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《南京师范大学》 2018年
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水凝胶衍生的三维多孔硅基材料的制备及其储锂性能研究

安惠芳  
【摘要】:硅基材料因具有超高的理论容量(4200 mA h g-1)和丰富的资源储藏等优点,有望成为下一代替代石墨的锂离子电池负极材料。然而,这类材料不仅本身导电性差,而且在脱/嵌锂过程中发生严重的体积变化,从而导致电极材料的粉化和脱落,使锂离子电池的电化学性能不能满足人们的要求,表现出快速的容量衰减和差的倍率性能。因此,如何改善硅基材料的导电性差和巨大的体积改变问题,制备电化学性能优异的硅基负极材料是目前研究的热点和重点。本论文发展了一种简单的水凝胶衍生的合成方法,即通过纳米硅与设计合成的几种碳介质的原位复合,制备出电化学性能得到显著改善的硅碳纳米多孔复合材料。论文的主要研究工作如下:(1)利用氧化石墨烯(GO)和壳聚糖(Cs)之间的静电吸引以及氢键作用合成了GO单网络水凝胶,利用该水凝胶中GO单网络将纳米硅原位、均匀地固封于其中。再经过随后的冷冻干燥以及简单的热处理过程,便制备出三维纳米多孔Si@G复合材料。相比于原始的纳米硅负极材料,经过比例优化的Si@G纳米复合材料表现出了较好的循环性能和倍率性能。例如,Si@G(1:2)(质量比)复合材料在0.5 Ag-1的电流密度下循环200圈后,依旧可以保持497.7 mAh g-1的容量。(2)在上述工作的基础上,我们还原位引入碳纳米管(CNT)于GO单网络水凝胶中,再经过随后的冷冻干燥以及简单的热处理过程,制得三维纳米多孔Si-CNT@G复合材料。与上述石墨烯单网络包封硅的Si@G复合材料相比,CNT的引入使得石墨烯形成牢固的、三维互通的导电碳网络,大大提高了电荷传输能力,使得Si-CNT@G纳米复合材料具备了更好的电化学储锂性能。例如,在0.5Ag-1的电流密度下,Si-CNT@G(1:0.2:2)(质量比)复合材料在循环200圈后,放电容量仍保持有6.73.7 mAh g-1的容量,其容量保持率高达97%,远远高于所对应的Si@G纳米复合材料。(3)设计了一种双网络水凝胶,即以GO网络和聚乙烯醇(PVA)网络相互交织而形成双网络水凝胶,利用该水凝胶将纳米硅颗粒原位包封于其中形成前驱体(Si@PVA/GO),再经过随后的冷冻干燥以及简单的热处理过程,制得三维纳米多孔Si@C/G复合材料,实现纳米硅均匀地被原位包封在无定形碳/石墨烯(C/G)三维导电网络中。独特的双重碳网络结构,有效缓冲了充放电过程中硅的体积效应,并大大提高了材料的导电性,确保了 Si@C/G复合材料具备更优越的储锂性能。例如,在0.5 Ag-1的电流密度下,经100个循环后,Si@C/G纳多孔米复合材料仍具有高的放电比容量830.5 mAh g-1;即使电流密度提高至2 A g-1,经过200圈循环后,三维纳米多孔Si@C/G复合材料仍保持565.9 mAh g-1的高可逆放电容量。
【学位授予单位】:南京师范大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2018
【分类号】:TQ127.2

【参考文献】
中国博士学位论文全文数据库 前2条
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【二级参考文献】
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