土壤和水体中重金属的吸附与固定性能研究[D];浙江大学;2006年
4 单新东;造粒赤泥吸附剂的研制及对重金属离子的吸附[D];中国地质大学(北京);2007年
5 王颖;粉煤灰净化马家沟河机理研究[D];大连理工大学;2002年
6 钱文勋;粉煤灰早期活性激发及其机理研究[D];南京水利科学研究院;2002年
7 丁军;粉煤灰改良砂姜黑土及其对小麦生长发育的影响[D];河南农业大学;2000年
8 胥书霞;粉煤灰贮放场灰水污染物运移及扬尘防治技术研究[D];西安理工大学;2004年
9 赵芳玉;临江三级硅藻土吸附重金属的研究[D];吉林大学;2009年
10 李健中;重金属对生物脱氮除磷系统中微生物的毒性影响[D];广州大学;2010年
中国知网广告投放
 快捷付款方式  订购知网充值卡  订购热线  帮助中心
  • 400-819-9993
  • 010-62982499
  • 010-62783978