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超高压处理对PE膜中功能性添加剂扩散的影响

路婉秋  
【摘要】:超高压处理技术(high-pressure processing,HPP)是近年来开始应用的一种非热处理食品杀菌技术,通常采用100 MPa以上的静水压力处理预包装食品以实现冷杀菌、延长食品保质期。基于对超高压会引起材料破损、材料中添加剂过度迁出等而引起食品安全问题的担心,超高压处理下包装膜的传质特性受到了研究者高度关注。然而目前对超高压处理下包装膜中添加剂扩散的研究有限且结论存在分歧,对于超高压下包装膜中添加剂的扩散机理的探索尚且不足,一定程度制约了该技术的应用。本课题通过实验方法和分子动力学模拟方法,研究超高压处理下聚乙烯(PE)分子量、添加剂种类等对PE膜中添加剂的扩散影响机理,分析超高压处理对PE材料微观结构的影响,探讨超高压对PE膜中添加剂扩散的作用机理并建立表征压力、PE分子量对其扩散影响的扩散系数模型。研究内容及结论主要包括:(1)超高压下PE分子量对PE膜中2,6-二叔丁基-4-甲基苯酚(BHT)扩散的影响对四种PE分子量的PE膜进行不同压力、保压时间的超高压处理后,通过迁移实验研究PE膜中抗氧化剂BHT的扩散规律。结果表明,超高压处理压力、PE分子量是影响PE膜中BHT扩散的显著因素;压力越高、PE分子量越大,BHT的扩散系数越小;超高压处理的保压时间对BHT扩散的影响不显著。通过对聚乙烯分子量的测定,获得了聚乙烯重均分子量的数值;对反映聚合物材料本身特性的压力-体积-温度(PVT)关系进行测试,结果表明不同分子量PE的耐压缩能力不同,PE分子量越低,体积收缩率越大,则自由体积变化率越大,因此BHT的扩散系数显著降低。基于自由体积理论,从PE的自由体积、链段运动能力两方面探讨了压力、PE的分子量对BHT扩散影响的机理。超高压使PE的体积收缩,排出PE基体内一部分自由体积;PE分子量越高,其基体内分子链间的缠结度越高,本体黏度越大,链段运动时的内摩擦越大,链段运动越困难,致使BHT的活动受到限制。(2)分子动力学模拟研究超高压下PE膜中BHT的扩散机理通过分子动力学模拟分析了超高压下,BHT在不同分子量的PE中的扩散系数及扩散轨迹,PE自由体积、链段活动性以及其分子量依赖性。结果表明,超高压处理下,BHT在PE中的扩散系数随压力增加、PE分子量的增加而降低,与实验所得结果一致;PE分子量较低时,BHT的扩散系数受压力的影响更大;PE基体的自由体积分数、PE链段的运动能力均随压力增加而降低,且de Gennes的蠕动模型可以很好的描述超高压下PE链扩散系数对PE分子量的依赖性;超高压下BHT在PE内跳跃频率较低,跳跃步长缩短,随着PE分子量增加,BHT的扩散范围减小,在PE基体的自由体积中作往复运动的时间更久,然后随链段运动进行缓慢的蠕动式扩散。(3)超高压下不同添加剂在PE膜中扩散特性的研究对含有4种添加剂(BHT、UV-P、UV-327和UV-531)的PE膜进行不同压力参数的超高压处理后,通过迁移实验研究PE膜中四种添加剂的扩散规律。结果表明,在常压下,添加剂的分子量越大,其扩散系数越小;在超高压力下,4种添加剂的扩散系数均呈现不同幅度的降低;同时在压力水平较低时,添加剂分子量越小,扩散系数降低越显著;当压力较高时,4种添加剂的扩散系数值均下降50%左右。但是BHT和UV-P的分子量相近,UV-P的扩散系数却高于BHT的扩散系数,因此仅依赖添加剂的分子量解释其扩散性能的差异是不全面的。基于分子动力学模拟的结果表明,在超高压处理下,添加剂的分子量、范德华体积、回转半径、形状因子等拓扑结构参数影响着添加剂的扩散速度。在高压下,PE与添加剂间的相互作用力略有增加但不显著。(4)超高压作用下PE分子量对PE膜中添加剂扩散影响的模型表征以Piringer扩散系数预测模型为基础,建立了表征超高压作用下PE分子量对PE膜中添加剂扩散的Piringer-HP预测模型。该模型引入影响包装膜结构特征的两大显著因素—压力及PE分子量,定义了压力作用因子和PE分子量因子并引至聚合物的特征参数项A_P中。在此基础上,结合本课题的实验结果对Piringer-HP模型进行参数识别。结果表明,本课题提出的Piringer-HP扩散系数模型能够有效描述超高压作用下不同分子量的PE膜中抗氧化剂BHT的扩散过程。


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