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有机—无机杂化钙钛矿的光学特性研究

孔伟光  
【摘要】:近几年来,有机-无机杂化钙钛矿材料在太阳电池领域受到了广泛的关注,人们已对钙钛矿太阳电池的制备工艺、器件结构等做了大量的研究,钙钛矿太阳电池的转换效率已接近20%。然而,目前对CH3NH3PbI3 (MAPbI3)钙钛矿材料的基本物理性质的研究相对较少,MAPbI3的许多材料特性的微观机制依然不够清楚。首先,MAPbI3在低温结构相变温度附近表现出一个异常的荧光特性,其内在的物理机制依然存在争议。其次,稳定性是MAPbI3材料在光电器件应用中面临的一大挑战。已有的报道表明氧气和光催化可以加速MAPbI3分解为Pbl2,然而其内在的物理机理还需要进一步研究。最后,本征缺陷对MAPbI3太阳电池的载流子输运特性和电荷磁滞效应具有重要影响,最近的研究结果表明,MAPbI3的缺陷态与MAPbI3的生长条件密切相关,而目前对MAPbI3缺陷的研究并没有考虑MAPbI3的生长条件的影响。因此,研究不同生长条件制备的MAPbI3才能更系统和深入地认识和理解MAPbI3的缺陷特性。本研究工作取得了以下三方面的创新成果:(1)采用TRPL和变激发功率荧光光谱并结合变温XRD表征,揭示了MAPbI3在低温相变温度附近的发光机理及晶体结构演变过程。对MAPbI3在不同温度范围的两个荧光峰的物理机制进行了指认,在150-120K,MAPbI3的两个荧光峰分别来自于具有不同带隙的正交相与四方相晶体的叠加;当温度低于120K,MAPbI3的荧光以给体-受体对复合发光为主导。(2)利用拉曼散射光谱研究了MAPbI3在不同大气环境和不同激发功率条件下的演变过程,发现MAPbI3晶体在光催化作用下可以显著增强表面的氧吸附,测得的拉曼光谱与PbO相类似。通过X射线光电子谱(XPS)、变激发功率拉曼散射光谱和光致发光谱(PL)相结合的表征,我们发现MAPbI3表面的氧吸附可以通过降低气压从MAPbI3中脱附,从而恢复到MAPbI3原先的状态。利用这一特性,可以制造基于MAPbI3的氧探测器件。(3) 通过改进连续沉积技术,制备了表面富碘和缺碘的MAPbI3样品。利用TRPL表征技术发现,富集的碘会在MAPbI3表面形成载流子复合中心,而碘的空位则引入浅能级缺陷态。进一步研究表明,MAPbI3表面的载流子复合中心可以通过PMMA来钝化,PMMA钝化可以显著改善MAPbI3的荧光特性。研究表明MAPbI3的表面态对其光电性质具有重要的影响。


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