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《浙江大学》 2015年
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新型铁基双金属类芬顿催化剂的研制及在染料去除上的应用

李兴发  
【摘要】:从印染等行业产生的有机废水,具有色度高、排放量大、成分复杂以及难生化降解等特点,带来巨大的环境污染和健康风险。更重要的是,这些印染废水经传统方法处理后,水质仍难以达标排放。以类芬顿催化技术为代表的高级氧化技术与其它有机废水处理技术相比,具有环境友好、设备简单和反应快速等优点而受到重视。然而,催化活性低、pH适用范围窄、H202利用率低等缺点阻碍了常规类芬顿催化剂在工业上的应用。因此,研究开发高效经济且易分离的类芬顿催化剂刻不容缓。本论文以介孔材料SBA-15为载体,利用其巨大的比表面积提高分散性、增强催化活性、改善分离和再生性能。以铁元素为催化剂的基本元素,将其与Ni、 Cu、Al、Pd等金属分别或者共同负载,制备成铁基双(多)金属类芬顿催化剂。利用多金属(氧化物)之间的协同作用,获得全新的催化剂结构和电子特性,加速Fe(Ⅲ)/Fe(Ⅱ)循环,显著提高催化剂的活性。主要包括以下内容:(1)将Fe与Ni活性组分负载在SBA-15孔道之内,获得高效、可磁性分离的铁基混合氧化物催化剂。较之铁和镍单独负载的催化剂,催化剂表现出更加优异的催化性能,在30 min内对染料酸性红73的催化降解可达到97.6%,1 h则接近100%,1 h内TOC去除率也能达到60%以上。当H202的初始浓度为4.0mM时,TOC去除率可达65.81%,而双氧水利用率高达95%以上。循环利用实验和磁性回收实验表明催化剂具有较好的重复利用性能。表征和机理分析表明,催化剂的高活性与其良好的纳米形貌和活性组分之间的协同作用密切相关。(2)利用Pd催化剂可以活化O2原位产生H202,速度缓慢而均匀,使得H202被充分利用。在此基础上,制备了能够在外加和原位产生H2O2条件下均具有高催化活性的Fe和Pd双金属催化剂。在原位条件下1h内对染料酸性红73的去除率达到98.6%,远远高于Pd和Fe单独负载的催化剂(分别为29.5%和3.0%)、无孔Si02负载的双金属催化剂(50.6%)。硫酸钛光度法直接检测到H202的存在,证实了催化剂在降解过程中确实原位产生了H202。除了粒径细小的、分散均匀的纳米粒子对催化性能具有增强作用之外,活性组分Pd/PdO/Fe2O3之间各组分的协同作用扮演了更重要的角色,是催化剂具有高活性的来源。(3)利用Al能够提供路易斯酸性位、Cu具有路易斯酸和类芬顿催化双重特性等特点,制备中性条件下具有高催化活性的铁基类芬顿催化剂。在pH=7条件下,催化剂对阳离子染料罗丹明B和阴离子染料酸性红73都具有良好的类芬顿去除效果。制备条件影响因素探究表明,A1的含量、Fe和Cu摩尔比(最佳比为1:3)对催化剂的活性有着重要的影响,而还原温度对催化剂的活性影响不大。表征和机理分析表明,Al除了能为反应提供酸性微环境外,还能改善活性组分在载体上的分散性,提高催化活性。铜组分不但能够自身催化类芬顿降解,还能够与铁物种之间发生氧化还原反应,进一步加快了Fe(Ⅲ)/Fe(Ⅱ)循环。
【学位授予单位】:浙江大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2015
【分类号】:X791;O643.36

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