收藏本站
《南京工业大学》 2005年
收藏 | 手机打开
二维码
手机客户端打开本文

萘的异丙基化反应催化剂研究

武文良  
【摘要】:2,6-二烷基萘是一种重要的化工材料中间体,可用来制备具有耐高温、高机械强度等优越性能的先进高分子材料,如液晶等。2,6-二烷基萘是由萘与烷基化试剂经烷基化反应而得。萘在各种沸石分子筛上的汽相或液相烷基化已有许多文献报道。磷钨杂多酸(PW)在Keggin型杂多酸中因具有最强的酸性而被广泛用作酸催化剂。但由于磷钨酸在固体状态是非多孔性的,其表面积非常小(10m~2/g),催化活性低。因此,为了克服上述缺陷,人们希望把PW负载在适合的载体上,来改善PW的表面积、催化活性及使用寿命。目前,PW负载型催化剂用于萘的异丙基化反应还没有文献报道。为此,本文采用室温过量浸渍法,将具有Keggin结构的磷钨杂多酸(PW)负载于分子筛(HM、USY、SBA-15)、硅胶(SiO_2)、活性氧化铝(γ-Al_2O_3)和活性炭(C)上,制备了一系列不同负载量的PW/HM、PW/USY、PW/SBA-15、PW/SiO_2、PW/γ-Al_2O_3以及PW/C催化剂,采用XRD、N_2吸附、FT-IR、热分析和NH_3-TPD等手段对这些负载型催化剂的比表面积、孔结构、热稳定性和酸性质等物化性质进行了表征,并在萘与异丙醇的烷基化反应中考察了它们的催化性能,揭示了催化剂的物化性质(比表面积、孔结构和酸性质等)与催化活性和选择性的关系。另外,已有的文献中主要对沸石类催化剂作了大量和相对深入的研究。为了与所制备的负载杂多酸催化剂作比较,本文选取了几种主要沸石催化剂对其催化性能进行了考察。本论文的主要研究工作总结如下: (1).典型沸石催化剂。对USY、Hβ、HMCM-22、HM、HZSM-5等5种沸石分子筛在萘与异丙醇烷基化反应中的催化性能进行了比较,并用XRD和NH_3-TPD等手段对催化剂的物化性质进行了表征。结果表明,沸石分子筛的酸性质和孔结构是影响催化剂活性和选择性的主要因素,以弱酸和中强酸为主的酸性中心以及十二元环开放的孔道有利于提高催化剂活性,而与目标产物2,6-二异丙基的分子直径接近的一维孔道有利于其选择性的提高。 (2).脱铝丝光沸石催化剂。采用盐酸处理以及水热处理结合酸处理两种方法对氢型丝光沸石进行脱铝改性,制备了一系列脱铝HM催化剂,并以脱铝HM沸石为载体负载磷钨杂多酸,制备了负载杂多酸催化剂。随着脱铝深度的增加,HM沸石的酸量下降,酸强度降低,将PW负载于脱铝HM沸石载体上,其酸性质得到改善。上述催化剂的异丙基化反应结果表明,脱铝HM沸石的活性和2,6-DIPN选择性均大大高于未经改性的HM沸石;将PW负载于脱铝HM沸石上,其催化活性有所提高,但对2,6-DIPN的选择性有所下降。催化剂的表征和和反应结果显示,催化剂的活性和选择性与其孔结构和酸性质密切相关。
【学位授予单位】:南京工业大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2005
【分类号】:O643.36

【引证文献】
中国期刊全文数据库 前3条
1 陈强;武文良;周志伟;罗娟;王军;;PW/USY复合型催化剂上金刚烷的合成[J];高校化学工程学报;2007年06期
2 陈强;武文良;樊平;周志伟;王军;;氢型β沸石负载磷钨酸在金刚烷合成中的应用[J];南京工业大学学报(自然科学版);2007年05期
3 樊平;武文良;陈强;周志伟;王军;;活性炭负载磷钨酸催化剂上金刚烷的制备[J];南京工业大学学报(自然科学版);2008年01期
中国硕士学位论文全文数据库 前1条
1 周志伟;甲苯与叔丁醇烷基化反应催化剂研究[D];南京工业大学;2006年
【参考文献】
中国期刊全文数据库 前10条
1 金振兴,张庆勋,刘连利,孙曙光,张淑兰;固载杂多酸催化剂PW_(12)/SiO_2复相催化酯化合成水杨酸异戊酯[J];日用化学工业;1996年01期
2 张铭金,陈诵英,沈士德,孙予罕,吴东;沸石分子筛催化剂上萘的择形异丙基化反应性能[J];催化学报;2000年02期
3 栗同林,刘希尧;萘与丙烯在脱铝丝光沸石上的烷基化反应[J];催化学报;2000年06期
4 王华,张辉,刘中民;HY沸石上2,6-二叔丁基萘的择形合成[J];催化学报;2002年02期
5 栗同林,刘希尧,王祥生;β沸石对甲基萘歧化反应的择形性[J];催化学报;1997年03期
6 喻顺祥,王祥生;β沸石在萘烷基化反应中的形状选择性[J];催化学报;1998年03期
7 华瑞年,龚剑,王东仁,瞿伦玉;γ-Al_2O_3负载杂多酸催化合成二甲醚[J];东北师大学报(自然科学版);1997年04期
8 于大伟,柳树华;固载杂多酸 PW_(12)/SiO_2催化合成对苯二甲酸二异辛酯[J];抚顺石油学院学报;1999年03期
9 毛萱,殷元骐,钟邦克;杂多酸催化研究新进展[J];分子催化;2000年06期
10 黄肖容,李雪辉;γ-氧化铝膜的表面酸碱性[J];分子催化;2001年01期
【共引文献】
中国期刊全文数据库 前10条
1 王磊;潘忠稳;杲海霞;;二(N,N-二甲基胺基乙基)己二酸酯的合成[J];安徽化工;2008年02期
2 原金海;谭世语;周志明;;水热法由富锰渣制备4A分子筛工艺初探[J];安徽化工;2008年03期
3 陈景茂;吴晋沪;王裕鑫;;利用稻壳灰水热合成A型沸石的工艺研究[J];安徽农业科学;2011年23期
4 伊廷锋;朱彦荣;周安娜;岳彩波;诸荣孙;;物理化学课程改革探索与实践[J];安徽工业大学学报(社会科学版);2011年06期
5 吕布,王守柱,汪永忠;糖-缩氨基脲衍生物的研究[J];安徽师范大学学报(自然科学版);1999年04期
6 赫崇衡;TS-2沸石的合成、结构及晶型转变[J];安徽师大学报(自然科学版);1997年01期
7 陈永红,王凤武;酯化反应催化剂的研究进展[J];安徽农业技术师范学院学报;1998年01期
8 陈景奎,汪建飞,陈世勇,段立珍;氯化镨钕混合物对合成IOP的催化作用[J];安徽农业技术师范学院学报;1999年04期
9 张训海,孙德坤,袁春燕,张行鹏,方元贵;几种抗氧化剂对菜籽油的抗氧化效果的研究[J];安徽技术师范学院学报;2003年01期
10 高凤彩,张学才;有机生活垃圾发酵底物提取蛋白质的研究[J];安庆师范学院学报(自然科学版);2001年01期
中国重要会议论文全文数据库 前10条
1 陈翠兰;张本山;高凌云;李芬芬;周雪;;吸附剂活性炭的制备与在处理废水中的应用[A];2010第二届中国食品安全高峰论坛论文集[C];2010年
2 徐慎颖;潘湛昌;肖楚民;魏志钢;胡光辉;;锯切花岗岩粉制备13X沸石分子筛[A];低碳技术与材料产业发展研讨会论文集[C];2010年
3 徐明丽;杨显万;张正富;;碱性介质中Ni纳米线阵列电极对甲醇的电催化氧化[A];2009中国功能材料科技与产业高层论坛论文集[C];2009年
4 余新武;樊会武;;固载杂多酸催化剂HPA/Fe_2O_3催化合成乙酸正丁酯[A];第1届全国工业催化技术及应用年会论文集[C];2004年
5 黄华;赵映;徐斌;黄朝晖;谢琼玉;王伟;;乙酸/乙烯直接合成乙酸乙酯的研究新进展[A];第2届全国工业催化技术及应用年会论文集[C];2005年
6 黄光斗;张智;李柯;龙化云;;甲酸钠液相氧化催化剂的研究[A];第2届全国工业催化技术及应用年会论文集[C];2005年
7 朱俊哲;沈志虹;鞠雅娜;张海燕;;高岭土的碱溶活化及合成高结晶度Y分子筛[A];第2届全国工业催化技术及应用年会论文集[C];2005年
8 李琴;柳云骐;周永敏;胡成江;于菲菲;刘晨光;;烯烃与羧酸酯化反应中固体酸催化剂的应用[A];第四届全国工业催化技术及应用年会论文集[C];2007年
9 潘蕊娟;;甲醇气相脱水制二甲醚催化剂的研究[A];第四届全国工业催化技术及应用年会论文集[C];2007年
10 胡兵;邵友元;占稳;黄光斗;;活性炭固载磷钼杂多酸催化合成柠檬酸三丁酯[A];第四届全国工业催化技术及应用年会论文集[C];2007年
中国博士学位论文全文数据库 前10条
1 谢伟;Ti-MWW钛硅分子筛合成新方法及其催化性能的研究[D];华东师范大学;2011年
2 张丽霞;改性凹凸棒土固载磷钨酸(盐)及其催化酯化研究[D];江南大学;2010年
3 夏洪应;微波加热典型物料制备高比表面积活性炭及演变机制[D];昆明理工大学;2009年
4 展秀丽;石油焦成浆特性及不同添加物对石油焦气化反应活性的影响研究[D];华东理工大学;2011年
5 文振中;生物柴油制备的反应过程强化方法的研究[D];华东理工大学;2010年
6 陈樑;磷改性催化剂一步合成二甲醚研究[D];昆明理工大学;2008年
7 刘智;有机功能化分子筛的合成、表征与性质[D];吉林大学;2011年
8 单志超;沸石分子筛的形貌控制与催化吸附功能的研究[D];吉林大学;2011年
9 肖伟;Silicalite-1沸石及炭复合膜的制备与应用研究[D];大连理工大学;2011年
10 单祥雷;环己烯水合制备环己醇催化反应过程的研究[D];华东理工大学;2011年
中国硕士学位论文全文数据库 前10条
1 孙伟杰;介孔分子筛的制备及对木瓜蛋白酶固定化研究[D];辽宁师范大学;2010年
2 朱江;1,7-二溴庚烷的合成及相关基础研究[D];郑州大学;2010年
3 苏会立;沸石参与的选择性催化醇需氧氧化研究[D];郑州大学;2010年
4 王东旭;糠醛渣制备活性炭及其对糠醛废水脱色性能的研究[D];大连理工大学;2010年
5 郭冬伟;无机骨架过渡金属硫酸盐及沸石型配位聚合物的合成及表征[D];辽宁师范大学;2010年
6 孟连霞;氨基酸诱导的磷酸盐的水热合成、晶体结构及性质研究[D];辽宁师范大学;2010年
7 李海洋;双氧水、活性炭、沸石不同组合对污水深度处理的试验研究[D];辽宁工程技术大学;2009年
8 包建国;含氧模型化合物加氢脱氧催化剂的制备及其反应性能[D];湘潭大学;2010年
9 曾远晖;有机无机复合杂多酸盐的制备及其催化环己酮氨肟化反应[D];湘潭大学;2010年
10 罗晶;Cr-Ce/TiO_2催化处理NO性能研究[D];湘潭大学;2010年
【同被引文献】
中国期刊全文数据库 前10条
1 邹薇,杨德琴,朱志荣,孔德金,陈庆龄,高滋;金属氧化物改性的HZSM-5上甲苯与甲醇的烷基化反应[J];催化学报;2005年06期
2 王新平,叶兴凯,吴越;活性炭表面固载十二硅钨酸的表征[J];催化学报;1995年06期
3 李明慧,杨毅,王井;碱土和稀土金属化合物对H-ZSM-5沸石催化剂改性的反应性能[J];大连轻工业学院学报;2004年01期
4 戴跃玲,陈连璋;[B]杂原子沸石催化剂改性对甲苯/乙烯烷基化反应的影响[J];抚顺石油学院学报;1995年04期
5 戴跃玲,陈连璋;硅烷化改性[B]ZSM—5沸石表面酸性及催化性能的研究[J];抚顺石油学院学报;1994年03期
6 祁晓岚,刘希尧;β沸石合成与表征的研究进展[J];分子催化;1999年06期
7 李伟,陶克毅,李赫喧,齐晓梅;丙烯水合反应中改性β沸石催化剂的酸性与催化活性[J];分子催化;1995年06期
8 刘上垣,刘双喜,孙明永;HZSM-5沸石组成及其对甲苯乙基化选择性的影响[J];高等学校化学学报;1989年06期
9 武文良,于清跃,王军,王延儒;活性炭负载磷钨酸催化剂上萘的异丙基化[J];高校化学工程学报;2004年05期
10 王晓晗,陈连璋;稀土杂原子沸石合成条件对甲苯烷基化反应的影响[J];工业催化;1995年01期
【二级引证文献】
中国期刊全文数据库 前6条
1 ;Preparation of Exo-tetrahydrodicyclopentadiene Using SiW/Hβ Catalyst[J];China Petroleum Processing & Petrochemical Technology;2011年03期
2 徐卫敏;周志伟;华丽;武文良;赵彦平;;La_2O_3/USY催化剂催化甲苯与叔丁醇的烷基化反应[J];高校化学工程学报;2011年02期
3 滕奕刚;张志勇;陈兴强;桂林;于海成;初白玲;;金刚烷合成技术进展[J];化学推进剂与高分子材料;2011年04期
4 樊平;武文良;陈强;周志伟;王军;;活性炭负载磷钨酸催化剂上金刚烷的制备[J];南京工业大学学报(自然科学版);2008年01期
5 华丽;武文良;王军;周志伟;;PW/C催化剂上对叔丁基甲苯的合成[J];南京工业大学学报(自然科学版);2009年02期
6 火焱;武文良;李超;周志伟;赵彦平;;硅胶负载硅钨酸催化剂上金刚烷的制备[J];南京工业大学学报(自然科学版);2010年03期
中国硕士学位论文全文数据库 前5条
1 吴辉平;固体酸催化剂催化合成甲基柏木酮的研究[D];浙江大学;2010年
2 王莹;苯与丁烯烷基化合成仲丁基苯的研究[D];北京化工大学;2010年
3 李世卿;Beta分子筛择形催化合成对二异丙苯的研究[D];中国石油大学;2010年
4 刘沛;固载相转移催化剂磁性纳米微反应器的构建及其脱硫研究[D];陕西师范大学;2012年
5 刘志华;高稳定性改性β分子筛催化醚化性能研究[D];辽宁石油化工大学;2012年
【二级参考文献】
中国期刊全文数据库 前10条
1 蔡天锡,周永生,王大庆,翁善菁,李吕煇;杂多酸催化剂上甲醇转化为烃的研究[J];催化学报;1984年02期
2 王恩波,段颖波,张云峰,周延修;杂多酸催化剂连续法合成乙酸乙酯[J];催化学报;1993年02期
3 张铭金,陈诵英,沈士德,孙予罕,吴东;沸石分子筛催化剂上萘的择形异丙基化反应性能[J];催化学报;2000年02期
4 温朗友,沈师孔,闵恩泽;二氧化硅负载磷钨杂多酸催化剂的表征及催化性质[J];催化学报;2000年06期
5 王华,张辉,刘中民;HY沸石上2,6-二叔丁基萘的择形合成[J];催化学报;2002年02期
6 陈其瑞,张凤美,罗明润,焦肇林;Ln_2O_3/Al_2O_3催化酯化合成邻苯二甲酸二辛酯[J];催化学报;1994年03期
7 王新平,叶兴凯,吴越;活性炭表面固载十二硅钨酸的表征[J];催化学报;1995年06期
8 栗同林,刘希尧,王祥生;β沸石对甲基萘歧化反应的择形性[J];催化学报;1997年03期
9 栗同林,刘希尧,朴玉玲,蔡春飞,王祥生;萘与不同烷基化试剂在沸石上的烷基化反应[J];催化学报;1998年02期
10 高峰,孙经武,钟顺和;炭化树脂负载杂多酸催化剂的制备和表征[J];催化学报;1998年02期
【相似文献】
中国期刊全文数据库 前10条
1 邓佩佩;刘再满;缪利杰;韩晓燕;徐庆;王斌;;杂多酸催化剂在烷基化反应中的研究现状[J];广州化工;2009年02期
2 韩文爱,王玉环;磷钨杂多酸催化合成乙酸乙酯的研究[J];石家庄职业技术学院学报;2003年04期
3 陈平;高肖汉;;SO_4~(2-)/γ-Al_2O_3催化合成苯甲醛缩乙二醇[J];化学与生物工程;2009年11期
4 柯中炉;奚立民;;4-硝基邻二甲苯合成的研究进展[J];应用化工;2010年08期
5 尹继广;;SiO_2负载磷钨杂多酸催化合成双丙酮丙烯酰胺的研究[J];云南化工;2007年04期
6 马明建;;催化合成富马酸二甲酯研究进展[J];医学信息(中旬刊);2011年08期
7 任立国;张晓丽;高文艺;;二氧化硅负载的磷钨酸催化合成苯乙醛甘油缩醛[J];石油化工;2008年04期
8 刘刚;徐新良;徐亚荣;王吉德;;负载型磷钨酸催化剂的制备对汽油烷基化硫转移反应的影响[J];石油炼制与化工;2010年07期
9 王泳,徐爱民,李韦华,许锡恩;杂多酸型催化剂的性质及研究进展[J];齐鲁石油化工;1999年02期
10 徐静莉,孙国富;固体酸催化剂在酯化反应中的应用研究进展[J];吉林化工学院学报;2001年04期
中国重要会议论文全文数据库 前10条
1 崔小明;;聚四氢呋喃的生产技术及国内外市场分析[A];中国聚氨酯工业协会第十三次年会论文集[C];2006年
2 梁丽萍;马宏勋;朱晴;赵永祥;刘滇生;;ZrO_2气凝胶负载磷钨杂多酸催化剂的结构及酸催化性能[A];第七届全国催化剂制备科学与技术研讨会论文集[C];2009年
3 周洁;赵宁;肖福魁;魏伟;孙予罕;;甘油在H_3PW_(12)O_(40)/SiO_2上的选择性氧化的研究[A];第七届全国催化剂制备科学与技术研讨会论文集[C];2009年
4 吴锋;刘延红;吴川;;钨添加量对Pt-WO_3/C催化剂活性的影响[A];第二十八届全国化学与物理电源学术年会论文集[C];2009年
5 李贤;隋志军;顾雄毅;;助剂对乙苯CO_2脱氢Fe_2O_3/γ-Al_2O_3催化剂活性影响[A];上海市化学化工学会2009年度学术年会论文集[C];2009年
6 张一平;费金华;于英民;郑小明;;制备方法对固载Ru基催化剂CO_2加H_2合成HCOOH反应活性的影响[A];中国化学会第九届全国络合催化学术讨论会论文集[C];2005年
7 胡胜;熊亮萍;肖成建;古梅;任兴碧;刘俊;罗阳明;;Pt-Ru疏水催化剂氢水液相催化交换性能及反应机理[A];中国工程物理研究院科技年报(2008年版)[C];2009年
8 胡胜;何玉晖;杨亮;;基于Pt/C/FN疏水催化剂的常温氢氧复合反应[A];中国工程物理研究院科技年报(2008年版)[C];2009年
9 宁春利;刘汉勇;张猛;冯世强;张春雷;;甘油加氢制1,2-丙二醇催化剂的研究[A];第一届全国精细化工催化会议论文集[C];2009年
10 杨燕;;甲烷蒸汽二氧化碳转化制甲醇合成气催化剂的评选研究[A];四川省环境科学学会2003年学术年会论文集[C];2003年
中国重要报纸全文数据库 前10条
1 王翰林;我国独创杂多酸法PC级双酚A生产新工艺[N];科技日报;2000年
2 李建伟;打好集成创新牌[N];中国化工报;2006年
3 张晓君侯静波 李尚帅;吉化优化工艺延长MIBK催化剂寿命[N];中国化工报;2008年
4 梁晓云;聚乙烯淤浆进料催化剂试验成功[N];中国石化报;2007年
5 赵凤莉苟爱仙;国产丁辛醇催化剂媲美进口产品[N];中国化工报;2008年
6 记者 李建伟;大庆石化以集成创新促催化剂成套技术研发[N];中国石油报;2006年
7 本报记者 陈磊;直接液化“点”煤成油[N];科技日报;2006年
8 郑伟;灵活型加氢裂化催化剂可望产业化[N];中国化工报;2008年
9 王一娟;“煤制油”技术取得系列突破[N];经济参考报;2006年
10 仇国贤辛国萍;镍系加氢催化剂完成在线试验[N];中国化工报;2008年
中国博士学位论文全文数据库 前10条
1 武文良;萘的异丙基化反应催化剂研究[D];南京工业大学;2005年
2 施连旭;基于杂多酸或有机配体的配位化合物的合成及其催化性质研究[D];浙江大学;2011年
3 卜伟锋;通向超分子软材料:表面活性剂包埋的杂多酸复合物[D];吉林大学;2004年
4 袁先友;微波促进杂多酸催化精细有机化学品合成的应用研究[D];湘潭大学;2005年
5 顾颖颖;高选择性苯羟基化反应的研究[D];华东师范大学;2007年
6 颜学敏;杂多酸/介孔氧化硅纳米复合材料的制备、改性及其催化氧化脱硫性能[D];武汉理工大学;2007年
7 李松田;改性纳米二氧化钛的制备、表征及其对染料废水的光催化行为研究[D];江苏大学;2008年
8 刘丽荣;固体酸和酸性离子液体催化甲苯选择性硝化反应的研究[D];南京理工大学;2009年
9 李磊;直接甲醇燃料电池聚合物电解质的研究[D];天津大学;2003年
10 周二鹏;FCC汽油液相选择性氧化脱硫的研究[D];天津大学;2008年
中国硕士学位论文全文数据库 前10条
1 丰枫;甲基丙烯醛气相氧化到甲基丙烯酸的催化剂研究[D];浙江大学;2006年
2 李俊琦;二硫代氨基甲酸盐金属配合物、杂多酸的合成、表征及催化性能研究[D];南京理工大学;2004年
3 肖金冲;固体酸及季铵盐催化的一些有机合成反应的研究[D];河北大学;2004年
4 王艳军;杂多酸催化剂的制备及混合二元酸二甲酯的合成工艺研究[D];郑州大学;2005年
5 安文佳;多金属氧酸盐催化氧化脂环烃的研究[D];东北师范大学;2006年
6 倪丽丽;无机/有机复合膜的制备及光致变色性能研究[D];大连海事大学;2009年
7 万利丰;新型功能孔材料的合成,表征及性质研究[D];吉林大学;2008年
8 王平;磁性纳米固体酸材料的合成、表征及其催化性能研究[D];华东师范大学;2011年
9 张振琳;杂多酸—离子液体及高分子离子液体的环境友好催化性能研究[D];西北师范大学;2004年
10 史春风;新型功能性孔材料的合成、表征与性能研究[D];吉林大学;2005年
 快捷付款方式  订购知网充值卡  订购热线  帮助中心
  • 400-819-9993
  • 010-62791813
  • 010-62985026