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基于智能手机的电化学检测系统及其生物医学传感应用

张迪鸣  
【摘要】:电化学检测技术一种常见的定性和定量分析手段,其具有稳定性好、灵敏度高和易小型化、便携化的优点,已被广泛应用于环境监测、医疗健康和食品监管等领域。但是,目前而言,大部分的电化学检测仍需专业人员在实验室操作科学分析仪器才能完成,限制了电化学检测技术在面向基层和个人用户的即时检测(Point-of-care Test, POCT)中的应用。因此,发展一种小型化且成本低廉的电化学检测系统,配合便携式的传感器件,满足POCT现场和实时检测的需求,具有重要的现实意义和广阔的应用前景。本文设计并实现了基于智能手机的交流阻抗-时间检测系统、电化学阻抗-频谱检测系统和循环伏安检测系统3种小型化便携式电化学检测系统。这些检测系统使用智能手机作为命令输入、检测控制、结果显示和数据处理的移动终端,简化了电化学检测的电路设计,降低了电化学检测系统的整体成本。而后,这些基于智能手机的电化学检测系统被用于环境气味分子和生物蛋白的定量分析检测,以及光学-电化学联用的生物传感检测研究,进一步验证了基于智能手机的电化学检测系统在生物医学传感检测中的应用,拓展了其潜在的应用领域。本文的主要内容和贡献如下:1.设计和实现了基于智能手机的便携式阻抗检测系统。交流阻抗检测是一种非常具有代表性的电导型电化学传感方法,被广泛用于生物医学传感检测领域。本文设计并实现了两种基于智能手机的阻抗检测系统,分别实现了对器件复阻抗在单一固定频率的时间-阻抗测量,以及在此基础上的不同频率上的交流阻抗-频谱测量。面向传感检测需求,完成了检测电路的硬件设计和相应的软件开发,并与电化学工作站对照,测试了检测系统的复阻抗测量精度、稳定性和对电化学阻抗谱(Electrochemical Impedance Spectroscopy, EIS)检测的准确度等性能参数,从而验证了其用于生物医学传感检测的可行性。2.设计并实现了基于智能手机的便携式循环伏安检测系统。循环伏安法,利用电化学氧化还原反应实现对目标分析物的检测,是一种在生物医学传感检测中十分常见的电流型电化学分析方法。本文设计了一种基于智能手机的循环伏安检测系统,实现了其在线性电位激励下的电压-电流信号检测,完成了检测电路硬件设计和相应的软件开发,并以电化学工作站为参照,确定了系统循环伏安电流检测的测量精度,从而验证了该检测系统用于生物医学传感检测的可行性。3.使用基于智能手机的电化学检测系统实现了代表性环境气味分子的定量检测。环境气味分子检测是指利用传感装置对微量气味分子直接进行探测和分析的技术。本文将基于智能手机的交流阻抗-时间检测系统应用于环境气味分子的便携式检测,主要包括对三硝基甲苯(2,4,6-trinitrotoluene, TNT)等爆炸物和丙酮等挥发性有机物气体分子的检测。采用TNT敏感多肽修饰印刷电极作为生物传感器,使用本文设计的检测系统测量传感器在固定频率上的交流阻抗变化,实现了对爆炸物TNT分子的快速和实时检测,检测下限为7.09×10-7 M。同时,使用检测系统配合石墨烯-ZnO复合修饰的叉指碳电极实现了对丙酮气体的检测,检测下限为1.56 ppm。并通过检测人体呼出气中的丙酮含量,初步实现了对人体运动状态和代谢水平的监测。4.使用基于智能手机的电化学检测系统实现了蛋白分子的定量分析。生物蛋白与生命活动息息相关,对其的定量分析检测在医学诊断领域具有许多应用需求。本文提出了基于智能手机的交流阻抗-频谱检测系统对生物蛋白的POCT检测应用,主要包括对牛血清白蛋白(Bull Serum Albumin, BSA)/牛血清白蛋白抗体(anti-Bull Serum Albumin, anti-BSA)免疫反应和凝血酶酶促反应的检测。采用anti-BSA修饰印刷电极和聚二乙醇-多肽-BSA多层自组装修饰的叉指微电极作为传感器,使用本文设计的检测系统测量传感器的电化学阻抗谱变化,实现对BSA和凝血酶的快速检出,检测下限分别在μg/mL和ng/mL水平,能够满足生物医学传感检测的应用要求。5.使用基于智能手机的电化学检测系统实现了光-电联用的生物传感检测。光-电联用生物传感检测是一种同步施加和测量光学和电化学信号的分析检测技术。本文研究并搭建了光学-电化学联用检测系统,以实时检测纳米杯阵列器件上电化学和局域表面等离子体共振(Localized Surface Plasmon Resonance, LSPR)的耦合作用,用于蛋白等生物分子的电化学增强LSPR检测。结果表明,该方法可明显提高检测灵敏度并降低检测下限。并且,通过基于智能手机的循环伏安检测系统实现了对BSA/anti-BSA免疫反应的电化学增强的LSPR检测,为基于智能手机的光电检测系统的进一步小型化和集成化奠定了基础。


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