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《浙江大学》 2016年
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巯烯点击合成功能化线型/环状聚膦腈及其蛋白吸附性能

陈辰  
【摘要】:聚膦腈是一类以氮磷交替为主链的无机聚合物,具有良好的生物相容性、无毒降解性,通常应用于组织相容性材料、药物载体或蛋白亲和吸附材料。由于传统的亲核取代修饰无法满足聚膦腈侧基结构的可控设计,本文利用巯烯点击化学模块化、高效、反应条件温和等优点,分别实现了线型聚膦腈和环状聚膦腈的功能化改性,提高了聚膦腈化学结构的设计性和可控性;在此基础上,进一步研究了不同官能团聚膦腈对蛋白的亲和吸附能力。具体研究内容如下:首先合成了“可点击”的烯基线型聚膦腈和烯基环状(或交联)聚膦腈,应用巯烯点击化学依次引入β-D-葡萄糖、正十二烷基、正辛烷基、正戊烷基、羧酸基等官能团,得到功能性聚膦腈。系统研究了不同位阻官能团的巯基试剂对点击化学反应过程、点击效率以及交联聚膦腈微结构的影响。结果表明:双键转化率随着官能团空间位阻的增大而减小,通过控制巯基试剂的反应时间、浓度可以有效控制基团比例,并且反应过程无内环化现象产生;官能团的种类和比例能够有效调节聚合物的亲疏水性、水分散性和热稳定性。巯烯点击可分别构建具有多种功能化表面的自组装载体和微球载体,系统研究了聚膦腈亲疏水比例对胶束尺寸、形态转变和胶束化热力学行为的影响。并在此基础上将聚膦腈胶束、微球作为载体分别在在均相、异相体系中吸附伴刀豆球蛋白(Con-A),系统探讨了葡萄糖/烷基链比例对Con-A吸附动力学、热力学和吸附量的影响,结果表明:聚膦腈载体所具有的功能性表面有利于提高葡萄糖基团吸附凝集素蛋白的效率。利用葡萄糖聚膦腈生物相容性、仿生性能可以实现多种蛋白的亲和吸附。结合聚膦腈微球的化学性质稳定、较大的比表面积等特性,将不同功能化的聚膦腈微球用于脂肪酶蛋白的物理吸附,探究聚膦腈微球表面不同功能基团对酶蛋白吸附量、活性和稳定性的影响,详细表征了不同pH、温度条件下的脂肪酶稳定性及重复使用性。结果表明:葡萄糖微球具有的仿生表面有利于提高酶蛋白的亲和吸附能力,从而有效提高酶固定化性能。
【学位授予单位】:浙江大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2016
【分类号】:TQ317

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