基于微生物电化学系统的废水处理技术研究

【摘要】：近年来,微生物电化学系统(Bioelectrochemical system, BES)在许多领域得到越来越广泛的关注。BES的应用研究主要集中在废水处理、生物传感器、电化学活性微生物的基础研究、温室气体减排和新能源的开发等领域。本论文以基于BES的废水处理技术为主线,开展了一系列的工作。 首先,按照利用微生物燃料电池(Microbial fuel cell, MFC)阴极还原能力去除污染物的思路,开发了一种利用MFC阴极处理含六价铬电镀废水的工艺,并优化了操作参数。在以石墨纸为电极,pH=2的最优条件下,对含204 ppm六价铬的实际电镀废水处理25小时后,六价铬和总铬的去除率分别达到了99.5%和66.2%。该工艺在脱铬的过程中能同步回收电能,其最大输出功率密度达到1600mW/m2。电极表面沉积物的X射线光电子能谱分析结果表明六价铬和总铬是以三氧化二铬沉积的形式去除的。 然后,按照MFC阴阳两极协同处理废水的思路,开发了MFC与厌氧／好氧工艺(A/O)相结合的新型A/O-MFC集成系统,并将其用于处理含刚果红的染料废水。参数优化实验结果显示,作为碳源和电子供体的葡萄糖浓度为1000 mg/1,水力停留时间为14.8小时是最佳条件。在此条件下,COD和色度的去除率可以分别达到92.7%和94.1%,电能输出功率密度为552 mW/m2。紫外可见分光光度全波扫描和气相色谱-质谱的分析结果表明MFC阳极能破坏偶氮键；阴极能进一步降解厌氧过程中产生的芳香胺。 为了使BES系统更适于废水处理的实际应用,解决传统空气阴极单室MFC的不足,开发了溢流降膜式反应器。利用反应器中流态的特点,该型反应器能有效抑制氧气的扩散,提高无膜MFC的库伦效率。在最优条件下,该反应器能输出的最大功率密度为18.21 W/m3,最高库伦效率可以达到39.5%。 在此基础上,基于层流微流态BES构建了一种利用层流来分隔阴阳两极的无膜MFC,并初步考察了其产电性能。极化曲线测试结果显示该无膜MFC可以输出的最大功率密度为378.13 W/m3。这种基于层流微流态装置的BES还被进一步用来作为测试短期化学冲击对电化学活性微生物Geobacter sulfurreducens活性影响的研究平台。结果显示：二硫蒽醌可以有效提高G sulfurreducens的产电性能；短时间的氧气冲击不会对其造成不可逆的损害。 在优化工艺和MFC反应器的基础上,开发了一种以电化学活性微生物为计算核心的逻辑与门作为对其实行智能控制的基础元件。该逻辑与门以恒电势三电极BES为平台,Pseudomonas areuginosa PA 14 lasl/rhll双变异体为核心,两种群感效应分子为输入信号,通过群感层级系统调控电子介体的产生,最终实现对输出信号-电流-的逻辑控制。在此基础上,进一步以MFC为平台,成功开发了基于同样原理的自供电无需外供能量的逻辑与门。该部分工作为将来实现对废水处理工艺和装置的准确、原位、实时监测提供了理论支持和新的思路。