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《浙江大学》 2011年
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Mn基纳米催化剂的制备及其催化去除氯苯和氮氧化物的应用

田维  
【摘要】:随着工业和经济的进步,环境问题已经引起了世界各国的广泛关注。二嗯英和氮氧化物是两种最重要的污染物,它们对人体具有巨大的毒害作用。由于二嗯英和氮氧化物已经威胁到人类的健康,人们已经开发出了很多处理技术,而选择性催化氧化/还原技术是最有效的一种。而对于低温下高效催化剂的研究和开发时这种技术的重中之重。 本文在综述催化氧化/还原技术催化剂研究及进展的基础上,着重研究了MnOx/TiO2, MnOx/TiO2-CNTs, MnOx-CeO2/TiO2-CNTs和未负载的Mn02纳米催化剂的合成工艺,物相结构,形貌和催化性能,探讨分析了影响催化性能的因素。 用溶胶凝胶法,溶剂热法和共沉淀法分别了制备了不同Mn/Ti原子配比的MnOx/TiO2催化剂。在固定床反应器中对这15种催化剂进行了氯苯催化氧化性能研究。结果表明当Mn/Ti比为1:4时,三种不同方法制备的催化剂都分别达到了最佳的催化效率。在这三种催化剂中,溶胶凝胶法制备的催化剂具有最佳的效果,在100℃和300℃之间表现出最佳的催化效率。所有的条件,包括比表面积,Ti02相,Mn的氧化状态和结晶性及其分散性都影响着催化剂的效率。结果表明Ti02的锐钛矿和金红石相混合相及Mn氧化物良好的分散性有利于氯苯氧化反应。这个结果优化出了最佳的Ti/Mn比,对于MnOx/TiO2催化剂的进一步开发有帮助。 采用溶剂热法和溶胶凝胶法分别制备了MnOx/TiO2-CNTs催化剂。碳纳米管(CNTs)作为分散剂,抑制了MnOx/TiO2颗粒的团聚,减小了颗粒尺寸增大了比表面积。又由于碳纳米管对氯苯强的选择性吸附,从而也促进了催化效率的提局。MnOx/TiO2-CNTs相对于MnOx/TiO2表现除了更高的催化活性和高的反应频率。这个结果发现了碳纳米管的促进作用,揭示了碳纳米管在催化领域的巨大潜力。 用溶胶凝胶法制备了分别负载在活性炭和碳纳米管上的MnOx-CeO2/TiO2复合材料,并进行了NOx催化效果测试。MnOx-CeO2/TiO2-CNTs催化剂显示了最佳的催化效果,在GHSV为-36,000 h-1,125℃时,转化率就可达99.5%。三种催化剂Mn-Ce/Ti, Mn-Ce/Ti-AC和Mn-Ce/Ti-CNTs生能上的差异说明CNTs的加入提高催化剂在低温下的性能。在通有250ppm SO2测试条件下,100-250℃范围内,催化性能可达99.6%,说明Mn-Ce/Ti-CNTs催化剂有很好的抗硫性能。 MnO2纳米管,棒和颗粒经由水热法制得,并比较了其NOx催化效果。在100-300℃之间,空速为36,000h-1的条件下Mn02纳米棒表现出了最佳的催化效果。基于XRD,SEM,XPS,TPD和TPR分析,可知Mn02纳米棒好的催化效果是由于其低的结晶度,高晶格氧含量,强的氧化还原性能和大量的强酸性位。计算了动力学参数反应速率常数和激活能,对于纳米棒SCR反应激活能最小为20.9 kJ/mol,也进一步证明了其最佳的催化效果。
【学位授予单位】:浙江大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2011
【分类号】:O643.36

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【参考文献】
中国期刊全文数据库 前2条
1 孙成均;二恶英类化合物的环境污染、毒性及分析方法[J];现代预防医学;2000年01期
2 王顺珍;二恶英的毒性和危害[J];中国公共卫生;1995年07期
【共引文献】
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1 时博文;张先龙;杨保俊;姜伟平;张杰;贾小彬;张翠平;;铁锰氧化物负载粉煤灰-凹凸棒石的脱硝研究[J];安徽化工;2012年01期
2 盖虹云,全翔翼;二恶英的毒性及其对人体健康的影响[J];包头医学院学报;2002年04期
3 张秋林;邱春天;徐海迪;林涛;龚茂初;陈耀强;;整体式Cu-ZSM-5催化剂上NH_3选择性催化还原NO活性[J];催化学报;2010年11期
4 刘福东;单文坡;石晓燕;张长斌;贺泓;;用于NH_3选择性催化还原NO的非钒基催化剂研究进展[J];催化学报;2011年07期
5 沈伯雄;姚燕;马宏卿;刘亭;;铈改性钛基层柱粘土负载锰催化剂上低温NH_3选择性催化还原NO(英文)[J];催化学报;2011年12期
6 黄文章;胡小燕;;二恶英的特性及其危害[J];重庆科技学院学报(自然科学版);2009年01期
7 徐海涛;金保昇;张亚平;孙克勤;汪小蕾;;MnO_x/TiO_2催化剂的制备及其低温NH_3选择性催化还原NO性能[J];东南大学学报(自然科学版);2012年03期
8 黄丽英,林新华,陈伟;药物分析课程与家庭环境致癌因素教育的结合[J];大学化学;2005年02期
9 杨明亮;世纪之毒二恶英[J];湖北预防医学杂志;1999年06期
10 张慧颖;祝雯雯;袁占鹏;;低剂量PCB77急性暴露对氧化还原稳态的可能影响[J];公共卫生与预防医学;2012年01期
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1 李俊华;郝吉明;傅立新;;机动车尾气催化净化技术[A];第1届全国工业催化技术及应用年会论文集[C];2004年
2 刘彩霞;常化振;李俊华;;选择性催化还原燃煤烟气中氮氧化物的研究[A];第八届全国工业催化技术及应用年会论文集[C];2011年
3 李俊华;陈亮;常化振;郝吉明;;氮氧化物排放控制原理及新技术[A];2010中国环境科学学会学术年会论文集(第四卷)[C];2010年
4 刘寒英;戴丽军;丘剑峰;叶炳飞;黄莉;;环境污染对C_(57)BL/6J小鼠繁殖、发育的毒性影响[A];中国实验动物学会第七届学术年会论文集[C];2006年
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