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《江苏大学》 2006年
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MCM-41介孔分子筛的合成方法及催化性能研究

陶涛  
【摘要】: 本论文是以介孔分子筛MCM-41的合成与表征为主要研究内容,以找出MCM-41的最佳合成条件、新型合成方法以及在催化领域内的应用范围为研究目标。论文首先论述了无机介孔分子筛研究的意义,回顾了MCM-41介孔分子筛的研究发展历程,概述了MCM-41介孔分子筛的特点、合成机理、合成途径以及各种表征数据,指出了这类材料目前研究中存在的问题。由此提出本论文的研究方案,通过XRD、FT-IR、TEM和N_2等温物理吸附研究等多种表征手段,系统地考察各种合成因素对全硅MCM-41介孔分子筛和含金属杂原子的MCM-41介孔分子筛结构和性质的影响。 以硅酸钠为硅源,以十六烷基三甲基溴化胺为模板剂,采用碱性介质中的水热法和微波法合成了全硅MCM-41介孔分子筛。实验结果表明,采用碱性条件下的水热法和微波法都能够合成出MCM-41介孔分子筛。全硅MCM-41介孔分子筛的最合适合成条件为:pH=10~11,表面活性剂CTAB/二氧化硅=0.2,水/二氧化硅=70,老化时间80min。水热法晶化温度130℃,晶化时间72h;微波法晶化时间2.5h,晶化功率280W。水热法与微波法制得的MCM-41介孔分子筛各项表征参数基本一致,微波法合成MCM-41分子筛诱导期极短,晶化速度很快,样品的比表面积大于1000 m~2/g,热稳定性大于1000 K,但水热稳定性有待提高。 两种方法合成的全硅MCM-41和掺杂金属杂原子的MCM-41的热稳定性均较好,经750℃焙烧后仍能保留大部分介孔,但在900℃高温焙烧2h后大部分介孔坍塌,比表面积减少,孔径分布变宽,无机骨架更趋于无定形态。采用微波焙烧技术也能除去绝大部分有机模板剂,但焙烧功率、焙烧时间不易控制。 将钴、铜、镍骨架改性MCM-41与全硅MCM-41对比,实验结果表明,当金属M/Si=0.05~0.15时,合成的Cu-MCM-41、Co-MCM-41和Ni-MCM-41与全硅MCM-41的晶体结构类似。金属原子同晶取代Si进入MCM-41介孔分子筛无机骨架中,会使晶体的完整性有所下降,比表面积减小,孔径稍大,孔径分布较宽,当金属M/Si>0.2时,部分样品的骨架坍塌,比表面积急剧下降,XRD小角度衍射峰消失,说明金属杂原子进入MCM-41无机骨架对其结构有一定影响。 通过苯酚-叔丁醇烷基化反应对微波法合成的H-MCM-41催化剂的催化性能进行了初步研究。实验证明,采用微波法合成的H-MCM-41介孔分子筛对苯酚-叔丁醇烷基化体系具有显著催化作用,但是产物选择性与文献记载有明显不同,主要产物为4-TBP、2,6-DTBP和2,4,6-TTBP,而不是通常的2,4-DTBP。H-MCM-41的酸性大小对反应有明显影响,通过调整反应温度、空速、原料配比可以在一定程度上调节反应的选择性。H-MCM-41催化剂在苯酚-叔丁醇烷基化反应体系中的使用寿命在50h左右,反应进行到50h以后,转化率出现明显下降,说明浸渍制得的H-MCM-41的酸性中心不强,而且容易与骨架脱离。
【学位授予单位】:江苏大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2006
【分类号】:O643.36

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【引证文献】
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8 袁涛红;李保山;;介孔分子筛的制备方法及在汽油脱硫中的应用[A];第五届全国工业催化技术与应用年会论文集(下册)[C];2008年
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【同被引文献】
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6 孙剑平 王清文 隋淑娟 刘军 王海刚 袁雅姝;分子筛在生物质热解油催化精制中的新应用[N];中国电力报;2011年
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7 沈绍典;多头季铵盐表面活性剂导向下新结构介孔分子筛的合成与表征[D];复旦大学;2003年
8 朱卡克;介孔分子筛中过渡金属氧化物的可控制备及催化性能研究[D];复旦大学;2003年
9 刘彩华;以离子液体为模板剂介孔分子筛的合成和表征[D];华东师范大学;2008年
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4 李茂民;含磷介孔分子筛合成、表征及应用[D];齐齐哈尔大学;2012年
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7 刘宪俊;介孔分子筛增强阻燃聚双环戊二烯[D];河南科技大学;2009年
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10 陈彦;新型介孔分子筛合成及其催化木质素液化研究[D];青岛科技大学;2013年
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