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《南京师范大学》 2019年
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金属有机骨架基复合材料的制备及其电催化CO_2还原性能研究

王艺蓉  
【摘要】:人类生活和工业生产中的化石燃料持续燃烧导致了空气中CO2的含量大幅度增长,并且加速了全球变暖、酸雨、海平面上升等一系列环境问题。如何将空气中的CO2转化为我们生活所需要的能源产品对人类社会的发展具有重大意义。目前,CO2电还原是完成这一过程的有效策略之一,催化剂能选择性将CO2还原成可利用的单碳或多碳产物。然而,CO2固有的化学惰性和高的C=O键键能使其活化过程存在较大难度,CO2电还原过程中同时伴随着H2副产物的产生,造成该过程法拉第效率低、选择性差。金属-有机骨架材料(MOFs),具有可动态调控的孔道结构、确定的晶体结构和催化位点,易于功能化修饰等优势,有利于吸附CO2分子,在CO2电还原方面表现出优良的前景。然而传统MOFs材料导电性差、结构中缺乏给电子组分,极大地限制了该类材料在CO2电还原过程中的催化效率。因此,如何将给电子基团和CO2电还原的活性组分同时组装到MOFs中从而提高材料的CO2电还原效率和选择性是目前的一个重大难题。基于本课题组的研究基础,以MOFs基复合材料的制备及其在CO2电还原中的性能研究为主线,从材料设计思路,材料结构等角度出发,结合理论模拟与先进表征,进行了以下研究:(1)采用简便的化学气相沉积法(CVD)将二茂金属引入MOFs体系中制备了一系列催化剂,这类催化剂表现出优异的CO2电还原性能。其中,在-0.7 V时,CoCp2@MOF-545-Co可以选择性地将二氧化碳还原为一氧化碳,FEco高达97%。DFT计算表明,其高催化性能可能归因于二茂金属与金属卟啉之间的强结合作用。在CO2RR过程中,二茂金属引入MOFs中可以作为电子的供体和载体,形成连续的电子传递通道,二茂金属与金属卟啉间的强结合作用可以大大降低CO2的吸附能,从而提高了催化活性。(2)为了验证以上策略的普适性,采用气相沉积法将MCp2沉积到MOF-525-Co孔道中制备了一系列复合材料,该材料用于CO2电还原催化剂,具有良好的催化性能。其中,在-0.7V时,FeCp2@MOF-525-Co可以选择性地将二氧化碳还原为一氧化碳,FEco高达85.1%。验证了我们前面所描述的方法的普适性。同时表明催化剂自身的分子内多电子转移有利于提高CO2的电催化性能。(3)通过溶剂热法制备了一例基于三核铟簇的MOFs材料,并将该MOFs与双氰胺混合在氮气氛围下缎烧,制备了一系列In-g-C3N4复合材料用于电催化CO2还原。In-g-C3N4(2:1)复合材料能有效地结合In和g-C3N4的优点,能选择性的将CO2还原为乙酸,且FE达到50%。
【学位授予单位】:南京师范大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2019
【分类号】:O643.36;X701

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