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CO_2刺激响应聚合物的定制及其在智能催化体系中的应用研究

张雨晨  
【摘要】:金属纳米颗粒催化剂有着极高的催化活性,然而如何提高其稳定性、实现回收极具挑战。CO2刺激响应材料能在外界气氛变化时使自身理化性质发生显著改变,从而为实现产物快速分离和催化剂绿色回收提供了一种高效、绿色的新途径。但现有CO2响应型材料在使用过程中存在循环性欠佳、无法调控反应进程和催化活性等问题,且仅能适用于水相反应体系。为此,本文通过设计和精准定制CO2响应型聚合物,以满足均相和乳液催化体系对反应可控性和催化剂高效回收再利用的要求,研究聚合物结构对反应进程和回收效率的影响,拓展CO2响应型聚合物在均相和多相反应中的应用,并用于可控制氢。本文主要研究内容包括:制备C02响应型星型共聚物,利用原位还原法制备核壳纳米反应器,研究其分散性、稳定金属纳米颗粒能力及CO2响应性能;考察其在4-硝基苯酚还原反应中的催化性能与回收能力。制备CO2响应型微凝胶并进行金属纳米颗粒负载,探讨结构参数对微凝胶的C02响应性能和稳定Pickering乳液能力的影响;构建动态Pickering乳液催化硅烷氧化与烯烃加氢,研究微凝胶负载型催化剂的催化活性、适用性与回收能力,探究界面“饱和效应”的作用机理。制备CO2响应型微凝胶以稳定Pickering乳液,探讨微凝胶原位交联对乳液稳定性和CO2响应性的影响,构建温度、pH双重响应乳液研究其可控制氢性能。获得了以下主要结论:(1)通过乙烯“链行走”聚合、原子转移自由基聚合和原位还原法,制备了基于核壳星型共聚物的纳米反应器,实现了对催化反应进程和速率的控制和良好的回收再利用,使纳米反应器兼具均相催化的高活性与非均相催化的易回收的优点。为CO2响应型材料应用提供了新思路。(2)利用无皂乳液聚合,开发了兼具稳定Pickering乳液和负载催化剂能力的CO2响应型微凝胶,提出了动态乳液催化思想,打破了 Pickering乳液的界面“饱和效应”,实现高活性反应的同时,保证了催化剂的高效回收和再利用,反应过程绿色环保。(3)通过微凝胶在液滴表面的原位交联,利用相变材料与CO2响应型微凝胶的协同,构建了双乳液可控产氢体系,利用温度和pH刺激响应条件下底物传质的不同,实现了产氢速率的可控调节。有望在能源领域得到应用。


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