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《浙江大学》 2011年
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基于杂多酸或有机配体的配位化合物的合成及其催化性质研究

施连旭  
【摘要】:(1)基于杂多酸构筑块的配位化合物的合成与催化性质 以杂多酸(POMs)为无机功能构筑块和金属离子为节点,通过晶体工程的方法设计与合成了具有新型结构及组成的多酸框架材料,并将其用做催化剂。金属节点离子不仅可以调节、改善多酸的催化性能,还可以在催化剂的结构和催化活性之间建立联系。通过单晶结构测定、分析可以指导催化剂的进一步设计和修饰,以获得高活性的催化剂。 本论文利用[M4(H2O)2(PW9O34)2]n·和[WM'{M(H2O)}2(ZnW9O34)2]n-两种多酸构筑单元与金属离子或金属离子和有机配体配位共同组装合成晶态多酸固体框架材料。通过改变多酸构筑单元、配位节点金属种类、晶体合成条件,或通过离子交换方法进行后修饰等多种手段制备了18个多酸固体框架材料并通过单晶X-射线衍射、红外、热重分析等方法对结构进行了表征和分析。同时将这些材料做为催化剂用于催化二氢吡啶的氧化芳构化、芳基硼酸的对称偶联、乙酰丙酮的氧化环化等反应。通过催化反应类型以及催化剂的组成和结构的对比,详细地研究了它们的催化活性与结构的关系。 (2)功能性金属有机框架材料的合成与催化性质 由于金属有机框架材料(MOFs)的催化性质可以通过调节孔道的大小、形状、孔隙率以及活性位点的设计、选择和修饰来调节,合成具有特定催化活性的金属有机框架化合物并开发其催化功能,是当前金属有机框架材料研究的一个重要研究方向。 我们设计合成了吡啶羧酸类有机配体2,3,5,6-吡啶四羧酸(H4pdtc)、E-4-(2-(4-吡啶基)乙烯基)苯甲酸(Hpyvba)和双羧酸类配体2,5-二烯丙基氧基-1,4-苯二酸(H2aotpa),并通过与各种过渡金属和稀土金属离子自装组构筑金属有机框架材料。通过配体的官能化修饰和条件的控制,制备了13个具有新颖结构的金属有机框架材料并通过单晶X-射线衍射、红外、热重分析等方法对材料进行了表征和分析。研究了含铜化合物对Henry催化反应的促进作用,发现含有裸露于孔道中配位不饱和的Cu2+位点的化合物表现出较高的催化活性。
【学位授予单位】:浙江大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2011
【分类号】:O643.36

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【参考文献】
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1 郭树荣,由万胜,王恩波,刘景华,黄如丹;甘氨酸的杂多酸超分子化合物的合成及性质研究[J];分子科学学报;2000年01期
2 钱东,张敏,王开毅;杂多酸固载催化剂催化氧化合成2,3,5-三甲基苯醌[J];合成化学;1998年02期
3 陈春生;异丁醛一步氧化制甲基丙烯酸的技术开发[J];化工设计;1994年01期
4 王海英,王晓丹,姜恒,苏婷婷,宫红;杂多酸催化下苯甲醇氧化合成苯甲醛反应研究[J];化工科技;2002年03期
5 杜少斌;徐元植;;杂多酸及其盐的催化研究新进展[J];石油化工;1993年10期
6 许林,胡长文,王恩波;杂多酸型催化剂的研究进展[J];石油化工;1997年09期
7 刘景福,王晓红,孙振刚,李恒达;有机和有机金属多酸化合物生物活性研究[J];应用化学;2001年05期
【共引文献】
中国期刊全文数据库 前10条
1 马凤霞;薛晓丽;王丰;;多金属氧酸盐光催化降解有机磷农药的研究[J];安徽农业科学;2009年10期
2 金华峰,唐小东;多酸化合物药物化学的研究进展[J];安康师专学报;2000年04期
3 王晓兰;;多金属氧酸盐H_2O[Mn(phen)_3]_2[SiW_(12)O_(40)]的合成与晶体结构[J];白城师范学院学报;2009年03期
4 魏晓毳;肖海波;;化合物[(CH_3)_4NH]_4Na_3[Pr(PW_(11)O_(39))_2]·12H_2O的合成及磁性和荧光性质研究[J];白城师范学院学报;2010年03期
5 杨水金,杜心贤,吕宝兰;活性炭负载磷钨杂多酸催化合成缩醛(酮)[J];北京化工大学学报(自然科学版);2005年01期
6 杨水金,王敏;硅钨钼酸掺杂聚苯胺催化合成丁酮1,2-丙二醇缩酮[J];北京化工大学学报(自然科学版);2005年05期
7 杨水金;童文龙;吕宝兰;;二氧化钛负载磷钨钼杂多酸催化合成环己酮乙二醇缩酮[J];北京化工大学学报(自然科学版);2006年04期
8 罗新泽;韩克飞;丁长江;于景华;;无机-有机杂化材料Mo_8O_(26)(H_2bpp)_2的合成与表征[J];北京化工大学学报(自然科学版);2009年03期
9 杨水金,梁永光,董镜华,孙聚堂;TiSiW_(12)O_(40)/TiO_2催化合成丙酸系列酯[J];北京科技大学学报;2003年04期
10 杨水金,余协卿,孙聚堂;TiSiW_(12)O_(40)/TiO_2催化合成丁醛乙二醇缩醛[J];北京科技大学学报;2003年06期
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1 张莉;王聪;陈仁喜;袁建;;水浴法制备钯纳米颗粒及其修饰电极的电催化性能[A];中国化学会第28届学术年会第4分会场摘要集[C];2012年
2 黄娇;韩占刚;;一维链状Cu-ligand组装的多金属氧酸盐化合物[A];中国化学会第28届学术年会第8分会场摘要集[C];2012年
3 肖婷婷;韩占刚;;含硫吡啶与Keggin型多酸簇合物的合成与表征[A];中国化学会第28届学术年会第8分会场摘要集[C];2012年
4 朱莉;钟艳芳;曹西艳;;一种新的Anderson多酸与Tris加合物的合成、表征[A];中国化学会第28届学术年会第8分会场摘要集[C];2012年
5 冉东凯;储德清;;纳米二氧化钛在功能纺织品中的应用[A];第八届功能性纺织品及纳米技术研讨会论文集[C];2008年
6 王恩波;王秀丽;王戈;辛明红;谢德民;张喜艳;;以杂多蓝锂为电解质的聚并苯二次电池的研制与开发[A];第三届中国功能材料及其应用学术会议论文集[C];1998年
7 杨水金;尹国俊;张义军;韩德艳;胡艳军;;MCM-48分子筛负载硅钨酸催化合成缩醛(酮)[A];第七届中国功能材料及其应用学术会议论文集(第4分册)[C];2010年
8 杨水金;黄永葵;杨赟;杨才峰;朱珍珠;王伟平;;硅胶负载硅钨酸催化合成缩醛(酮)[A];2011中国功能材料科技与产业高层论坛论文集(第一卷)[C];2011年
9 李新华;董园园;韩芹;丁孝涛;金明善;索掌怀;;磷钼钒杂多酸的制备及氧化脱硫性能的研究[A];第三届全国工业催化技术及应用年会论文集[C];2006年
10 王伟平;张义军;杨水金;;杂多酸光催化降解染料废水的研究进展[A];中国环境科学学会2009年学术年会论文集(第二卷)[C];2009年
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2 王飞;亚微米分子筛催化乙醇脱水制乙烯:失活、再生及动力学[D];华东理工大学;2011年
3 张道军;稀土有机—无机杂化纳米发光材料的制备与发光性能研究[D];吉林大学;2011年
4 侯广峰;多金属氧酸盐—铜—氮杂环配合物的晶体工程研究[D];吉林大学;2011年
5 赵伟;基于多金属氧酸盐的新型、绿色、可回收催化剂的合成及应用[D];兰州大学;2011年
6 李欢;基于杂多酸室温离子液体的合成、表征及其催化性能研究[D];华东理工大学;2011年
7 刘彤;微波辅助的苯的直接羟基化反应[D];中国矿业大学;2010年
8 张羽男;过渡金属修饰的磷钼氧簇合物的合成及催化活性研究[D];哈尔滨工业大学;2011年
9 蒋宁;基于缺位Keggin型钨锗酸盐的配位组装、晶体结构和磁性研究[D];东北师范大学;2011年
10 刘海燕;过渡金属与柔性含氮多齿配体修饰的多钼酸盐杂化材料的合成与性质研究[D];东北师范大学;2011年
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1 于洋;以磷钨为结构单元的多金属氧酸盐单晶的合成及性质研究[D];哈尔滨师范大学;2010年
2 韩雪梅;基于钒取代Keggin型磷钨酸簇过渡金属配合物的合成、晶体结构和表征[D];辽宁师范大学;2010年
3 李微微;基于钒氧酸簇过渡金属配合物的合成、晶体结构及性质表征[D];辽宁师范大学;2010年
4 王令芳;含氮有机阳离子修饰的多酸化合物的定向构筑与结构表征[D];郑州大学;2010年
5 付丽丽;固载型杂多酸催化剂制备及催化环已烯环氧化工艺研究[D];郑州大学;2010年
6 曾远晖;有机无机复合杂多酸盐的制备及其催化环己酮氨肟化反应[D];湘潭大学;2010年
7 杨用龙;石煤湿法提钒工艺及其溶液化学研究[D];湘潭大学;2010年
8 曾湘;Y沸石封装磷钨酸的制备、表征及催化环己酮氨肟化[D];湘潭大学;2010年
9 柴坤刚;磷钼酸催化α-蒎烯异构化及加成反应的研究[D];广西民族大学;2010年
10 朱华龙;杂多酸及其盐催化蒎烯聚合反应研究[D];广西民族大学;2010年
【二级参考文献】
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1 赵振波,孙闻东,杨向光,叶兴凯,吴越;Lewis酸对杂多酸催化异丁烷/丁烯烷基化反应的作用Ⅰ.SbCl_5的修饰作用[J];催化学报;2000年03期
2 温朗友,沈师孔,闵恩泽;二氧化硅负载磷钨杂多酸催化剂的表征及催化性质[J];催化学报;2000年06期
3 彭军,王恩波,C.贝利多;杂多酸荷移跃迁盐系列研究(Ⅱ)──Dawson-Wells结构杂多酸的荷移跃迁盐的合成和表征[J];东北师大学报(自然科学版);1996年04期
4 李炳诗,邓景发;12-钨磷酸匀相催化合成乙酸乙酯[J];化学世界;1995年01期
5 马祖福,邓友全,王坤,陈静;清洁催化氧化合成己二酸[J];化学通报;2001年02期
6 赵干卿,杨锦宗;过氧化氢氧化反应在有机合成中应用新进展[J];化学与粘合;1997年03期
7 郑敏,王作山;杂多酸催化合成三羟甲基己烷三庚酸酯的研究[J];精细石油化工进展;2001年11期
8 刘杨,邸进申;Friedel-Crafts反应催化剂的研究进展[J];精细石油化工;2001年06期
9 吴通好;杨洪茂;王国甲;姜玉子;迟洪盘;程绍尊;赵宏图;丁希良;;异丁醛一步氧化制甲基丙烯酸杂多酸系催化剂的研究[J];石油化工;1985年06期
10 许林,郭军;杂多酸型催化剂的应用研究及其进展[J];石油化工;1994年07期
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1 李建平,吴秉功,刘海玲;锆钼蓝杂多酸的极谱行为及其应用[J];分析测试学报;1999年05期
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3 丁斌,张春祥;杂多酸催化合成己二酸二辛酯的研究[J];吉林化工学院学报;2001年04期
4 翟伦玉,刘景福;杂多酸与催化[J];自然杂志;1986年01期
5 陈新;刘景福;阎德环;;18—钨—2—砷杂多酸稀土盐合成与性质研究[J];哈尔滨师范大学自然科学学报;1988年03期
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7 吴庆银;吴广东;;杂多酸催化合成肉桂酸异戊酯[J];当代化工;1992年01期
8 吴乃钧,王素方,王占文,徐海乔,方景礼;Keggin型杂多酸在镀锌钝化中的应用[J];应用化学;1993年04期
9 金振兴,张庆勋,刘连利,孙曙光,张淑兰;PW_(12)/SiO_2杂多酸多相催化合成马来酸二戊酯的研究[J];化学世界;1996年03期
10 许林,胡长文,王恩波;杂多酸型催化剂的研究进展[J];石油化工;1997年09期
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1 黄诚;尹红;;锗锑钼杂多酸-罗丹明B体系测定温泉中锗[A];中国化学会第八届多元络合物会议论文[C];2002年
2 杨国程;潘艳;龚剑;高风梅;邵长路;瞿伦玉;;杂多酸H_3PW_(11)MoO_(40)超细纤维的合成与表征[A];第五届中国功能材料及其应用学术会议论文集Ⅱ[C];2004年
3 张铖;孙丽美;;杂多酸修饰Pd/C对H_2O_2电还原的催化作用[A];中国化学会第四届全国多酸化学学术研讨会论文摘要集[C];2011年
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5 刘景福;陈彬;方习奎;;杂多酸-乙酸催化体系在合成PTMG反应中的应用[A];第四届中国功能材料及其应用学术会议论文集[C];2001年
6 张潇;卢静;于杰辉;徐吉庆;;杂多酸[(H_3dien)_2(P_2Mo_5O_(23))](dien=diethylenetriamine)的水热合成及晶体结构[A];中国化学会第二十五届学术年会论文摘要集(下册)[C];2006年
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8 钱学宇;吴庆银;童霞;闫文付;;取代型Dawson结构杂多酸复合有机聚合物高质子导体的制备与性能[A];中国化学会第四届全国多酸化学学术研讨会论文摘要集[C];2011年
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1 王翰林;我国独创杂多酸法PC级双酚A生产新工艺[N];科技日报;2000年
2 李世英 刘碧玛;平凡背后的辉煌[N];科技日报;2003年
3 张进 本报记者 李兵;用勤奋谱写青春之歌[N];锦州日报;2006年
4 本报记者 王红;催化技术:新世纪优先发展的领域[N];中国化工报;2002年
5 西 方;中化国际 由传统贸易向化工品综合服务商转变[N];证券日报;2003年
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7 金山;MMA应走异丁烯路线[N];中国化工报;2003年
8 ;我国攻克柴油超深度脱硫难题[N];中国环境报;2005年
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1 施连旭;基于杂多酸或有机配体的配位化合物的合成及其催化性质研究[D];浙江大学;2011年
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5 李文;表面活性剂包埋多金属氧簇复合物的液晶性研究[D];吉林大学;2006年
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10 李红;结构型负载杂多酸复合微球的构筑及其应用[D];陕西师范大学;2009年
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1 张振琳;杂多酸—离子液体及高分子离子液体的环境友好催化性能研究[D];西北师范大学;2004年
2 李俊琦;二硫代氨基甲酸盐金属配合物、杂多酸的合成、表征及催化性能研究[D];南京理工大学;2004年
3 丰枫;甲基丙烯醛气相氧化到甲基丙烯酸的催化剂研究[D];浙江大学;2006年
4 安文佳;多金属氧酸盐催化氧化脂环烃的研究[D];东北师范大学;2006年
5 史春风;新型功能性孔材料的合成、表征与性能研究[D];吉林大学;2005年
6 宋如翠;二氧化钛负载杂多酸光催化降解DEP的研究[D];长春理工大学;2010年
7 刘琪英;新型固体酸催化剂上萘的异丙基化反应研究[D];南京工业大学;2003年
8 王艳军;杂多酸催化剂的制备及混合二元酸二甲酯的合成工艺研究[D];郑州大学;2005年
9 何俊义;氧杂环化合物碳—氧键的催化活化研究[D];清华大学;2005年
10 倪丽丽;无机/有机复合膜的制备及光致变色性能研究[D];大连海事大学;2009年
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