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《浙江大学》 2010年
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离子液体为介质萃取分离天然活性同系物

杨启炜  
【摘要】:天然活性同系物的分离是天然活性物质高值化利用途径中的关键过程,现有分离方法如吸附层析技术存在处理量小、溶剂消耗大和能耗高等不足。本文利用离子液体结构和性质可精确调控,以及易形成液-液两相体系的特点,以提高天然活性同系物分离选择性、降低过程物耗和能耗为目的,提出一种以离子液体为介质萃取分离天然活性同系物的新方法,并通过对代表性的天然生育酚同系物和大豆异黄酮苷元同系物的高选择性萃取分离,初步展示了该方法的应用潜力。 本文首先采用量子化学计算方法研究了离子液体和生育酚同系物的结构和性质,以及离子液体与生育酚的相互作用规律,在分子模拟水平上揭示了离子液体与生育酚同系物发生选择性相互作用的能力。研究表明,生育酚同系物的氢键酸性存在一定差异,具有氢键碱性的离子液体可以与各种同系物单体发生不同强度的氢键相互作用,从而实现同系物的选择性分离。离子液体的结构对相互作用有明显影响,因此在分离过程中有望通过改变离子液体的结构对生育酚的分配系数和分离选择性进行精细调节。 研究了离子液体-分子溶剂二元混合物的粘度、偶极性/可极化性、氢键碱性、氢键酸性等物化性质,揭示了离子液体-分子溶剂混合物比单一离子液体粘度更低、物化性质可调范围更广的特点,提出了以离子液体-分子溶剂混合物作为复合萃取剂的新思路。研究表明,混合物的粘度随分子溶剂摩尔分数的增加呈指数式下降,混合物的偶极性/可极化性、氢键碱性和氢键酸性随混合物化学组成的改变而具有广泛的可调性。因此,引入与离子液体互溶的分子溶剂作为稀释剂、组成复合萃取剂,不仅可克服离子液体粘度大的不足,而且可拓展萃取介质的多样性与可选择空间。 基于量子化学研究结果和生育酚同系物的分子特性,构建了一系列具有不同物化性质的、低互溶度的离子液体-疏水性有机溶剂、离子液体-亲水性稀释剂-疏水性有机溶剂两相体系,研究了离子液体、稀释剂的结构和性质与生育酚同系物分配系数和选择性系数的关系,实现了生育酚同系物的高选择性分离。研究表明,生育酚同系物与萃取剂的氢键作用是选择性分离的关键机理,生育酚的分配系数则主要取决于萃取剂氢键碱性与偶极性/疏水性的共同影响。通过离子液体和稀释剂的协同效应与双重调节,可实现生育酚同系物分配系数和选择性系数的良好匹配,达到优于单一离子液体或传统溶剂的分离效率。以摩尔分数为2%的[bmim]C1-乙腈混合物为萃取剂,在与正已烷组成的两相体系中,30℃时,δ-生育酚对α-生育酚的萃取选择性系数达11.3,是纯乙腈作萃取剂时的4倍,δ、βγ、α-生育酚的分配系数分别为4.07、2.02、0.36,是纯[bmim]C1为萃取剂时的18倍以上。 合成了具有不同结构的磺酸功能化离子液体,以此为新型催化剂实现了大豆异黄酮糖苷的有效水解,制备得到高含量的大豆异黄酮苷元同系物混合物。针对大豆异黄酮苷元同系物的分子特性,设计了疏水离子液体-水两相体系,实现了大豆异黄酮苷元同系物的选择性萃取分离,染料木素对大豆黄素和黄豆黄素的分离选择性系数可达3以上。
【学位授予单位】:浙江大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2010
【分类号】:O658.2

【引证文献】
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【参考文献】
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【同被引文献】
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【二级参考文献】
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