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《浙江大学》 2011年
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新型固体胺吸附分离烟气中二氧化碳

刘亚敏  
【摘要】:烟道气中二氧化碳的捕集分离是目前国内外广泛关注的研究热点,各种新的技术不断被提出和发展。其中吸附分离技术以其低能耗、低腐蚀性等优点而被视为是一种有应用前景的烟道气中二氧化碳分离技术。在吸附分离技术实际应用中,其技术适用与否的关键在于吸附剂的优良有效性,因此研发新型有效的CO2吸附剂可明显增强吸附技术在烟气分离中的适用性。本论文选用新型介孔分子筛材料SBA-16、KIT-6为载体、富氨基物质为改性剂合成新型固体胺吸附剂。通过表面分析和性能测试对所合成吸附剂进行优选,并在模拟烟气条件下对优选出的固体胺吸附剂进行动态吸附研究,考察烟气中其它成分对吸附过程的影响。主要研究结论如下: 1.以介孔分子筛SBA-16、KIT-6为载体,聚乙烯亚胺(PEI)、四乙烯五胺(TEPA)为表面改性剂,采用浸渍法合成了新型固体胺吸附剂。新型固体胺吸附剂仍然保持了载体介孔分子筛的主孔道结构,但孔径、孔容均随着PEI、TEPA浸渍量的增加而逐渐减少;固体胺吸附剂的CO2吸附量随着PEI、TEPA浸渍量的升高而增加,介孔分子筛SBA-16、KIT-6的最大PEI、TEPA浸渍量分别为37wt%和50wt%;固体胺吸附剂的CO2吸附量随吸附温度的升高而增加,在343K时达到最大,而在353K则略微下降。吸附温度在343K时,吸附剂KIT-6/TEPA的吸附量为3.2mmol·g-1;经过10次吸附脱附循环操作后,吸附剂吸附容量最多降低了5%。 2.固定床动态吸附实验表明,随着温度由293K升至343K,吸附剂KIT-6/TEPA的CO2动态吸附量由1.9mmol·g-1升至3.1mmol·g-1,而温度在353K时,CO2动态吸附量则下降到2.8mmol·g-1;实际工业烟气温度范围内(323K~353K),CO2动态吸附量为2.8~3.1mmol·g-1,吸附速率为0.022mmol·min-1;吸附剂KIT-6/TEPA吸附CO2的过程以化学吸附为主,吸附温度在323-343K时,其化学吸附量占总动态吸附量的97.2%以上;吸附剂KIT-6/TEPA的CO2吸附等温线(293K-343K)属于类型Ⅰ吸附等温线,实验结果与Langmuir方程模拟结果有着良好的相关性(相关系数0.9248~0.9549),平均等量吸附热达到了43.8kJ·mol-1。 3.烟气中水分的存在能提高吸附剂KIT-6/TEPA的CO2吸附量,温度保持在333K时,随着模拟气体中相对湿度RH由0%升至37%,吸附量由2.9mmol·g-1增加到3.2mmol·g-1,继续升高RH,吸附量则基本保持在3.2mmol·g-1;烟气中NO浓度由Oppm升高至400ppm时,吸附量保持在2.9mmol·g-1 (RH=0%)和3.2mmol·g-1(RH=100%)不变;烟气中SO2浓度由0ppm升至300ppm时,吸附量从3.2mmol·g-1略微下降到3.1mmol·g-1,而SO2浓度为400ppm时,吸附量则降低到2.41mmol·g-1;模拟实际工业烟气条件下40次的吸附/再生循环实验后,CO2的吸附容量基本保持在3.2mmol·g-1;动力学模型能很好的模拟所制备固体胺吸附剂的CO2吸附穿透曲线。 4.在脱附温度为373K、气体流量为100cm3·min-1的实验条件下进行了10次的脱附再生实验,吸附剂KIT-6/TEPA均在11min内达到了CO2的完全脱附,脱附1摩尔CO2约需21摩尔N2;真空变温脱附再生实验表明,在压力为5KPa、温度为393K的实验条件下,CO2的脱附速率最高,达到1.02mmol·min-1,同时吸附剂在20min内完全再生,其再生最低能耗约为1.41MJ·Kg-1CO2;以600MW燃煤电厂为例对工业工艺进行了初步估算,CO2脱除效率为90%时每小时可捕集约471吨CO2,最低能耗值约为0.39MWh·ton-1CO2。
【学位授予单位】:浙江大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2011
【分类号】:X701

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