有序介孔氧化硅担载纳米零价铁的合成、结构控制及应用研究

【摘要】： 纳米零价铁材料由于具有比表面积大,反应活性高,可修复多种环境污染物等特点,成为目前环境修复领域中一个非常活跃的研究热点。但是在实际应用中仍然存在一些问题需要解决,如合成条件不易控制,极易团聚,空气稳定性差。这些因素都对纳米零价铁材料的制备和应用提出了严峻的挑战。 本文采用溶胶凝胶一步合成-碳热还原法制备了有序介孔氧化硅担载纳米零价铁复合材料。考察了碳化温度和时间对零价铁在有序介孔基体中形成的影响以及合成材料的空气稳定性,并对合成材料进行了X射线衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)、氮吸附和磁性能(VSM)表征。通过热重-质谱联用(TG／MS)分析热处理过程,提出了复合材料的形成机理。研究了不同反应条件下复合材料处理TNT的反应速率和处理效果,并且探讨了复合材料去除TNT的动力学和反应机理。结果表明： 1、有序介孔氧化硅担载纳米零价铁复合材料的最佳合成条件为：N2气氛中800℃下碳化3h,升温速率1℃／min。 2、材料表征结果表明：铁在有序介孔氧化硅基体中以分散的纳米零价铁状态存在,且随着铁担载量的增加,纳米零价铁的粒径增大,材料的有序度降低,比表面积和孔容孔径都减小。 3、复合材料还原TNT的结果表明：TNT的去除率随着复合材料中的铁／硅摩尔比、复合材料投加量、反应温度的增加而提高,而酸性和弱碱性条件都有利于反应速率的提局。 4、动力学分析表明,复合材料还原TNT的反应基本复合假一级动力学反应。初步确定反应过程中TNT转化为相应的氨基产物。