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《中国矿业大学》 2017年
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煤及其燃烧产物中稀土元素地球化学特征

马萌芽  
【摘要】:论文首先基于数理统计方法归纳总结了华北、华南部分地区石炭-二叠纪煤中REE在不同沉积环境下的分布特征,在此基础上,以华南贵州无烟煤和华北徐州气煤为研究对象,通过酸处理分离出煤有机组分,同时使用马弗炉燃烧和电厂采样获取煤的无机燃烧产物,再通过磁选方法获得燃烧产物中的磁性矿物;使用红外光谱、X射线衍射、X射线荧光光谱、电感耦合等离子质谱、环境磁学和电子探针等研究手段,分析煤有机组分和燃烧产物的化学组成、稀土元素含量及磁学参数,以揭示不同沉积环境煤中稀土元素的地球化学特征,阐明煤在燃烧过程中稀土元素的迁移特征及磁学响应。取得如下主要成果和创新性认识:(1)探明华北和华南地区石炭-二叠纪不同沉积环境煤中REE的分布规律同一地区不同沉积环境下的煤中REE分布特征整体相似,不同地区相同沉积环境下REE分布特征各具差异。接近陆相沉积环境,煤中REE总含量就越高;越接近海相沉积环境,煤中轻、重稀土元素分馏就越大,Eu元素的亏损程度会增强,Ce的富集程度相对降低,直至亏损。煤中REE分布形态主要受控于陆源物质,岩浆活动会造成煤中REE相对富集,轻、重稀土元素分馏程度变高。(2)揭示了煤及其有机组分中REE的地球化学差异性特征在成煤阶段,煤中有机和无机组分均继承了物源中REE赋存特征,但无机组分比有机组分更容易受水体环境的影响。煤样经过酸处理后,无机矿物被溶蚀而有机质基团基本未被破坏,且REE的有机复合物稳定性较高,酸处理后有机组分中REE得以保留,其分布特征与有机基团种类和相对含量有关,表现为含碳基团较含氢基团越多,轻、重稀土元素分馏程度越明显。煤中有机和无机组分的含量差异是煤样经过酸处理后REE分布差异的主要原因。(3)探索了原煤及其燃烧产物中REE迁移分配特征燃煤产物基本保留了原煤中REE的分布特征,均为左高右低的Eu元素负异常的宽缓“V”型曲线,其REE富集程度远高于原煤,燃煤产物的底灰中REE富集程度和轻、重稀土元素分馏程度均相对大于飞灰。原煤中REE向灰分中迁移富集情况各异:原煤中硅酸盐矿物细颗粒比重越大,逸散率越高,燃煤产物底灰中轻、重稀土元素分馏程度则越低;原煤中硅酸盐矿物含量及其细颗粒比重越大,燃煤产物中无水石膏、方解石等矿物含量相对就越高,随着燃烧温度升高(700℃→800℃),飞灰中细颗粒及细颗粒中Si、Fe、S和P等主量元素含量增加;底灰中无水石膏等矿物含量相对降低,硅铝酸盐矿物含量相对升高,REE相对富集。(4)揭示了燃煤产物中磁性矿物与REE的响应关系燃煤产物中的磁性矿物并非以颗粒分散状态出现,而是与玻璃质矿物相胶结。磁性矿物在燃烧温度较低的底灰中形状不规则,在高温飞灰中则显示为磁珠状。受“镧系收缩”效应影响,燃煤产物中REE与其低频磁化率χlf的相关系数随REE的正三价离子半径减小而增大。随着燃烧温度的升高(700℃→800℃),控温燃煤产物中Fe元素的逸散率增加,由于Fe元素与REE呈正相关关系,其中与HREE的相关性系数较高,Fe元素的逸散造成了底灰的磁性矿物中HREE含量的相对亏损;三价REE可以置换磁性矿物中的二价Fe,在磁性矿物中REE含量与二价Fe含量变化相反,随着温度的升高(700℃→1500℃),三价Fe离子含量降低,二价Fe离子含量升高,磁性矿物中REE含量相对降低,其中HREE较原灰分尤其亏损。
【学位授予单位】:中国矿业大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2017
【分类号】:TQ534;P618.11

【参考文献】
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