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《南京工业大学》 2006年
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乙烯—乙烷分离用π络合吸附剂的研究

周玉梅  
【摘要】: 烯烃-烷烃的分离是石油化工行业中重要的分离过程,其中以分离乙烯-乙烷最具代表性。在烯烃厂,一直以来使用低温精馏方法分离乙烯-乙烷。尽管精馏是一种非常成熟的工艺,但能耗巨大,研究人员一直致力于寻求一种高效、节能、低成本的方法以取代低温精馏。π络合吸附分离作为一种介于物理吸附和化学吸附之间的新型吸附分离技术,引起了科学研究者的广泛关注,其关键是开发具有高选择性的π络合吸附剂。 本文在课题组前期工作的基础上,借助现代分析方法,对乙烯-乙烷分离用π络合吸附剂的吸附机理、载体改性、组成优化、稀土添加影响以及新材料开发等作了一些新的探索。具体的研究内容可归纳如下: 通过分子轨道计算对CuCl络合吸附C_2H_4的行为进行了分子模拟研究,并在计算过程中考虑了载体活性炭的影响因素,确定了活性炭上CuCl与C_2H_4作用的微观吸附结构,结果表明:CuCl在活性炭上的负载对位置有明显的选择性,CuCl以铜端选择吸附在活性炭表面的顶位和桥位上,顶位吸附最强。C_2H_4与Cu(I)发生络合作用时形成对称的三元环结构,一个CuCl分子至多只能吸附一个C_2H_4分子。吸附能与键长的计算结果显示,由于载体炭的作用明显削弱了Cu(I)与C_2H_4之间的络合反应强度。 通过对载体活性炭的改性及CuCl负载量的优化研究,制备出了选择性吸附乙烯的载铜活性炭吸附剂,并对所制吸附剂进行了一系列的表征分析,考察CuCl在活性炭表面分散的结构状态。研究发现,络合吸附剂NAC无法有效地用于C_2H_4-C_2H_6体系的分离,其主要原因在于乙烷在活性炭上较强的物理吸附会影响到络合吸附剂对乙烯的吸附选择性;其次,乙烯的络合吸附量偏低也影响了吸附剂的分离效果。活性炭上CuCl的分散能力越强,吸附剂对乙烯-乙烷的分离效果越好。增大活性炭的比表面积和表面含氧官能团的数量,都将有利于CuCl在活性炭表面的分散。对活性炭的改性研究结果表明,双氧水改性和氢氟酸改性皆可使载铜活性炭吸附剂对乙烯-乙烷的分离性能有很大的改进,但双氧水改性的效果更明显;且双氧水处理时的反应条件温和,不产生附加污染物,其操作易于
【学位授予单位】:南京工业大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2006
【分类号】:TQ028

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【参考文献】
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