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《南京信息工程大学》 2019年
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深对流云对污染气体的垂直输送及其对云雨滴酸度的影响

胡嘉缨  
【摘要】:深对流云是大气质量垂直输送的主要载体,可以将含有各种污染物的大气在相对较短的时间内由对流层低层输送至对流层上层甚至平流层低层,影响区域及全球环境和气候。目前对对流输送作用的研究多集中于对痕量气体垂直分布特性的分析,且国内对此的研究还比较少,为此本文采用考虑详细微物理过程和化学气体传输过程的云模式模拟了2014年7月30日发生在南京西北部一次深对流过程,研究了深对流活动对大气化学成分的输送及再分布作用,确定了影响痕量气体垂直分布的主要过程,并探讨了酸性气体(如CO_2、SO_2)的输送下,不同尺度云滴和雨滴的酸度变化。主要结论如下:不可溶性气体的垂直分布与气流分布有关,其中近地层示踪气体(0~2.1 km)的向上输送对对流层上层的贡献与对流层中部示踪气体(2.1~4.5 km、4.5~7.5 km和7.5~10.8km)相当。可溶性气体的垂直分布还与微物理过程及局地化学等因素有关。其中,动力结构是控制源层高度气体浓度的主导因子,最大平均改变率可达-4.6 mol s~(-1);微物理过程和化学过程对气体在源层高度以外的分布影响较大,且二者对气体再分布的贡献随着气体溶解度的增大而增大,液滴蒸发及冰粒子升华是影响这一结果的关键物理过程。气体在液滴冻结时的保有率(RC)也会影响其垂直分布,且气体输送对RC的敏感性随着溶解度的增大而增大。对于高溶解性气体(H~*10~6 mol dm~(-3) atm~(-1)),RC从0增大到1时,输送到中上层的气体降低60%;而气溶胶数浓度增加50%时,输送到中上层的气体降低40%,这是高气溶胶背景下高的冰晶含量伴随强的蒸发释放导致的。同时,示踪气体的垂直输送对气体保有率及溶解度变化的敏感性主要受到近地层气溶胶的影响。云刚开始形成,氢离子集中在相对较大的液滴中,之后呈现相反的尺度依赖性,70min后雨滴和云滴的氢离子浓度比接近0.11。液滴酸度的尺度分布也与空间位置有关,反映了不同云宏、微观物理过程对液滴酸度的影响。其中,蒸发是云滴(尤其是直径小于100μm的液滴)pH值降低的主要过程,与云水质量的降低有关。凝结和碰并会改变氢离子生成速率,影响pH值,且积云阶段二者对液滴pH值的平均改变率分别为+0.0034s-1、+0.0025 s-1。敏感性试验表明气溶胶数浓度对云滴酸度及硫酸生成有重要的作用。
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