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Salen配合物制备及其催化碳碳双键环氧化研究

邬凤娟  
【摘要】:本文通过一步法及分步法合成M-salen(N, N′-bis(salicyaldehydedoet hylene-diamine))金属配合物,主要的金属中心为锰、铁、钴、铜。并对salen配体及M-salen配合物进行了红外、紫外、核磁、热重分析等表征,确定成功合成了具有亚胺基团的salen配体及M-salen配合物。 研究M-salen配合物催化植物油脂中碳碳双键环氧化性能,考察了不同反应条件如植物油脂种类、反应时间、反应温度、氧化剂等对环氧化效果的影响;探究了催化剂结构对环氧化效果的影响;考察了引入超声波辅助后环氧效果的变化,得到最佳超声波功率为300 W。在300 W超声波辅助下,环氧化效果显著提高,环氧值由2.2 g/100 g提高到4.0 g/100 g,大豆油环氧化反应时间缩短,仅需0.5 h就达到最佳环氧值,催化剂的用量只需0.5%;对环氧植物油脂进行了红外吸收光谱、热重分析等。提出了M-salen催化植物油脂环氧化的机理,并通过紫外吸收光谱、红外吸收光谱、及计算机模拟对机理的合理性进行了验证。 采用直接浸渍法和参杂负载法,将M-salen配合物负载于大孔、中孔(HMS、MCM)、微孔分子筛上。研究其催化植物油脂中碳碳双键环氧化性能,并进行重复试验,得到负载后催化剂的催化效果虽然转化率低于负载前,但是选择性升高。其催化性能以介孔HMS分子筛参杂Mn金属负载salen配体L1效果最佳,其转化率为59.7%,选择性为75.5%,且重复使用5次后,依然保持较好的催化性能,特别是参杂负载的催化剂重复使用时活性中心流失少,催化性能优于直接浸渍负载的催化剂。并对催化效果好的负载型催化剂进行了X射线衍射、红外吸收光谱、比表面积及孔径测定等表征,结合植物油脂分子的大小,得出孔径是影响负载型催化剂催化植物油脂环氧化的主要因素。 传统酸催化植物油脂环氧化存在产生废酸废水、腐蚀设备的缺点,将M-salen配合物催化引入植物油脂环氧化体系,能够克服酸催化的缺点,且具有较好的催化性能,超声波辅助环氧化大大提高了环氧效果,将M-salen固载化,实现了催化剂的重复利用,提高了选择性。


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