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《浙江大学》 2010年
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支撑液膜传质及其不稳定性研究

郑辉东  
【摘要】:支撑液膜分离技术综合了溶剂萃取法和固体膜分离法的特点,该技术实现了萃取与反萃取的“内耦合”,具有分离效率高、无需加入表面活性剂、有机相的用量少和操作简单等优点。但是由于支撑液膜的不稳定性,寿命相对较短,使支撑液膜分离技术仍未实现工业化应用。鉴于对支撑液膜传质过程及其不稳定性机理的研究仍不够成熟,本文以苯酚和二价铜离子在支撑液膜中的传质过程为研究对象,围绕上述两个问题开展了以下几个方面的研究: 1、采用液—液平衡釜测定了苯酚在水相和有机相(磷酸三丁酯(TBP)/煤油溶液)间的分配系数,并建立了考虑TBP与水络合作用以及煤油物理萃取作用在内的分配系数计算模型。以多孔聚丙烯膜Celgard 2500为支撑体,煤油为膜溶剂,磷酸三丁酯为膜液载体,研究了苯酚在平板型支撑液膜中的传质过程,并基于双膜理论建立了传质动力学模型。 2、测定了二价铜离子在水相和有机相(LIX984N/煤油)间的分配系数,研究了Cu2+在平板型支撑液膜中的传质过程,并采用双膜理论来描述铜离子在平板支撑液膜中的传质过程。支撑液膜膜内分传质系数Km随时间的变化,说明随着传质过程进行,膜液载体的浓度不断下降。 3、采用电化学阻抗法来研究支撑液膜在传质过程中的膜液流失行为,利用等效电路法对电化学阻抗图谱进行分析,同时从微观上研究部分流失支撑液膜的电化学特性。采用该方法对传输苯酚和Cu2+两个体系的支撑液膜膜液流失进行研究,探讨了影响膜液流失和支撑液膜不稳定性的主要因素。结果表明:电化学阻抗法能够实时、准确地监测支撑液膜膜液的流失状态且不影响原有的传质过程:剪切引起的乳化应为支撑液膜流失的主要原因,有利于乳化的条件如载体浓度增大、搅拌速度增加、水溶液低盐浓度和膜相高HLB值,均促使膜液流失加速,支撑液膜变得越不稳定;在实际操作过程中,特别是在操作时间较长的分离过程中,应是多种机理共同导致了支撑液膜的不稳定性。 4、基于以上研究,结合体系物性数据的测定和表征,对支撑液膜不稳定性机理进行了深入的探讨。结果表明:外力作用引起的乳化应是支撑液膜膜液流失的主要原因,在有外加能量存在的情况下,膜液将以乳化液滴的形式向水相流失,而流失后的空间将由同一孔中或有联系的膜孔中的膜液进行补充,油水界面将从流失的另—界面进入膜孔中,从而引起支撑液膜的整体流失。 总之,支撑液膜是一种高效的分离方法,但膜液相载体的流失导致其分传质系数迅速变小;电化学阻抗法是一种实时、准确监测支撑液膜膜液流失状态的新型方法;导致支撑液膜不稳定的主要机理是外加能量引起乳化的机理,但其它机理如溶解、膜孔被水相逐渐润湿等也会使支撑液膜膜液流失加快。
【学位授予单位】:浙江大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2010
【分类号】:TQ028.8

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【参考文献】
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