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《苏州科技大学》 2017年
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增强型复合聚合物/铁氧化物多功能吸附剂的制备及应用研究

陈慧  
【摘要】:目前,饮用水源中锑污染问题日益严重,针对水中锑[Sb(V),Sb(III)]存在的严重环境危害及缺乏较为成熟和有效的去除方法的现状,以及常用水合氧化铁吸附剂不易分离回用和微量锑在水中扩散传质效率低等一系列实际问题,本研究制备了一种基于壳聚糖(CS)、醋酸纤维素(CA)共混并负载水合氧化铁的多孔复合吸附剂(CS/CA-Fe)用于水中微量锑的有效去除。研究中利用红外光谱、X射线衍射、扫描电镜、热重、BET比表面积、Zeta电位等手段对这种特定吸附剂进行了表征。另外利用相同基质材料在不同配比下制备了各种吸附剂进行对比,以选择适当的投加量。同时,通过静态吸附实验考察了用CS/CA-Fe除锑时吸附剂投加量、吸附时间、溶液pH、吸附温度、离子强度、竞争离子等环境因素对水中微量Sb(V)吸附去除的影响,并进一步通过资料分析和XPS表征结果等探讨了该过程的吸附动力学,等温吸附平衡规律,以及其主要的吸附机理。分析表征证明铁氧化物颗粒均匀地负载于CS/CA共聚物中,并且主要以HFO的形式,所载的铁氧化物不仅包括以微孔固封的物理载铁还存在分散于共聚物中的化学形式载铁,CS/CA-Fe的显性等电点在pH6.5附近。通过溶胀率实验发现壳聚糖的过量增加可能导致复合材料的机械强度降低,本研究的最终配比制得的复合吸附剂的载铁量高于使用其它铁盐溶液蒸发法和Sengupta A.K.载铁方式的载铁量。吸附实验结果表明,所制备的CS/CA-Fe复合吸附剂性能良好,在投加量为1.2 g/L,溶液pH4.0的条件下,可将水中Sb(V)的浓度从200μg/L去除至5μg/L或以下。CS/CA-Fe吸附Sb(V)具有很快的初始效率并在约12 h后达到吸附平衡。吸附效率受溶液pH影响,并在酸性pH下对Sb(V)的去除效果具有显著增强。温度对吸附效果的影响相对较小。离子强度以及竞争离子的实验结果表明,随着离子强度的提高和竞争离子的加入,CS/CA-Fe对Sb(V)的吸附效果会减弱。重复使用与再生实验结果表明,NaOH对除锑后的CS/CA-Fe的再生效果较好,而且随着NaOH浓度的增加再生效率也相应提高,例如1M NaOH溶液的再生效果可以达到97%。然而使用过高浓度的NaOH溶液再生后吸附剂的吸附效果并不理想,可能是NaOH对复合材料造成一定的破坏,需进一步探讨。分析发现相较于准一级动力学模型,准二级动力学模型能更好地模拟CS/CA-Fe吸附Sb(V)的过程。在进一步用内部扩散以及Boyd模型对吸附动力学进行拟合,从pH4时的结果得出吸附速率也主要受到外部扩散的影响,说明此时吸附剂对锑的外部富集作用对吸附过程也扮演了重要的作用。这也证实了制备复合吸附剂时使用壳聚糖的质子化作用与水中锑酸根之间产生静电吸引力的强化机理的有效性,符合道南膜效应。实验表明在五价锑初始浓度低时,在pH6.5时的吸附速率主要受孔内扩散影响。这是因为此时复合吸附剂与锑酸盐之间不存在静电富集作用,外部扩散和界面层扩散起的作用比孔内扩散影响小,所以吸附速率慢。用Langmuir和Freundlish模型均能较好的拟合复合吸附剂除锑的等温吸附过程。在pH4时吸附容量为43.6 mg-Sb(V)/g-CS/CA-Fe。通过XPS分峰结果得知,复合吸附剂CS/CA-Fe除锑发生的物理化学反应的不仅仅和铁氧化物还与壳聚糖有关。综合静态吸附、动力学和吸附等温、XPS等分析结果可以推测出CS/CA-Fe对Sb(V)的有效吸附主要归结为:壳聚糖的质子化对水中微量Sb(V)的浓缩富集与吸附作用,水合氧化铁对Sb(V)的络合吸附作用,以及壳聚糖和醋酸纤维素共混形成的多孔结构改善了复合吸附剂的有效利用。此外,复合吸附剂的聚合物载体对水中微量锑的外部浓缩富集作用改善了水中低浓度锑向吸附剂扩散的传质限制。因此,本研究开发的复合吸附剂CS/CA-Fe对去除水中微量Sb(V)具有很大的应用潜力。
【关键词】:壳聚糖/醋酸纤维素载体 水合氧化铁 道南膜理论 低浓度锑 吸附分离
【学位授予单位】:苏州科技大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2017
【分类号】:TU991.2;TQ424
【目录】:
  • 摘要6-8
  • Abstract8-13
  • 第一章 绪论13-27
  • 1.1 锑污染及除锑研究概况13-18
  • 1.1.1 锑污染现状与危害13-14
  • 1.1.2 水污染中锑的来源与存在形式14-15
  • 1.1.3 除锑技术研究进展15-18
  • 1.2 壳聚糖在水处理中的应用18-20
  • 1.2.1 壳聚糖简介18-19
  • 1.2.2 壳聚糖去除水中污染物研究进展19-20
  • 1.3 道南膜理论及含铁吸附剂的应用20-23
  • 1.3.1 道南膜理论及其应用20-22
  • 1.3.2 含铁吸附剂22-23
  • 1.4 本论文研究目的和内容23-27
  • 1.4.1 课题由来及目的23-25
  • 1.4.2 研究内容25
  • 1.4.3 技术路线图25-27
  • 第二章 实验材料及方法27-35
  • 2.1 实验仪器和试剂27-28
  • 2.1.1 主要实验仪器27
  • 2.1.2 主要化学试剂和药品27-28
  • 2.2 吸附剂的制备方法28
  • 2.2.1 醋酸纤维素材料(CA)的制备28
  • 2.2.2 壳聚糖/醋酸纤维素复合材料(CS/CA)的制备28
  • 2.2.3 载铁复合材料(CS/CA-Fe)的制备28
  • 2.3 材料表征方法28-30
  • 2.3.1 傅里叶转换红外光谱分析(FTIR)28-29
  • 2.3.2 电子扫描显微镜(SEM)29
  • 2.3.3 X射线衍射分析(XRD)29
  • 2.3.4 比表面积及孔径分析(BET)29
  • 2.3.5 X射线光电子能谱分析(XPS)29
  • 2.3.6 热重分析(TG)29
  • 2.3.7 Zeta电位分析29-30
  • 2.3.8 溶胀率的测定30
  • 2.3.9 载铁量的测定30
  • 2.4 吸附实验30-31
  • 2.4.1 不同因素吸附实验30
  • 2.4.2 重复使用以及再生实验30-31
  • 2.4.3 分析测试方法31
  • 2.5 数据分析31-35
  • 2.5.1 除锑率的计算31
  • 2.5.2 动力学模型31-32
  • 2.5.3 等温吸附模型32-35
  • 第三章 复合吸附剂的特征及优化35-47
  • 3.1 复合吸附剂的特征35-41
  • 3.1.1 表面官能团35-36
  • 3.1.2 表面形态36-37
  • 3.1.3 比表面积及孔径分布37-38
  • 3.1.4 各组分的含量38-40
  • 3.1.5 Zeta电位40
  • 3.1.6 溶胀率40-41
  • 3.2 复合吸附剂的优化41-46
  • 3.2.1 不同载铁方式的比较41-42
  • 3.2.2 不同形态吸附剂的除锑效果42
  • 3.2.3 不同量壳聚糖的吸附材料的去除锑效果42-44
  • 3.2.4 不同载铁量的吸附剂的去除锑效果44-45
  • 3.2.5 CS/CA和CS/CA-Fe在不同pH下的对比45
  • 3.2.6 不同组成材料的吸附剂吸附性能对比45-46
  • 3.3 本章小结46-47
  • 第四章 复合吸附剂对锑的吸附性能及吸附机理研究47-67
  • 4.1 静态吸附结果47-53
  • 4.1.1 吸附剂投加量的影响47-48
  • 4.1.2 吸附时间的影响48-49
  • 4.1.3 溶液pH的影响49-51
  • 4.1.4 溶液温度的影响51
  • 4.1.5 水中离子强度的影响51-52
  • 4.1.6 水中竞争离子的影响52-53
  • 4.2 再生与重复使用结果53-57
  • 4.2.1 再生剂的影响54
  • 4.2.2 不同浓度再生液的影响54-56
  • 4.2.3 连续使用以及再生重复使用结果56-57
  • 4.3 吸附机理的研究57-65
  • 4.3.1 吸附动力学57-59
  • 4.3.2 吸附等温59-62
  • 4.3.3 吸附机理分析62-65
  • 4.4 本章小结65-67
  • 第五章 总结与展望67-69
  • 5.1 主要结论67-68
  • 5.2 创新点68
  • 5.3 展望68-69
  • 参考文献69-76
  • 图表目录76-78
  • 致谢78-80
  • 作者简介80

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