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《南京信息工程大学》 2008年
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氮氧化物储存—还原催化剂Pt/BaO/TiCeO制备和性能研究

金正来  
【摘要】: 随着环境法规的日益严格和汽车工业对贫燃技术的重视,研究开发适用于贫燃发动机氮氧化物净化催化剂已成为当前国际上的研究热点之一。氮氧化物储存还原法是消除贫燃发动机尾气中氮氧化物的一种非常有效的方法。目前广泛研究的催化体系是Pt/BaO/Al_2O_3,但此类催化剂使用温度范围窄,对SO_2反应敏感,在有硫气氛中易失活。本文采用TiCeO作为载体,制备了Pt/Ba/TiCeO催化剂。详细考察了催化剂在氧化性气氛中的氮氧化物储存性能,对催化剂的储存反应过程和反应机理进行了研究。 研究结果发现:TiCeO在作为催化剂载体的同时具一定的氮氧化物储存量(214μmol/g)和氧化能力(NO转化率为59%)。Pt是催化剂中有效的氧化组分,Ba(6%)的存在改善了催化剂表面的理化性质,显著增强了催化剂的储存能力。Pt/Ba/TiCeO催化剂具良好的低温活性,350℃时催化剂对NO转化率有90.7%,250℃时对NO转化率达到83.4%,在150℃的低温下储存量仍有336μmol/g。Pt/Ba/TiCeO催化剂适宜的储存温度为150℃~350℃,800℃的高温处理将严重影响催化剂的NO_x储存性能。350℃下催化剂经10次储存-还原,NO_x储存量变化不超过5%,维持在330μmol/g以上,N_2选择性维持在93%以上,具有较好的NO_x储存-还原循环使用性能。SO_2降低了催化剂的氮氧化物储存量及NO转化率。 TPD的表征结果表明催化剂在低温下(150℃)吸附,NO直接吸附占对NO_x储存量有较大贡献,而在较高温度(250℃、350℃)下,NO氧化吸附储存占绝对优势。在原料气中添加SO_2后由于SO_2与氮氧化物的竞争吸附从而造成了氮氧化物储存量下降。 另外,我们还从试验结果中推测出了氮氧化物储存反应的机理。
【学位授予单位】:南京信息工程大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2008
【分类号】:X734.2

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【参考文献】
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