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《中国矿业大学》 2016年
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云南省东部煤中铀的环境地球化学特征研究

王馨  
【摘要】:本文以云南省东部煤田为研究区域,以煤中铀为重要研究对象,通过对样品的采集和现代测试分析技术,结合采用逐级化学提取实验、室内燃烧实验和相关数学评价模型,运用煤地球化学、环境地球化学、环境科学等学科交叉理论,研究了云南省东部煤中铀的分布特征、赋存状态、富集模式和环境作用,丰富了煤中铀的环境地球化学理论,对推动煤中铀资源的科学开发利用和环境保护具有重要的理论意义和参考价值。通过综合分析和研究,取得如下主要研究成果:(1)阐明了云南省东部煤中铀的含量变化、区域分布特征、在不同煤种及不同成煤时代中的分布规律,划分了研究区铀的富集类型,对比分析了研究区煤中铀与中国和世界煤中铀的分布特征。研究区煤中铀含量范围为0.33~8.28μg/g,均值为3.76μg/g,高于中国煤和世界煤中铀的含量,属于轻度富集型;同时不同成煤时代的比较得出石炭系万寿山组二叠系宣威组新近纪二叠系龙潭组,并且煤中铀的含量与煤级负相关,表现为褐煤焦煤无烟煤。(2)基于逐级提取实验及数理统计分析,揭示了铀在煤中的化学结构和赋存形态,其中中、高硫煤中铀主要以有机结合态的形式赋存,其它形态存在较少,低硫煤中铀以矿物结合态为主,同时也有有机结合态存在,并且煤中铀可能主要为外部地质作用输入为主。(3)探讨了研究区煤中铀的形成环境,通过煤中铀钍比值分析表明,铀在氧化环境中会被氧化形成铀酰离子(UO22+),易于迁移而被吸附,或者会在还原条件下沉积,同时不同成煤植物、陆源母岩及火山作用也是煤中铀富集的成因。(4)基于室内静态燃烧实验,探讨了煤中铀在燃烧产物中的分布、释放特征。煤中铀的挥发与温度、灰分和煤种相关,大部分煤样在815℃时出现了挥发率的最大值,铀在煤燃烧时的富集率与灰分产率有较强相关性,随着灰分升高而降低;同一温度下,不同煤种的挥发率均值在低温时是焦煤褐煤无烟煤,中温时是焦煤无烟煤褐煤,高温时褐煤焦煤无烟煤。研究了煤中Th、Pb、Cr等12种与铀伴生的微量元素在室内静态燃烧中的迁移规律,其中Pb、Sb、Sn、Zn、Cd是较易挥发的元素,V、Ni、Co、Cr、Cu、Mo与铀一样属于半挥发元素,而Th是不易挥发的元素。(5)评价了研究区煤中238U等放射性元素的放射性污染水平。煤中放射性元素238U、232Th与40K的放射性水平分别超出了现有资料中的云南省煤的放射性水平,其中238U还略高于全国煤样。初步认为煤中238U放射水平主要来自于与矿物结合的铀,其他232Th与226Ra分别来源于无机矿物与有机质。
【关键词】:铀(U) 赋存状态 燃烧释放 放射性水平 环境地球化学
【学位授予单位】:中国矿业大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2016
【分类号】:X142;X752
【目录】:
  • 致谢4-6
  • 摘要6-7
  • Abstract7-9
  • Extended Abstract9-21
  • 元素符号注释表21-22
  • 1 绪论22-36
  • 1.1 研究背景与研究意义22-27
  • 1.2 国内外研究现状及存在的问题27-32
  • 1.3 研究目标与内容32-33
  • 1.4 技术路线与主要工作量33-36
  • 2 研究区地质背景36-52
  • 2.1 自然地理36-37
  • 2.2 含煤地层与构造37-52
  • 3 样品采集与测试52-58
  • 3.1 研究区选择52-53
  • 3.2 样品处理与实验53-56
  • 3.3 样品的测试与分析56-57
  • 3.4 质量控制与数据分析57-58
  • 4 云南省东部煤中铀的含量与分布特征58-70
  • 4.1 研究区煤质特征58-60
  • 4.2 煤中铀的分布特征60-69
  • 4.3 小结69-70
  • 5 云南省东部煤中铀的赋存状态研究70-86
  • 5.1 煤中铀的赋存状态的研究方法70
  • 5.2 煤中铀的元素组合特征分析70-75
  • 5.3 煤中铀与煤质的关系75-79
  • 5.4 铀在煤有机质中的赋存特征79-81
  • 5.5 煤中铀的赋存状态的逐级化学提取实验研究81-82
  • 5.6 云南省东部煤中铀富集的地球化学模式82-85
  • 5.7 小结85-86
  • 6 铀在燃煤过程中的分布研究86-102
  • 6.1 实验方法86-87
  • 6.2 不同燃烧温度下煤中铀的迁移分布规律87-90
  • 6.3 不同煤种在燃烧过程中铀的迁移分布规律90
  • 6.4 煤中与铀伴生的其他元素在燃烧过程中的迁移分布规律90-101
  • 6.5 小结101-102
  • 7 云南省东部煤中放射性元素的辐射安全评价102-110
  • 7.1 研究区煤中放射性元素水平评价102-107
  • 7.2 煤中放射性元素辐射安全评价107-109
  • 7.3 小结109-110
  • 8 结论110-114
  • 8.1 主要结论110-112
  • 8.2 创新点112-114
  • 参考文献114-127
  • 作者简历127-129
  • 学位论文数据集129

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