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《中国矿业大学》 2019年
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基于ZIF的功能化炭材料制备及其吸附性能研究

张家金  
【摘要】:多孔炭具有较大的比表面积和发达的孔隙结构,是一种性能优良的吸附材料,广泛应用于废水处理。金属有机框架(MOFs)材料具有较大的比表面积和发达的孔道结构,且结构和功能可调。沸石咪唑酯骨架材料(ZIFs)是MOFs材料的一种,是由过渡金属原子与咪唑或咪唑衍生物连接而生成的一类新型的、具有沸石拓扑结构的纳米多孔材料。ZIFs不仅具有MOFs材料的优点,而且同MOFs材料相比,其具有更加优良的热稳定和化学稳定性。本论文采用双金属元素组成的沸石咪唑骨架材料为前驱体,通过直接炭化形成多孔炭材料。样品采用X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)、拉曼光谱(Raman)、傅里叶变换红外光谱(FTIR)等分析方法,对Zn/Co-ZIFs基多孔炭材料进行结构和形貌的分析。并考察了在不同条件下对罗丹明B的吸附性能研究,主要的结论如下:(1)合成了双金属Zn/Co-ZIFs,并将其用作制备多孔炭的自牺牲模板和炭源。在900 ~o C直接炭化,得到具有磁性的多孔炭,其比表面积和孔容分别为398.7m~2/g和1.36 cm~3/g。高分散的Co纳米颗粒存在于多孔炭中,其饱和磁化强度为70.6 emu/g。将得到的多孔炭用作于从水中去除罗丹明B(RhB)的吸附剂。结果表明,Zn/Co-ZIFs基多孔炭(CZIF-867)表现出对RhB较强的吸附能力,其吸附量为116.2 mg/g。超过ZIF-8和ZIF-67基多孔炭,且易于在外部磁场的作用下从水中分离出来。采用不同的吸附模型对吸附热力学和动力学数据进行分析,发现吸附热力学数据符合朗缪尔模型,吸附动力学服从于准二级动力学模型。而且,Zn/Co-ZIFs基多孔炭可通过乙醇洗涤获得再生,重复利用至少6次,其吸附量也没有显著的降低。(2)以双金属沸石咪唑骨架(ZIFs)为前驱体,以聚乙烯比咯烷酮(PVP)为辅助碳、氮源,在900 ~oC下进行直接炭化,制备富氮磁性多孔炭。结果表明富含氮和钴共掺杂的多孔炭具有很高的比表面积和孔容积,分别为465.7 m~2/g和0.887 cm~3/g,且饱和磁化强度为22.9 emu/g。上述多孔炭材料用于去除水中的罗丹明B(RhB),其最大吸附容量高达137.1 mg/g,远高于PVP/ZIF-8和PVP/ZIF-67基多孔炭(分别为73.6 mg/g和87.9 mg/g),且吸附后可以在外磁场的作用下达到与水溶液良好的分离。采用不同的吸附模型对热力学和动力学数据进行分析。发现吸附热力学数据符合朗格缪尔模型,动力学数据服从准二级动力学模型。此外,氮和钴掺杂的多孔炭很容易通过乙醇洗涤再生,重复至少9次,不会造成严重的吸附能力损失。
【学位授予单位】:中国矿业大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2019
【分类号】:O647.33;X703

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