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《南京工业大学》 2002年
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乙烯/乙烷络合分离吸附剂的制备及表征

梅华  
【摘要】: 分离过程的高选择性、高分离能力及高传质速率是其追求的目标,对于难以用物理法分离或物理法分离能耗甚高的体系,则着眼于研究高分离能力的化学方法,这已成为改进传统分离技术的一个重要发展方向。 传统的低温精馏法分离乙烯/乙烷,能耗巨大。络合吸附分离是将π络合反应与吸附过程相结合的分离方法,用于乙烯/乙烷的分离具有潜在的节能优势,其关键是络合分离吸附剂的开发。本文在综述了络合吸附分离研究进展及工业应用现状的基础上,探讨络合吸附机理,制备高选择性、高分离能力的乙烯络合吸附剂,并研究新型络合分离吸附剂的吸附平衡及固定床动态吸附行为,为低能耗的乙烯/乙烷分离新过程的工业应用奠定基础。 CO与C_2H_4都能与某些过渡金属离子如Cu~+,Ag~+发生可逆络合反应,CO络合分离已经有许多工业应用实例,而乙烯络合分离的工业应用至今尚未见报道。本文从CO络合与乙烯络合分离的差别出发,采用量子化学计算工具,结合分子轨道理论,研究络合物分子的构型、络合物分子中各原子间的电荷分布和电子转移以及络合键能,比较CO、C_2H_4和C_3H_6分别与CuCl、AgCl的相互作用,揭示CO、C_2H_4和C_3H_6与CuCl、AgCl发生络合反应的实质,结果表明:CO、C_2H_4和C_3~-H_6均能与CuCl、AgCl发生络合反应,其络合能力大小为:CO>C_2H_4>C_3H_6;对同一配体,CuCl的络合能力大于AgCl。从空间结构看,CO与CuCl的络合物为直线结构,而乙烯与CuCl的络合物则为平面三元环结构。这些研究结果的取得不仅可以给出CO和C_2H_4络合能力差异的合理解释,也为新型乙烯络合分离吸附剂的制备提供了理论指导。 通过比较CO和C_2H_4络合吸附及其分离体系的不同特点,在络合吸附剂制备过程中,本文提出以表面氧化改性活性炭为载体的设想,并考察了活性炭氧化改性前后负载CuCl的微观特征,研究了CuCl在活性炭表面的单层分散,用现代固体表征方法如BET、XRD以及TEM进行了表征。探讨了活性炭负载CuCl吸附剂的制备工艺,得到新型络合分离吸附剂。与文献报道的乙烯络合吸附剂相比,本文制备的吸附剂具有较大的乙烯选择性、较低的吸附热和稳定的变压再生特性,因此具有更好的工业应用前景。 对所研制的络合吸附剂,测定了乙烯、乙烷纯组分及其二元混合气吸附平衡数据,依据络合吸附剂的吸附机理,建立了分别考虑物理吸附和化学吸附的吸附平衡模型,模型不仅可以很好地关联乙烯、乙烷纯组分在络合吸附剂上的吸附平衡数据,参数物理意义明确,而且可以实现从单组分模型参数预测二元 南京工业大学博士学位论文 摘要 混合组分在络合吸附剂上的吸附平衡,为络合吸附剂工业应用提供了必要的基 础数据和设计依据。 研究了乙烯/乙烷及其二元混合体系在络合吸附剂上的吸附动态性能,比较 了浓度、温度、压力和流量对穿透曲线的影响,并实验测定了在惰性气吹扫的 条件下络合吸附剂的再生流出曲线,结果对乙烯乙烷混合气体循环吸附分离过 程的设计提供了重要的数据。在实验的基础上建立了孔扩散模型,模型不仅可 以比较好地拟合乙烯、乙烷在络会吸附剂上的吸附透过曲线,而且可以预测其 再生透过曲线,为络合吸附剂的工业应用提供了设计优化工具。 在上述研究工作基础上,本文从络合吸附剂的工业应用可行性角度,考察 了络合吸附剂对工业实际排放气的适应性,研究了络合吸附剂对N卜CH八CO。、 O。等气体的吸附选择性以及变温、变压循环吸附特性,并提出采用真空变压吸 附(VPSA)工艺回收环氧乙烷尾气中乙烯的方法。结果表明,由于本文研制的 络合吸附剂具有常温真空再生的稳定性和可行性,装置规模不大,操作方便, 运行成本低,经济效益显著。进一步表明本文开发的络合吸附剂具有良好业应 用前景。
【学位授予单位】:南京工业大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2002
【分类号】:TQ424

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【引证文献】
中国博士学位论文全文数据库 前1条
1 叶震;含金属高分子膜形态及烯烃、烷烃渗透行为研究[D];中国科学院研究生院(大连化学物理研究所);2006年
中国硕士学位论文全文数据库 前2条
1 陈道远;变压吸附法脱除二氧化碳的研究[D];南京工业大学;2003年
2 光辉;吸附法回收环氧乙烷生产尾气中乙烯的工业应用基础研究[D];南京工业大学;2003年
【参考文献】
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【共引文献】
中国期刊全文数据库 前10条
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1 刘化然;阎刚印;刘芳;盛英卓;冯博学;;射频溅射制备氧化镍电致变色薄膜的研究[A];第六届中国功能材料及其应用学术会议论文集(1)[C];2007年
2 邢淑建;臧甲忠;刘冠锋;于海斌;;LSX分子筛的合成及其空分吸附性能[A];第七届全国工业催化技术及应用年会论文集[C];2010年
3 柴春玲;焦婷婷;迟广俊;周矛峰;丁炳华;王同华;;活性炭纤维吸附回收油气的研究[A];2010中国环境科学学会学术年会论文集(第四卷)[C];2010年
4 纪利俊;应卫勇;朱家文;武斌;陈葵;;氯苯在活性炭固定床中的吸附动力学行为[A];上海市化学化工学会2005年度学术年会论文摘要集[C];2005年
5 常启刚;应维琪;张巍;;液相吸附研究新技术-微型快速穿透实验[A];上海市化学化工学会2005年度学术年会论文摘要集[C];2005年
6 盛天祥;熊丹柳;齐鸣斋;叶启亮;;尾气中微量石蜡在吸附剂上的吸附相平衡的研究[A];上海市化学化工学会2007年度学术年会论文摘要集[C];2007年
7 刘应书;卜令兵;刘文海;侯庆文;张德鑫;;微型PSA制氧均压流程工艺参数试验研究[A];空分设备技术交流会论文集[C];2005年
8 张玉文;王锐;马艳红;田津津;;气体在吸附床层中传质速率的计算分析[A];2006年大型空分设备技术交流会论文集[C];2006年
9 翟宇恺;李轶;刘娅;;空气分离用炭质吸附剂的结构表征[A];第十一届全国青年催化学术会议论文集(上)[C];2007年
10 翟宇恺;李轶;刘娅;;炭质吸附剂空气分离性能评价[A];第十一届全国青年催化学术会议论文集(上)[C];2007年
中国博士学位论文全文数据库 前10条
1 杨宏民;井下注气驱替煤层甲烷机理及规律研究[D];河南理工大学;2010年
2 魏洪源;原子分子在δ-Pu上的吸附、离解与扩散过程研究[D];中国工程物理研究院;2010年
3 冉学光;硒代蛋氨酸及其席夫碱金属配合物的合成与应用研究[D];华南理工大学;2010年
4 刘亚敏;新型固体胺吸附分离烟气中二氧化碳[D];浙江大学;2011年
5 刘海蛟;MCFB烟气净化系统的多种污染物协同脱除研究[D];浙江大学;2009年
6 周灵初;红柱石的浮选分离技术及机理研究[D];武汉科技大学;2010年
7 杨坤彬;物理活化法制备椰壳基活性炭及其孔结构演变[D];昆明理工大学;2010年
8 刘南;改性吸附材料对恶臭气体的吸附效应与机理研究[D];吉林大学;2011年
9 尼姝丽;餐厨垃圾制沼及膜法沼气提纯一体化系统设计及理论研究[D];东北林业大学;2011年
10 唐珂;不对称有机催化合成反应机理研究[D];山东大学;2011年
中国硕士学位论文全文数据库 前10条
1 苏超;变压吸附管道流体动力学特性研究[D];山东科技大学;2010年
2 刘璇;云南萝芙木中育亨宾提取与分离的研究[D];中南林业科技大学;2009年
3 崔强;臭氧果蔬保鲜设备的研制[D];大连理工大学;2010年
4 包建国;含氧模型化合物加氢脱氧催化剂的制备及其反应性能[D];湘潭大学;2010年
5 于海美;PA6/海泡石复合材料的制备及形态结构与性能研究[D];湘潭大学;2010年
6 罗晶;Cr-Ce/TiO_2催化处理NO性能研究[D];湘潭大学;2010年
7 锡林哈斯;改性高分子吸附剂的吸附性能研究及应用[D];沈阳理工大学;2010年
8 张雪锋;微反应器中二乙炔基苯同分异构单体的连续合成[D];华东理工大学;2011年
9 葛明;不同炭质多孔材料对二氧化碳的吸附性能比较[D];华东理工大学;2011年
10 顾飞龙;碳分子筛变压吸附(PSA)法制取高纯度氮气的工艺研究[D];华东理工大学;2010年
【同被引文献】
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1 赵宏宾,李安武,谷景华,盛世善,熊国兴;溶胶-凝胶制备技术与新型催化材料Ⅲ.溶胶粒子表面修饰方法制备催化膜[J];催化学报;1997年05期
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6 李德伏,曾海,张艳,王金渠;分子筛吸附分离乙烯和氮气性能研究[J];低温与特气;2000年06期
7 张健,张永春,柏巍,田荔;新型CO_2-PSA吸附剂的性能研究[J];低温与特气;2002年02期
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9 唐莉,王宝林,陈健;应用变压吸附法分离回收CO_2[J];低温与特气;1998年02期
10 朱孟钦,张式;不同制备工艺和载体上负载银催化剂的银粒表观形貌[J];电子显微学报;1997年02期
中国博士学位论文全文数据库 前2条
1 刘丽;聚合物膜中水蒸气渗透行为及脱湿过程研究[D];中国科学院大连化学物理研究所;2001年
2 贾玲玲;银催化剂表面修饰以及对乙烯环氧化反应影响的理论研究[D];复旦大学;2003年
【二级引证文献】
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2 陆泓羽;王春波;雷鸣;邢晓娜;;煤粉微富氧条件下燃烧特性的实验研究[J];电力科学与工程;2011年12期
3 王春波;邢晓娜;陆泓羽;;600MW微富氧燃烧煤粉锅炉优化设计[J];动力工程学报;2011年12期
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6 张睿;周贝;段晓佳;胡子君;李俊宁;金鸣林;;活性炭表面化学性质对二氧化碳吸附平衡的影响[J];煤炭转化;2011年04期
7 张韩;李晖;韦萍;;餐厨垃圾处理技术分析[J];环境工程;2012年S2期
8 张韩;李晖;张亚兵;韦萍;;变压吸附在沼气脱碳中的应用[J];可再生能源;2013年03期
9 王洪梅;罗仕忠;吴永永;孙思;李通;;改性硅胶吸附剂用于CO_2/CH_4吸附分离的研究[J];天然气化工(C1化学与化工);2012年05期
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1 任吉中;王雁北;邓麦村;;用于烯烃/烷烃分离的气体膜分离与载体促进传递耦合过程的原理与理论分析[A];第三届中国膜科学与技术报告会论文集[C];2007年
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1 周锦霞;脱除二氧化碳中微量乙烯π-络合吸附剂的研究[D];大连理工大学;2006年
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3 荚江霞;旋转碟片超重力场中液滴和液膜分布规律的研究[D];安徽理工大学;2007年
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7 于洁;变压吸附提纯沼气中CH_4的试验研究[D];东北农业大学;2012年
【二级参考文献】
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【相似文献】
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5 徐龙伢,王昌东,王清遐,林励吾,陈巍,贾继飞;乙烷催化氧化脱氢制乙烯研究进展[J];天然气化工(C1化学与化工);1998年02期
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3 赵海燕;周荣琪;;乙烷/乙烯络合吸收剂的初步研究[A];中国化工学会2003年石油化工学术年会论文集[C];2003年
4 沙颖逊;崔中强;王明党;张洁;;重油裂解制乙烯工艺原料适应性的研究[A];中国化工学会2003年石油化工学术年会论文集[C];2003年
5 祝方明;邹昊;伍青;;α-二亚胺镍/MAO催化乙烯/环戊烯共聚合[A];2007年全国高分子学术论文报告会论文摘要集(上册)[C];2007年
6 宋科明;潘锦;高海洋;伍青;;离子液体负载双水杨醛亚胺镍配合物催化乙烯低聚研究[A];2007年全国高分子学术论文报告会论文摘要集(上册)[C];2007年
7 郭丽华;高海洋;伍青;;不对称取代吡啶亚胺铁催化剂催化乙烯聚合研究[A];2009年全国高分子学术论文报告会论文摘要集(上册)[C];2009年
8 姜健准;谢伦嘉;张明森;亢宇;赵思源;;ZSM-5/MCM-41介微孔复合分子筛的制备及应用研究[A];中国化学会第27届学术年会第11分会场摘要集[C];2010年
9 胡哲;;养鲜技术在冰箱上的应用[A];2001年全国空调器、电冰箱(柜)及压缩机学术交流会论文集[C];2001年
10 高海洋;陈言;伍青;;含硝基的苯胺基亚胺镍配合物的合成及催化乙烯聚合研究[A];2005年全国高分子学术论文报告会论文摘要集[C];2005年
中国重要报纸全文数据库 前10条
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5 世经;重启“大乙烯”要看下游胃口[N];中国包装报;2009年
6 记者 刘妮;50万吨/年催化热裂解制乙烯项目在沈投产[N];沈阳日报;2009年
7 刘昕;中沙合作建天津百万吨乙烯项目[N];国际商报;2009年
8 记者 柳悦 通讯员 董波;百万吨乙烯项目总投资过半[N];天津日报;2008年
9 本报记者 周一兵 陈付;持续创新改造 成就燕化乙烯[N];中国石化报;2008年
10 本报记者 庞利萍 陈国兴;炼油乙烯:抓龙头保供给优化发展[N];中国化工报;2009年
中国博士学位论文全文数据库 前10条
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3 周玉梅;乙烯—乙烷分离用π络合吸附剂的研究[D];南京工业大学;2006年
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5 王依全;乙烯分解光催化反应器的开发研究[D];中国农业大学;2005年
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9 李淑丽;番茄成熟过程中超微弱发光的研究[D];西北大学;2005年
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