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Ba(Fe_(1/2)Nb_(1/2))O_3基薄膜的PLD生长、结构与性能

章薇  
【摘要】:Ba(Fe1/2Nb1/2)O3陶瓷是重要的巨介电材料,关于其特殊介电行为的物理本质一直存在争议,是否具有铁电性更是争论的焦点。本研究利用脉冲激光沉积法在Pt/TiO2/SiO2/Si基片上制备Ba(Fe1/2Nb1/2)O3基复合钙钛矿薄膜,深入探讨了生长条件对Ba(Fe1/2Nb1/2)O3薄膜的晶体结构、表面形貌和物理性能的影响,通过对微区结构的研究和分析,揭示了Ba(Fe1/2Nb1/2)O3薄膜铁电性的微结构根源,为其介电弛豫提出了新的本征物理机制。 X射线衍射(XRD)数据显示,Ba(Fe1/2Nb1/2)O3多晶薄膜具有比块体样品大的晶胞参数。并且随着沉积氧分压的降低,其晶胞参数不断增大。通过不同衍射峰计算得到的平均晶胞参数的标准偏差也不断增大,证明Ba(Fe1/2Nb1/2)O3多晶薄膜可能存在一定程度的晶格畸变,并且随着沉积氧分压的减小,晶格畸变增大。同时,沉积条件对薄膜的表面形貌也有显著地影响,升高沉积温度和降低沉积氧分压都能使晶粒发生明显增大。 在室温下,Ba(Fe1/2Nb1/2)O3多晶薄膜具有明显的电滞回线与相应的蝶形c-V回线,证明其在室温下具有一定的铁电性。随着沉积氧分压的升高,其剩余极化强度减小。氧气氛退火处理对其铁电性也有明显的抑制作用。123 K时,Ba(Fe1/2Nb1/2)O3多晶薄膜具有近似饱和的电滞回线,且其对应的电流-电压曲线具有宽展的峰,证实了铁电畴反转对极化的贡献。Ba(Fe1/2Nb1/2)O3多晶薄膜的介电弛豫与陶瓷块体类似,在100-400 K的温度范围内存在热激活的介电弛豫,且伴随强烈的频率色散。此外,其介电常数平台的数值受沉积条件的影响显著,较高沉积温度下制备的Ba(Fe1/2Nb1/2)O3多晶薄膜在室温(298 K),10 kHz下的介电常数可达2495,对应的介电损耗约8%。 Ba(Fe1/2Nb1/2)O3-BaTiO3固溶体及Ba(Fe1/2Nb1/2)O3多晶薄膜拉曼光谱的研究提供了Ba(Fe1/2Nb1/2)O3局域对称性破缺与成分涨落的微结构证据,而这种局域对称性破缺便是其铁电性的微结构根源。Ba(Fe1/2Nb1/2)O3在高波数区存在明显的拉曼峰的分裂现象,证明存在微区成分不均匀性,即微区存在Nb富集区和Fe富集区。由成分不均引起的局域对称性破缺很可能是引起Ba(Fe1/2Nb1/2)O3铁电性的结构根源。此外,Ba(Fe1/2Nb1/2)O3薄膜的拉曼光谱显示,高波数区拉曼峰的半高宽随沉积氧分压的降低而减小,证明氧空位对产生微区成分起伏具有推动作用。 Ba[(Fe1/2Nb1/2)0.1Ti0.9]O3薄膜在200-350 K之间存在三个介电异常。首先在略高于室温处有一个微弱的介电弛豫过程。室温附近,Ba[(Fe1/2Nb1/2)0.1Ti0.9]O3薄膜具有一个弥散的铁电相变峰。与陶瓷块体相比,其铁电居里温度向高温方向移动了约30 K。弥散相变温度以下,又出现一个具有明显频率色散的介电弛豫。这一介电弛豫可能与沿其它极化方向的铁电微畴的形成有关。电滞回线的测试表明,随着温度的降低,极化值逐渐增大并趋向饱和。拉曼光谱显示,薄膜在室温下具有四方BaTiO3的特征拉曼振动模,表明薄膜中存在与Ti4+的位移相关的极性微区。此外,与陶瓷块体的拉曼光谱对比发现,Ba[(Fe1/2Nb1/2)0.1Ti0.9]O3薄膜在452和610 cm-1附近存在两个特有的拉曼振动模,表明薄膜中还存在着其它的结构畸变。


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