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《浙江大学》 2012年
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轻烃催化裂解反应与催化剂失活的研究

陆雯雯  
【摘要】:随着乙烯丙烯市场需求的不断增长,轻烃催化裂解制备低碳烯烃越来越受到世界各国的重视。影响催化裂解工艺的因素有很多,包括催化剂、操作条件和原料等,使得催化裂解机理及产品构成各异。在轻烃催化裂解过程中,催化剂失活现象不可避免。 本文首先对上海石化院提供的1#、2#催化剂进行XRD、比表面积和孔结构分析以及酸性分析,然后在固定床-气相色谱联用装置上进行催化剂的活性、稳定性考评。结果表明,2#较1#催化剂具有更大的比表面和更多的微孔及介孔分布,1#较2#催化剂具有更多的弱酸酸量及平均酸密度,但2#催化剂存在少量强酸;2#催化剂活性优于1#,1#催化剂稳定性优于2#。 考察了1#、2#催化剂的工艺条件,即反应温度、质量空速和水油比对双烯收率的影响。结果表明,反应温度的升高有利于乙烯的生成,丙烯收率先上升后下降。质量空速对裂解反应的影响较大,较低或较高的质量空速都不利于提高双烯收率。1#催化剂上随着水油比的增加,丙烯收率上升,乙烯变化不大;2#催化剂上水油比在0-2的范围内,乙烯、丙烯都随着水油比的增加而增加,但再增加水油比,双烯收率都降低。 分别以正庚烷、2-甲基戊烷、环己烷作为直链、支链和环烷烃的模型化合物,考察了三种不同原料在1#、2#催化剂上的裂解反应性能,并进行裂解反应机理分析。结果表明,不同原料催化裂解从易到难顺序为:正庚烷2-甲基戊烷环己烷;相同温度下,正庚烷具有最高的乙烯收率,2-甲基戊烷具有最高的丙烯收率,环己烷则乙烯丙烯收率都较低;裂化机理比率随着温度的升高而增大,1#催化剂裂化机理比率大于2#催化剂。相同条件下,正庚烷裂化机理比率最大,表明其最易发生单分子裂解,而2-甲基戊烷裂化机理比率最小,表明其有相对较多的双分子反应发生。 对2#催化剂进行再生、再考评后得出,其稳定性较差是由积炭失活引起。对三个不同原料失活后的催化剂进行元素分析、热重分析、比表面积及孔结构、气质联用等表征,分析了催化剂的积炭量、积炭类型、位置和积炭组成。结果表明,相同条件下,正庚烷失活催化剂积炭的氢碳比最高,其积炭量最少,2-甲基戊烷失活催化剂积炭氢碳比最低,其积炭量最多,环己烷失活催化剂则脱炭速率最快;积炭主要从催化剂介孔中生成,其主要成分为2-4个环的芳烃化合物,其中2-甲基戊烷及环己烷失活催化剂积炭中还发现含有少量的10个碳以上的长链烷烃。
【学位授予单位】:浙江大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2012
【分类号】:TQ221.2;TQ426

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【参考文献】
中国期刊全文数据库 前10条
1 孙万付,马波,索继栓,李树本,张喜文,李文麾,罗锡辉;加氢裂化催化剂积炭行为的研究[J];催化学报;2000年03期
2 张建明;王新平;谢鹏;李铭芝;张今令;杨越;刘中民;;低结焦渣油催化裂化催化剂的制备及其性能[J];催化学报;2005年12期
3 刘中民,陈国权,王清遐,梁娟,蔡光宇;分子筛催化剂的失活与积炭[J];催化学报;1994年04期
4 王林胜,徐奕德,陶龙骧,刘安明,李大明;轻烃在改性ZSM-5催化剂上转化成芳烃与低碳烯烃的选择性控制[J];催化学报;1996年06期
5 胡荣泽;评多孔体的表征[J];粉体技术;1995年04期
6 张雪静;卢立军;徐广通;;催化裂化待生剂上有机吸附物种的鉴别分析[J];分析化学;2006年S1期
7 姚晖;马广伟;陈亮;胡永君;谢在库;;氧化物催化剂上石脑油催化裂解制乙烯的研究[J];工业催化;2006年03期
8 王洪刚;杨朝合;焦卫;;催化剂对石脑油催化裂解的影响[J];广州化工;2009年09期
9 张晓华;施岩;;磷改性ZSM-5分子筛催化裂解石脑油制丙烯的性能研究[J];化学与粘合;2010年04期
10 朱鸭梅;朱轶军;崔群;王海燕;;HZSM-5催化裂解抽余C_5制备乙烯/丙烯[J];南京工业大学学报(自然科学版);2009年02期
【共引文献】
中国期刊全文数据库 前10条
1 浣石,黄风雷;隐藏炸药探测技术[J];安全与环境学报;2004年S1期
2 邬旭杰;魏先福;梁丽娟;王璐璐;王纯;;蓝色荧光喷墨油墨稳定性的研究[J];北京印刷学院学报;2011年02期
3 朱向学,张士博,钱新华,牛雄雷,宋月芹,刘盛林,徐龙伢;水蒸气处理对ZSM-5酸性及其催化丁烯裂解性能的影响[J];催化学报;2004年07期
4 朱向学,宋月芹,李宏冰,刘盛林,孙新德,徐龙伢;丁烯催化裂解制丙烯/乙烯反应的热力学研究[J];催化学报;2005年02期
5 许海红;郭岱石;蒋淇忠;马紫峰;李婉君;王铮;;硫酸根促进的纯硅MCM-41催化假性紫罗兰酮环化合成紫罗兰酮的性能[J];催化学报;2006年12期
6 刘姝;李春林;刘广宇;张大治;张阳阳;孙新德;刘中民;;丁烯-2在HZSM-5分子筛上的齐聚反应[J];催化学报;2008年04期
7 米冠杰;李建伟;邱东;陈标华;;Fe-ZSM-5分子筛催化剂上N_2O一步氧化苯制苯酚的积炭动力学[J];催化学报;2010年05期
8 马丁;;《物理化学学报》2010年刊发催化领域文章的述评(英文)[J];催化学报;2011年12期
9 史克英,侯守福,张秀忠,商永臣,魏树权,韦永德,徐国林,徐恒泳;CH_4-CO_2-O_2反应体系中失活CN-16催化剂的再生[J];催化学报;1998年06期
10 周明飞;宋学萍;孙兆奇;;基底温度对磁控溅射制备ZnO薄膜性能的影响[J];材料科学与工程学报;2007年04期
中国重要会议论文全文数据库 前10条
1 尚会建;张少红;赵丹;周艳丽;赵彦;张高;郑学明;;分子筛催化剂的研究进展[A];中国化工学会2011年年会暨第四届全国石油和化工行业节能节水减排技术论坛论文集[C];2011年
2 郝一男;王喜明;丁立军;;文冠果出油前后的种仁、种仁油和生物柴油的FTIR分析[A];2009全国可再生能源—生物质能利用技术研讨会论文集[C];2009年
3 杜芳林;张志琨;崔作林;;纳米铜的结构及其对CO的催化氧化活性[A];第二届中国功能材料及其应用学术会议论文集[C];1995年
4 赵锡武;;催化制备乙烯技术及催化剂[A];第1届全国工业催化技术及应用年会论文集[C];2004年
5 朱军利;;C_4烃类制乙烯、丙烯和汽油工艺及其催化剂研究进展[A];第八届全国工业催化技术及应用年会论文集[C];2011年
6 孟祥海;徐春明;高金森;李丽;;重油催化裂解实验及动力学模型研究[A];第九届全国化学工艺学术年会论文集[C];2005年
7 袁晴棠;;发展石化原料生产技术 加快石化工业发展[A];中国化工学会2005年石油化工学术年会论文集[C];2005年
8 刘学龙;鲁建春;周春艳;单崇杰;张凤秋;;石脑油催化裂解制烯烃技术经济分析[A];中国化工学会2005年石油化工学术年会论文集[C];2005年
9 李剑;孙娜;王海彦;魏民;施岩;高保虎;;不同原料催化裂解制丙烯的技术进展[A];中国化工学会2008年石油化工学术年会暨北京化工研究院建院50周年学术报告会论文集[C];2008年
10 刘俊涛;谢在库;徐春明;杨为民;钟思青;;SAPO-34分子筛上丁烯催化裂解反应性能研究[A];中国化工学会2008年石油化工学术年会暨北京化工研究院建院50周年学术报告会论文集[C];2008年
中国博士学位论文全文数据库 前10条
1 曹翌佳;气固反应器中基于声发射信号的故障检测与诊断[D];浙江大学;2010年
2 朱宁;轻烃催化裂解催化剂的催化机理及其动力学研究[D];浙江大学;2010年
3 王丽霞;壳聚糖-CTAB复合模板法制备微孔—介孔二氧化硅[D];天津大学;2007年
4 胡晓燕;烷烃催化裂解制低碳烯烃反应研究[D];中国石油大学;2011年
5 曹映玉;MCM-41基新型酸催化剂的合成、表征及催化性能研究[D];天津大学;2010年
6 李延锋;镧改性ZSM-5分子筛的结构、水热稳定性及其催化性能的理论研究[D];北京化工大学;2011年
7 孙琳;C_4液化气中丁烯在纳米ZSM-5沸石上芳构化[D];大连理工大学;2011年
8 高春英;顺序注射化学发光联用技术选择性测定三种氨基酸的研究[D];东北大学;2009年
9 王涛;胶态锂离子电池及其材料的研究[D];复旦大学;2003年
10 刘雪斌;高碳烃氧化裂解制低碳烯烃的研究[D];中国科学院研究生院(大连化学物理研究所);2004年
中国硕士学位论文全文数据库 前10条
1 梁翠翠;醚后碳四在改性纳米ZSM-5沸石上裂解反应研究[D];大连理工大学;2010年
2 吴小军;石脑油催化裂解制乙烯丙烯反应动力学研究[D];华东理工大学;2011年
3 卢艳民;胭脂虫红色素提取与精制研究[D];昆明理工大学;2009年
4 张莹;超声辅助浸渍法制备 γ-Al_2O_3负载铜锰基吸附剂及其脱硫性能的研究[D];太原理工大学;2011年
5 邓长生;超滤膜法提高雪莲养生葡萄酒稳定性的研究[D];新疆大学;2011年
6 张令君;螺旋的聚4,4,4-三苯基-1,2-环氧丁烷在气相色谱中的应用研究及三苯基取代共轭二烯烃的合成[D];湘潭大学;2011年
7 刘哲;几种金属配合物与血清白蛋白的相互作用[D];西北师范大学;2010年
8 张翠侦;丙烷及C_4石油液化气制丙烯催化剂研究[D];中国石油大学;2011年
9 袁训涛;不同原料催化裂解性能的研究[D];中国石油大学;2011年
10 张琼;几种抗凝血药物与人血清白蛋白的相互作用[D];西北师范大学;2011年
【二级参考文献】
中国期刊全文数据库 前10条
1 谢有畅,唐有祺;氧化物和盐类在分子筛内外表面及孔穴中的自发分散及其应用[J];北京大学学报(自然科学版);1998年Z1期
2 魏恩棋;超声波萃取-GC/MS测定大气颗粒物中的多环芳烃[J];城市环境与城市生态;2002年04期
3 吕永安,傅桂芝,王晓鸣,李小竹,李奎顺,薛俊,张大煜;程序升温表面反应法研究工业甲烷化镍催化剂的反应定态吸附态[J];催化学报;1983年04期
4 吴恩源,李全芝;HZSM-5分子筛上正十六烷裂解反应的研究[J];催化学报;1988年04期
5 谢鹏,张盈珍,郑禄彬;八面沸石用(NH_4)_2SiF_6脱铝补硅的研究——Ⅰ.反应条件的考察与样品的XRD结果[J];催化学报;1991年01期
6 陈文祥,李全芝;不同硅铝比的ZSM-11沸石分子筛的催化性能[J];催化学报;1993年02期
7 陈洪林,申宝剑,潘惠芳;ZSM-5/Y复合分子筛的酸性及其重油催化裂化性能[J];催化学报;2004年09期
8 王善鹏;王伊蕾;曹亮;邢双英;周丹红;;ZSM-5分子筛中相邻酸性位的酸性强度及其对乙烯质子化反应影响的理论计算[J];催化学报;2009年04期
9 刘兴云,裴站芬,佘励勤,李宣文;新型高硅Y(NHSY)沸石的研究 Ⅱ.NHSY沸石的结构特点[J];催化学报;1994年04期
10 朱泽霖,刘灵丽,李承烈;丝光沸石催化剂的结焦失活研究[J];催化学报;1996年01期
中国博士学位论文全文数据库 前1条
1 照日格图;丙烷氧化脱氢制丙烯研究[D];中国科学院大连化学物理研究所;2001年
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1 王文华;王和义;蒋树斌;杨勇;;甲烷催化裂解技术研究进展[J];材料导报;2011年11期
2 陈信华;;活性组份在宏观上的不均匀分布对催化反应的影响[J];石油化工;1989年01期
3 胡国兴;戴振国;张永福;;在工业使用过程中硫中毒Pd/C催化剂的X射线分析研究[J];金山油化纤;1991年04期
4 王樟茂;张年英;;流化床的催化剂失活及操作设计[J];浙江化工;1987年05期
5 刘大壮;徐海升;宋成盈;赵建宏;孙培勤;徐军;;色谱交点在失活催化剂研究中的应用 Ⅰ.苯-催化裂化衰化系列催化剂体系[J];化学学报;1993年11期
6 黄驰,郑穹,谢光勇,陈远荫,李国珍,肖修云;间二甲苯氨氧化m-509催化剂失活研究[J];武汉大学学报(理学版);2001年04期
7 郭洪辉;王云池;;用于正庚烷异构化的掺杂氧化镓的Pt/WO_x/ZrO_2催化剂[J];广东化工;2006年11期
8 赵向凤;郭晓宁;司文彬;梁杰;唐海龙;;CRI乙苯脱氢催化剂的应用[J];贵州大学学报(自然科学版);2007年01期
9 严方;高文苗;罗文平;李艳玲;;原子吸收法测定催化剂中的镧含量[J];中国测试;2009年01期
10 郭卫玲;;苯氧化制苯酚催化剂Fe/ZSM-5研究进展[J];石化技术;2009年02期
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1 许国梁;丛昱;孙彩霞;吴春田;王晓东;张涛;;吸热碳氢燃料催化裂解反应中积炭催化剂的TPO-MS研究[A];中国化学会第五届全国化学推进剂学术会议论文集[C];2011年
2 何忠;崔晓曦;范辉;常瑜;李忠;;煤制天然气工艺技术和催化剂的研究进展[A];中国化工学会2011年年会暨第四届全国石油和化工行业节能节水减排技术论坛论文集[C];2011年
3 冯良波;席婵娟;李庆霖;金振声;;Pt/CdS(处理)光催化剂失活的ESR研究[A];第八届全国波谱学学术会议论文摘要集[C];1994年
4 张泽会;刘冰;;铂氧化铈核壳催化剂在含硫合成气中的水煤气变换活性[A];中国化学会第28届学术年会第5分会场摘要集[C];2012年
5 刘熠斌;赵辉;杨朝合;;脉冲色谱法研究正辛烷的催化裂解反应[A];第十一届全国青年催化学术会议论文集(上)[C];2007年
6 熊祖鸿;赵增立;李海滨;吴创之;陈勇;;生物质程序升温催化裂解特性研究[A];2005年中国生物质能技术与可持续发展研讨会论文集[C];2005年
7 王丹;李文风;张龙;高冷;;聚乙烯催化裂解反应机理和催化剂研究进展[A];第三届全国工业催化技术及应用年会论文集[C];2006年
8 谭军;范宏;卜志扬;李伯耿;;有机硅单体副产高沸物催化裂解反应工艺研究[A];第三届全国化学工程与生物化工年会论文摘要集(下)[C];2006年
9 刘小波;王定博;马志元;韦以;戴伟;;碳五烯烃制丙烯和乙烯的研究[A];中国化工学会2005年石油化工学术年会论文集[C];2005年
10 刘俊涛;谢在库;徐春明;杨为民;钟思青;;SAPO-34分子筛上丁烯催化裂解反应性能研究[A];中国化工学会2008年石油化工学术年会暨北京化工研究院建院50周年学术报告会论文集[C];2008年
中国重要报纸全文数据库 前9条
1 左佳齐;构筑石化科技金字塔[N];中国石化报;2000年
2 文立军;大庆炼化为劳模提供多种成才通道[N];中国石油报;2003年
3 彭城;上马三氯新要慎重[N];中国化工报;2001年
4 特约记者 马世强;“老剂”伏枥 创效“千万”[N];中国石油报;2011年
5 孙剑平 王清文 隋淑娟 刘军 王海刚 袁雅姝;分子筛在生物质热解油催化精制中的新应用[N];中国电力报;2011年
6 记者 谢文艳 通讯员 刘秋雁;大庆石化丙烯腈装置对标管理降能耗[N];中国石油报;2011年
7 特约记者 张晓君;寿命延长7个月 可创效益500万[N];中国石油报;2011年
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1 羡小超;碳氢燃料超临界催化裂解反应动力学研究[D];天津大学;2010年
2 解从霞;改性介孔分子筛催化聚烯烃类废塑料裂解反应研究[D];大连理工大学;2009年
3 刘熠斌;催化裂化汽油催化裂解及两段催化裂化动力学模型研究[D];中国石油大学;2008年
4 王斐;碳四烃催化裂解分子筛内的吸附及扩散:实验测定与分子模拟[D];北京化工大学;2007年
5 朱海波;硬软模板法合成介孔沸石及其催化性能的研究[D];上海交通大学;2009年
6 贾美林;甲烷空气部分氧化/二甲醚合成集成工艺的研究[D];中国科学院研究生院(大连化学物理研究所);2002年
7 谭军;有机硅单体副产物再资源化工艺及反应动力学[D];浙江大学;2007年
8 丁冰晶;短链烃类在离子交换ZSM-5分子筛上催化转化反应的量子化学研究[D];北京化工大学;2008年
9 高正虹;CO催化偶联反应机理和杂质对催化剂活性影响研究[D];天津大学;2002年
10 刘大鹏;硫存在下负载钯催化剂上的芳烃加氢研究[D];天津大学;2005年
中国硕士学位论文全文数据库 前10条
1 陆雯雯;轻烃催化裂解反应与催化剂失活的研究[D];浙江大学;2012年
2 赵姗姗;C_4轻烃催化裂解反应规律研究[D];中国石油大学;2010年
3 王依娜;导电高分子修饰活性碳作载体对Pd基催化剂性能的影响[D];哈尔滨师范大学;2013年
4 雷火星;金属(Al、Zr、Mo)改性的MCM-41中孔分子筛的合成、表征及其催化聚烯烃裂解反应研究[D];青岛科技大学;2005年
5 石莹;凹凸棒石黏土催化裂解生物质气化焦油[D];合肥工业大学;2009年
6 王华健;生物质气化焦油模型物催化转化及催化剂失活的研究[D];郑州大学;2013年
7 韦杰;生物质气化气中焦油的催化裂解研究[D];华北电力大学(北京);2007年
8 谢芳菲;Ti、Sn和K改性的MCM-41中孔分子筛的合成、表征及其催化聚烯烃裂解反应研究[D];青岛科技大学;2007年
9 高庆春;催化裂解固定流化床装置设计及实验研究[D];中国石油大学;2007年
10 孙云;废食用油脂催化裂解制备燃料油的研究[D];南昌大学;2007年
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